张 敏，苗向阳

H2+在啁啾场中库仑爆炸过程的理论研究

张 敏1，苗向阳2

（1.山西师范大学临汾学院，山西临汾041000；2.山西师范大学物理与信息工程学院，山西临汾041004）

通过求解同时考虑双原子分子H2+的含时一维核运动与一维电子运动的薛定谔方程利用不同啁啾参数下核动能释放谱的改变研究了啁啾脉冲对H2+库仑爆炸过程的影响。计算结果表明：在无啁啾脉冲的作用下，H2+会直接由基态激发到电离态发生库仑爆炸，而在啁啾脉冲的作用下，H2+先由基态跃迁到第一激发态并获得一定能量，在激光继续作用下到达电离态发生库仑爆炸，文中利用随核间距变化的电离速率给出了详细的解释。

啁啾场；库仑爆炸；核动能释放谱

氢分子离子（H2+）作为最简单的双原子分子离子可用于强场中相关动力学过程的理论研究，近年来利用强场中H2+核动能释放谱（kinetic energy release spectra）的变化已发现很多新奇的物理现象，比如键的软化（bond softening）[1]、键的硬化[2]、阈上解离（above-threshold dissociation）[3]、库仑爆炸（Coulomb explosion）[4]等等，其中强场中有关库仑爆炸过程的研究一直是人们关注的焦点。对于H2+而言，在强场中发生库仑爆炸过程是指H2+受到激光的作用后被激发到电离态，在库仑排斥力的作用下运动到较大的核间距，核与核之间的相互作用减弱最终两核分开的过程。然而伊朗Vafaee的研究小组发现在发生库仑爆炸的过程中体系并非直接从基态激发到电离态，还会存在一个由基态先激发到第一激发态，进而由第一激发态激发到电离态[5]。通过这种方式发生库仑爆炸后核所具有的动能发生了变化即由两部分组成，其中一部分为第一激发态上获得的能量，另一部分就是我们一直熟知的与核间距成反比的能量[5]。有关库仑爆炸核动能释放谱的研究主要集中在相位恒定的激光脉冲对双原子分子库仑爆炸过程的影响。事实上光脉冲在色散介质中传播上传播的过程中会产生相位的偏移，我们把相位对时间的导数叫做啁啾，即光模式在同一时间随距离的变化产生相移引起了包络波形的变化，也就是产生了相位调制。目前有关强场中库仑爆炸过程的研究主要是利用无啁啾脉冲，而有关啁啾脉冲对库仑爆炸过程的影响的讨论还较少。为了进一步了解啁啾激光场中双原子分子体系库仑爆炸过程的动力学行为，我们采用少周期啁啾脉冲与处于振动基态的H2+相互作用，通过调节啁啾参数观察库仑爆炸核动能释放谱的改变然后再讨论体系在啁啾场中发生库仑爆炸时核的运动。如果核动能释放谱所对应的能量与1/R所对应的能量相当，则H2+在激光的作用下直接由基态激发到电离态发生库仑爆炸过程，反之，如果两者所对应的能量相差较大则说明H2+先被激光脉冲激发到第一激发态，在激发态上运动获得能量后进一步被激发到电离态发生库仑爆炸。

1 理论研究模型

利用强场中的量子波包程序（LZH-DICP）[6，7]，数值模拟了非玻恩-奥本海默近似下啁啾场中H2+的库仑爆炸过程，假设激光场与分子的轴向平行，在单电子近似及偶极近似的条件下一维含时薛定谔方程可以表示为：

其中体系的哈密顿量可以表示为：

在上边有关哈密顿量公式中mp代表质子质量，R表示两个氢核之间的距离是可变的，z代表氢核周围的电子位置，VC是库仑势我们可以用下边的公式来表示：

kzE（t）表示外加激光场与H2+的相互作用势，其中k=1+1/（2mp+1）。研究中所使用的激光场可以表示为：

在对含时薛定谔方程的求解过程中第一步我们需要知道初始波函数，可以求解特定表象下得到的有关初始波函数中核的波函数与电子波函数的矩阵。在得到初始波函数后分别对初始波函数中的动能部分与势能部分进行二阶劈裂同时忽略高阶项的部分[8]，这样对波函数进行时间演化就可得到任意时刻的波函数：

不同啁啾值时H2+的核动能释放谱可以通过下面的三个公式计算得到，这些公式都是以几率流为基础的[9]：

2 计算结果及理论分析

图1

H2+与强激光相互作用后，H2+发生电离H2+-e→H++H+。两个质子在库仑排斥力的作用下会运动到较大的核间距发生库仑爆炸，每个核都会携带一定的能量，因而可以通过测量核动能释放谱来探测H2+在强场中的核动力学过程。

图1给出了H2+在波长为800nm，半宽为5fs，激光峰值强度为6×1014W/cm2的作用下不同啁啾参数条件下的核动能释放谱β=0（虚线），β=4（点线），β=6（虚点线），β=8（实线），其中β=0表示无啁啾的脉冲。图中横坐标代表发生库仑爆炸后质子所携带的能量，纵坐标代表质子携带特定能量的比例，峰值越高代表几率越大。从图1可以看出：随着啁啾参数的增大核动能释放谱的几率在增大，而且能量峰值会向左发生微弱的偏移。也就是说随着啁啾参数的增大，质子所携带的能量从β=0时的9.1eV减少到β=8时的8.6eV。我们知道随着啁啾参数的增大激光对H2+的作用会增强，波包的运动速度会变大，相应H2+的波包会在激光的作用下会很快运动到较大的核间距，从之前的研究结果可以知道在发生库仑爆炸后相应质子所携带的能量是与核间距成反比的，因而核动能释放谱上所呈现的质子能量在β值增大的条件下会减少。然而仅从图1的结果我们并不能清晰的了解在啁啾激光场中如何引起能量的大小及比例的变化。初步判断能量的大小与核间距有关系而特定的能量的效率与电离几率有关系，我们需要凭借一个既包含核间距有包含电离多少的物理量来分析具体的核动能谱的变化。为了进一步了解H2+在啁啾激光场中发生库仑爆炸时的核动力学过程，描述了在不同啁啾参数条件下，H2+的电离速率随核间距的变化，横坐标代表核间距，纵坐标代表单位时间电子被电离的多少。这样就可以同时观察不同β值条件下谱的相关变化。

图2

从图2中可以看出随着啁啾参数的增大H2+的电离速率不断增大，也就是说在相同的时间内发生库仑爆炸过程的几率在增大因而相应图1中核动能释放谱中特定能量的几率会随着啁啾参数的增大而增加。从图中我们还可以看出随着啁啾参数的增大，电离速率的峰值并不是固定在一个地方而是会向大核间距移动。由无啁啾时β=0（虚线）的R=3.0a.u.移动到β=8（实线）的R=3.5a.u.，相应与核间距成反比的1/R所对应的能量分别为9.06eV和7.77eV。当β=0时，图1中核动能释放谱所对应的能量是9.1eV，这一能量值与1/R对应的能量9.06eV基本相当，所以在无啁啾时H2+在激光的作用下直接由基态激发到电离态，在库仑排斥力的作用下两核分开发生库仑爆炸。当引入啁啾且随着啁啾参数的增大，两者之间明显有一个0.83eV能量上的差值，核动能谱上所对应的能量明显大于1/R对应的能量，所以在啁啾脉冲的作用下，H2+会通过其他过程获得能量，这个过程即体系先由基态激发到第一激发态，进而由激发态激发到电离态，在这个中间过程所获得的能量就是上文提到的能量差值。因而啁啾脉冲可用来控制体系发生库仑爆炸过程中的核动力学过程。

3 结论

我们通过模拟啁啾激光场中同时考虑双原子分子H2+的含时一维核运动与一维电子运动的薛定谔方程，讨论了啁啾脉冲对H2+在强场中库仑爆炸过程的影响。当引入啁啾脉冲后，H2+先由基态激发到第一激发态，在激发态上运动一定时间后获得相应的能量。啁啾脉冲继续作用，体系由第一激发态激发到电离态，在库仑排斥力的作用下两核分开发生库仑爆炸。基于该理论研究为实验上控制强场中核的动力学过程提供了理论指导。

[1]Bucksbaum，P.H.Zavriyev，A.Muller，H.G.et al.Softening of the H2+molecular bond in intense laser fields[J].Phys.Rev.Lett，1990，64：1883～1886.

[2]Fransinski，L.J.Posthumus，J.H.Plumridge，J.et al.Manipulation of Bond Harding in H2+by chirping of intense Femtosecond Laser Pulses[J].Phys. Rev.Lett，1999，83：3625～3628.

[3]Jolicard，G.and Atabek，O.Above-threshold-dissociation dynamics of H2+with short intense laser pulses[J].Phys.Rev.A，1992，46：5845～5855.

[4]Lu，R.F.Xiao，C.Y.Deng，K.M.et al.Coherent superposition in the coulomb explosion spectra of H2+[J].Chem.Phys.2011，382，88～91.

[5]Vafaee，M.Nuclear kinetic energy spectra of D2+in an intense laser field：Beyond the Born-Oppenheimer approximation[J].Phys.Rev.A，2008，78：023410（1～4）.

[6]Feng，L.Q.and Chu，T.S.Nuclear signatures on the molecular harmonic emission and the attosecond pulse generation[J].J.Chem.Phys，2012，136，054102（1～7）.

[7]Chu，T.S.Zhang，Y.Han，K.L.The time-dependent quantum wave packet approach to the electronically nonadiabatic processes in chemical reactions. Int.Rev.Phys.Chem.2006，25，201～235.

[8]Roudnev，V.Esry，B.D.Ben-Itzhak，I.Controlling HD+and H2+dissociation with the carrier-envelope phase difference of an intense ultrashort laser pulse.Phys.Rev.Lett.2004，93，163601 1～4.

[9]Feuerstein，B.Thumm，U.On the computation of momentum distributions within wavepacket propagation calculations.J.Phys.B：At.Mol.Opt.Phys. 2003，36，707～716.

O561.4

A

2095-2066（2016）32-0247-02

国家自然科学基金（11404204）。

2016-11-2

张 敏（1977-），女，山西临汾人，讲师，硕士，主要从事原子与分子物理学方向的研究工作。

苗向阳（1979-），男，山西临汾人，山西师范大学物理与信息工程学院教授，硕士生导师，博士研究生，主要从事原子分子物理方面的研究工作。