李学留 ， 刘丹丹， 梁 齐*， 史成武， 于永强

( 1. 合肥工业大学 电子科学与应用物理学院， 安徽 合肥 230009；2. 合肥工业大学 化学与化工学院， 安徽 合肥 230009)



射频磁控溅射法制备SnS2薄膜结构和光学特性的研究

李学留1， 刘丹丹1， 梁 齐1*， 史成武2， 于永强1

( 1. 合肥工业大学 电子科学与应用物理学院， 安徽 合肥 230009；2. 合肥工业大学 化学与化工学院， 安徽 合肥 230009)

采用射频磁控溅射法溅射SnS2靶，在玻璃基片上以不同射频功率和氩气压强制备一系列薄膜样品，研究了不同工艺条件对薄膜特性的影响。利用X射线衍射(XRD)和拉曼光谱(Raman)对薄膜样品的晶体结构和物相进行表征分析。利用X射线能量色散谱(EDS)、紫外-可见-近红外分光光度计(UV-Vis-NIR)对SnS2薄膜的化学组分、光学特性等进行测试，计算或分析了SnS2薄膜样品的组分原子比、光学常数和光学带隙。结果表明：制备SnS2薄膜的最佳工艺条件为射频功率60 W、氩气压强0.5 Pa。在该条件下，所制备的SnS2薄膜沿(001)晶面择优取向生长，可见光透过率和折射率较高，消光系数较小，直接带隙为2.81 eV。在此基础上，进一步制备了n-SnS2/p-Si异质结器件。器件具有良好的整流特性及弱光伏特性，反向光电流随光照强度的增加而增大。器件的光电导机制是由SnS2禁带中陷阱中心的指数分布所控制。

SnS2薄膜； 射频磁控溅射； 光学特性； 异质结器件

1 引 言

近年来，锡硫化合物半导体材料由于其在非线性光学、发光、催化、能量存储和光电转换等领域[1-6]有着良好的应用前景，越来越受到重视。锡硫化合物主要有SnS2、Sn2S3、Sn3S4、Sn4S5和SnS几种二元化合物[7]，由于其元素构成简单、结构多样[8]，近年来已逐渐成为研究热点。SnS2是Ⅳ-Ⅵ族化合物半导体，具有六方CdI2型的层状结构[4,7](晶格常数a=0.365 nm,c=0.589 nm)，一般为n型，呈金黄色，光学性能优良，直接带隙典型值为2.9 eV[9-10]，用不同制备方法和条件得到的带隙在0.81～3.38 eV之间[10]，组成元素无毒、来源丰富，并具有高的载流子迁移率[6]和可调节的带隙[11]，在半导体器件、太阳能电池和光电子器件领域具有较大的潜在应用价值[11]。

制备SnS2薄膜的方法主要有化学气相沉积法[6]、化学浴法[12]、近空间升华法[13]、真空热蒸发法[14]、喷雾热解法[15]、旋涂法[16]、MBE分子束外延法[17]等。目前，金属硫化物薄膜制备研究中还面临一些亟待解决的问题，例如，S元素易挥发，而获得薄膜的理想化学配比也存在一定难度。磁控溅射法是一种可以实现低沉积温度、高沉积速率、大面积制备高质量薄膜的技术。SnS、Cu2SnS3、Cu2ZnSnS4等金属硫化物薄膜材料已有人利用磁控溅射法制备[18-20]，但研究仍然较为有限，有待进一步深入。迄今为止，还未见关于利用磁控溅射法制备SnS2薄膜的文献报道。

本文利用射频磁控溅射法在玻璃基片上以不同的射频功率和氩气压强制备了一系列薄膜样品，讨论了不同的工艺条件下所制备薄膜样品的物相组成，从而确定了生长SnS2薄膜的工艺条件。在此基础上，制备了n-SnS2/p-Si异质结器件并研究了器件的光电特性。

2 实 验

2.1 靶材制备与基片清洗

靶材原料是纯度为99.99%的SnS2粉末。用玛瑙研钵将SnS2粉末研磨精细，然后放入模具，利用16 T微型压力机压制Φ60 mm×5 mm的密实靶，压强为40 MPa。SnS2靶材中S、Sn量的比为1.81。

在沉积薄膜前，对玻璃基片分别用丙酮、无水乙醇和去离子水超声清洗各10 min。基片烘干后装入基片托，放入沉积室。

2.2 SnS2薄膜制备

利用射频磁控溅射法在室温条件下生长SnS2薄膜样品。首先，利用机械泵、分子泵将沉积室抽真空至1.0×10-4Pa，之后向沉积室充入氩气。在靶材和基片之间加上电压，使靶材起辉。预溅射10 min后，开始沉积镀膜，镀膜时间为15 min。溅射条件分两组：(1)氩气压强为0.5 Pa，射频功率分别为30，40，60，80，100 W。(2)射频功率为40 W，氩气压强分别为0.2，0.7，1 Pa。薄膜样品的编号与制备条件见表1。

表1 SnS2薄膜的制备条件

2.3 测试方法

用X射线衍射仪(XRD，D/MAX2500，日本理学)对薄膜样品的晶体结构进行分析，辐射源为Cu Kα线(λ=0.154 056 nm)，管电压为40 kV，管电流为30 mA，衍射角2θ的测试范围为10°～80°，扫描步长为0.016 7°。用显微共焦激光拉曼光谱仪( HORIBA Jobin Yvon)对薄膜的物相组成进行分析。用 X 射线能量色散谱(EDS，JSM-6490LV，日本电子)对SnS2薄膜的组分进行分析。用紫外-可见-近红外分光光度计(UV-Vis-NIR，Cary5000)测量SnS2薄膜在400～2 500 nm 波长范围内的透射率，扫描步长为1 nm。利用Keithley 4200半导体参数分析仪测试器件的I-V特性。

3 结果与讨论

3.1 样品的XRD分析

为了解SnS2靶材的性质，对SnS2靶材进行了XRD测试，结果如图1所示。通过与SnS2的标准卡片JCPDS No.23-0677对比，在2θ=15.000°，32.095°，41.862°等处出现了对应于SnS2(001)、(011)、(012)等晶面的衍射峰，可见靶材是多晶SnS2。谱图中并未出现其他杂相的衍射峰，表明靶材为纯相SnS2。

图2为薄膜样品的XRD谱。由图可见，样品a、f、h没有衍射峰出现，薄膜未结晶，为非晶态；样品b、c、d均出现了一个衍射峰，其衍射峰分别在2θ=15.069°，14.938°，14.946°，表明样品b、c、d均已结晶。根据SnS2标准卡片JCPDS No.23-0677可知，SnS2标准样品的(001)衍射峰为2θ=15.029°，样品b、c、d的衍射峰与其位置之差分别为0.04°，0.091°，0.083°。根据SnS标准卡片 JCPDS No.79-2193可知，SnS标准样品的(002)衍射峰在2θ=15.055°，样品b、c、d的衍射峰与其位置之差分别为0.014°，0.117°，0.109°。由此可知，薄膜样品b、c、d的衍射峰既可能是SnS2的(001)衍射峰也可能是SnS的(002)衍射峰，需结合其他方法加以确定。样品e在2θ=34.206°位置出现了微弱的SnS(211)衍射峰，所以样品e为SnS薄膜，该条件不是制备SnS2薄膜的条件。样品g在2θ=21.367°，26.512°位置出现了对应于Sn2S3的(130)、(111)衍射峰(Sn2S3JCPDS No.14-0619)，在2θ=44.534°位置出现了对应于SnS的(115)衍射峰 ，说明样品g为Sn2S3和SnS的混合相而非SnS2。

结合本文3.2节样品拉曼光谱分析可知，氩气压强为0.5 Pa、射频功率为40 W或60 W的条件下可制备SnS2薄膜。与样品b相比，样品c的XRD(001)峰强度、拉曼峰强度和尖锐程度更大，所以样品c的结晶程度更高。本文以下内容主要对薄膜样品c进行分析。

样品c为沿(001)晶面择优取向生长的SnS2薄膜。样品的(001)衍射峰位与SnS2标准卡片JCPDS No. 23-0677(晶胞常数a=3.649 nm，b=3.649 nm，c=5.899 nm)中相应的衍射峰位能较好地吻合。样品XRD谱中(001)衍射峰位相对于标准峰位的偏移量反映了薄膜应力的存在。

表2给出了从XRD谱得到的(001)衍射峰位2θ、半高宽FWHM和面间距d的数据。利用布拉格公式

(1)

和六方晶系面间距公式

(2)

可计算SnS2薄膜的晶格常数a、c及晶胞体积V，结果见表2。式中λ是X射线的波长，θ为衍射角，h、k、l为晶面指数，dhkl为(hkl)晶面族的面间距。利用谢乐公式：

(3)

可计算薄膜的晶粒尺寸D。其中，k为Scherrer常数，其值为0.9；λ为X射线Cu Kα波长，数值为0.154 06 nm；θ为衍射角；β为(001)晶面衍射峰的半高宽(单位为弧度)。结果见表2。利用公式(4)计算薄膜的微应变[11]：

(4)

结果见表2。利用公式(5)计算薄膜的位错密度[11]：

(5)

结果见表2。

由表2可见，SnS2薄膜样品 (001)峰的FWHM仅为0.14°，晶粒尺寸为57.23 nm，微应变为6×10-4，面间距d、晶格常数a、c和晶胞体积都接近标准值，所以样品与具有层状六方结构的CdI2型SnS2结构相符。

3.2 样品的拉曼光谱分析

首先对靶材进行拉曼光谱测试，进一步分析其结构，测试结果见图3。靶材拉曼峰的位置分别在205 cm-1和314 cm-1附近，与SnS2薄膜的特征峰相符。其中205 cm-1的拉曼峰属于Eg模，314 cm-1的拉曼峰属于A1g模[21-22]。

由XRD分析可知，有的薄膜样品物相结构还不能完全确定，可用拉曼光谱对其作进一步分析。图4为薄膜样品a、b、c、d、e的拉曼光谱测试结果。各样品拉曼峰的位置分别位于252，258，260，262，312，314 cm-1附近。位于252 cm-1附近的拉曼峰与Sn2S3薄膜的的特征峰相符[21]；位于258，260，262 cm-1附近的拉曼峰与SnS薄膜的特征峰相符，属于Ag模[23-24]；位于312，314 cm-1附近的拉曼峰与SnS2薄膜的特征峰相符，属于A1g模[21-22]。样品a、b、c出现了较强的SnS2拉曼峰，说明样品a、b、c为纯相的SnS2薄膜。样品d出现了较强的SnS拉曼峰，说明样品d为纯相的SnS薄膜。样品e出现了较强的SnS拉曼峰和微弱的Sn2S3拉曼峰，说明样品e为SnS和Sn2S3混合相，但以SnS为主。

由Raman测试结果并结合XRD分析可知，样品a是非晶SnS2薄膜；样品b、c为结晶的纯相SnS2薄膜；样品d为结晶的纯相SnS薄膜；样品e为结晶度很低的SnS薄膜，且含有微量非晶Sn2S3。可见，当射频功率较低时，所制备样品为SnS2；功率较高时，样品为SnS或SnS与 Sn2S3的混合相。原因可能是高的功率会使溅射过程更为强烈，进而溅射原子带有较高能量，二次电子也相应增多，导致基片温度升高，使部分吸附原子更易通过再蒸发而脱附；S元素饱和蒸汽压比Sn元素高得多，S原子比Sn原子更易再蒸发，从而使薄膜S、Sn组分的量比减小。样品b、c的制备条件是氩气压强为0.5 Pa，射频功率为40 W和60 W。与样品b相比，样品c的XRD(001)峰强度、拉曼峰强度和尖锐程度更大，所以样品c的结晶程度更高。本文以下内容主要对薄膜样品c进行分析。

3.3 SnS2薄膜样品的组分分析

图5是SnS2薄膜样品c的EDS谱图。EDS图谱中标注了Sn和S元素峰位，其他与玻璃衬底有关的元素峰位未标注。表3给出了靶材和制备的SnS2薄膜样品c的化学组分的量比。

SnSS/Sn靶材35．52%64．48%1．81样品c37．00%63．00%1．70

由表3数据分析得，靶材的S与Sn的组分的量比为1.81；薄膜样品c的组分的量比为1.7，与文献[11]的数据相近，与靶材的组分比值相差不大，接近SnS2的标准化学计量比值2。所制备的薄膜为富锡贫硫，这可能因为S元素饱和蒸汽压比Sn元素高得多，沉积的S原子在沉积过程中较易再逸出薄膜。

3.4 SnS2薄膜样品的光学特性

图6是SnS2薄膜在350～2 500 nm的波长范围内的透过率和反射率曲线。由图可见，可见光范围内的薄膜透过率较高[25-29]，随着波长的增大，透过率显著增大，在近红外区透过率保持在90%左右，无明显变化；薄膜反射率随波长的增大呈现先增大后减小的趋势[25-26]，波长在1 000 nm以上的近红外区反射率保持在6%左右，反射率在可见光范围内比在近红外区高。

Fig.6 Transmittance and reflectance spectra of SnS2thin film

利用公式

(6)

计算薄膜的吸收系数。其中：d为薄膜厚度，利用原子力显微镜通过划痕法测定SnS2薄膜厚度约为143.5 nm；T为薄膜光透过率；R为薄膜反射率。图7是SnS2薄膜的吸收系数曲线。由图可见，样品的吸收系数随光子能量的增加先微微减小后显著增大，吸收系数α在3.5 eV处有最大值5.5×104cm-1，与文献[28-29]数据相近。

根据消光系数与吸收系数的关系：

(7)

可以得出消光系数k，如图8所示。其中α是吸收系数，λ是波长，π是常数。由图8可见，在波长350～760 nm范围内，随着波长的增加消光系数迅速减小；在波长760～2 500 nm范围内，消光系数随波长的增加逐渐增大。消光系数k都小于0.15，低于文献[25，29]的相应数据，说明所制备SnS2薄膜在可见光区域对光的吸收较弱，适合作为太阳电池的窗口层。

Fig.8 Refractive indexnand extinction coefficientkof SnS2thin film

根据折射率与反射率的关系[30]：

(8)

可以得出折射率n，其中R是反射率，如图8所示。折射率随波长的增加先增大后减小，在可见光范围内较高[16,25]，而高的折射率意味着薄膜更为致密[31]，这对于SnS2薄膜用作太阳能电池的窗口层更为有利。

Fig.9 Real and imaginary part of dielectric constants of SnS2thin film

根据公式：

(9)

可计算出薄膜介电常数，εr、εi分别为介电常数的实部和虚部。根据实部、虚部分别与折射率、消光系数的关系：

(10)

可计算出实部和虚部的值，如图9所示。由图可知，介电常数的实部比虚部大[16,29]，实部低于7.5，虚部低于0.75，与文献[25]数据相近。根据公式[30]:

(11)

可得出薄膜的耗散因子，如图10所示。由图可知，耗散因子随光子能量的增加先减小后增大。

根据公式[32]:

(12)

可得出薄膜的光电导率。其中α是吸收系数，n是折射率，c是光速，π是常数。图11为薄膜样品在可见光范围下的光电导率，光电导率仅取决于薄膜的吸收系数和折射率。由图可见，自光子能量2 eV起，随光子能量的增加光电导率急剧增加。这可能是因为电子在吸收光子能量后被激发，使得吸收系数突然增加所致[32-33]。

根据Tauc公式可以计算出SnS2薄膜样品的直接带隙Eg：

(13)

其中hν是光子能量，m=1/2，常数A=2.4×104。绘制 (αhν)2～hν曲线，并且在吸收边附近作线性拟合，拟合直线与横坐标交点即是直接带隙Eg，如图12所示。由图可知，SnS2薄膜的直接带隙为2.81 eV。

也可以通过计算透过率的一阶导数确定SnS2薄膜直接带隙[34]。图13为薄膜的dT/dE～hν变化曲线图。由图可见，薄膜直接带隙为2.83 eV，这与根据Tauc公式获得的直接带隙相近。所制备SnS2薄膜的直接带隙与文献[9，25，28-29]数据相近。

薄膜厚度对光学带隙的影响是样品结构的反映，其带隙随膜厚减小而变大的主要原因是薄膜颗粒尺寸和微应力的变化。膜厚减小，晶粒尺寸变小，微应力变大，故而带隙变大[11,35-37]。SnS2薄膜作为太阳能电池的窗口层，大的带隙有利于宽波长范围光的透射，特别是较短波长的光，从而有利于吸收层的吸收，提高太阳电池的效率。

图13 SnS2薄膜透过率的一阶导数dT/dE～hν曲线图

Fig.13 Plot of the transmittance first derivative dT/dEvs.hνof SnS2thin film

3.5 n-SnS2/p-Si异质器件

尽管CdS被广泛用作CIGS和CdTe薄膜太阳能电池的窗口层材料，但 Cd有毒，会对环境造成有害影响。SnS2的带隙与CdS比较接近，均为n型导电，且光电导性强，因此，SnS2有可能替代CdS作为太阳能电池窗口层材料[13]。

目前，关于制备SnS2器件的文献报道还较少。Sanchez-Juarez等[26]利用等离子体增强化学气相沉积法制备glass/TCO/n-SnS2/p-SnS/Al器件，在暗条件下获得了良好的整流特性；光照下开路电压为0.35 V，短路电流密度为1.5 mA/cm2，光伏效应较弱。Gupta等[38]利用溶胶-凝胶法制备Al/p-Si/SnS2/Ag器件，在光、暗条件下获得了良好的整流特性，且其光响应对光照强度非常敏感。Ahn等[39]利用气相传输法在SiO2/Si基片上制备二维SnS2和SnS晶体，通过二维晶体叠置构建垂直n-SnS2/p-SnS异质结，器件具有整流特性和光伏特性，开路电压为0.21 V，短路电流为1.69×10-7mA。

Fig.14 Structure diagram of n-SnS2/p-Si heterojunction device

本文选择在不同电阻率(1～10 Ω·cm和0.01～0.02 Ω·cm)的p型Si基片上沉积SnS2薄膜，制备了n-SnS2/p-Si异质结器件，器件结构见图14，编号分别记为A和B。本文中Al与Si、Au与SnS2能够形成良好的欧姆接触。其中，SnS2和Al电极是利用磁控溅射法制备，Au电极是由电子束蒸发制备。图15为电极Au与SnS2薄膜相接触的I-V特性曲线。由图可知，Au与SnS2形成了良好的欧姆接触，与文献[5]情况相似。

使用Keithley 4200-SCS半导体参数分析仪结合卤钨灯(光照强度分别为1.5，5，10，30 mW/cm2)对n-SnS2/p-Si异质结器件太阳能电池样品的I-V特性进行测试，得到了其在光照前后的I-V特性曲线，如图16所示。

图16 n-SnS2/p-Si异质结器件A(a)和B(b)的I-V特性曲线

Fig.16I-Vplots of n-SnS2/p-Si heterojunction device A(a) and B(b)

由图16可见，在暗条件下，器件A和B的正向电流随着电压的增大而明显增大，反向电流很小，所制备器件呈现良好的整流特性。在光照条件下，光照强度越低则器件整流特性越好，光照强度越大则反向电流越大[40]。器件在光照条件下的I-V特性与暗条件下有很大的差别。器件A在光照下的正、反向电流比无光照时要大，且电流增加的幅度随着光照强度的增加而变大，这是由于在薄膜尤其是在耗尽层中产生了大量的光生电子和空穴对[40-41]。在不同的光照强度下，器件的I-V曲线均经过第四象限，但开路电压、短路电流密度及填充因子均很小，表明器件具有弱光伏特性。在不同的光照条件下，器件B的正向电流无明显变化，但反向电流随反向电压的增加而明显加大，且反向电流增加的幅度随着光照强度的增加而变大，器件亦具有弱光伏特性。

图17为电压在-1 V时，不同光照强度下器件的光电流变化曲线。由图17可知，反向光电流随光照强度的增加而增大，根据公式

(14)

对器件的光电流特性进行分析。其中Iph为光电流，A是一个常数，P为光照强度，m是一个指数。m值由lgIph和lgP的斜率确定，器件A和B的m值分别为0.78和0.88。当m值为0.5和1时，分别对应着双原子复合和单原子复合机制；而当m值在0.5～1之间时，则是因为陷阱中心(杂质能级)的连续分布所致。所得m值表明在带隙中有陷阱中心存在，光生载流子的寿命由陷阱的数量决定。当m的值在0.5～1之间时，器件的光电导机制表现为亚线性关系，表明光电导机制是由SnS2禁带中陷阱中心的指数分布所控制[38,42-43]。

Fig.17 Variation of the photocurrent with light intensity of the heterojunction device

图18是n-SnS2/p-Si形成的异质结器件在光照30 mW/cm2强度下的J-V特性曲线。器件A的光照面积S为1.17 cm2，开路电压Uoc为0.12 V，短路电流Isc为7.27×10-5mA，短路电流密度Jsc为6.21×10-5mA/cm2，填充因子FF=25.7%。器件B的面积光照S为0.9 cm2，开路电压Uoc为0.075 V，短路电流Isc为4.92×10-7mA，短路电流密度Jsc为5.46×10-7mA/cm2，填充因子FF=22.2%。所制备器件的光伏特性较弱，原因可能是：薄膜界面质量较差，在SnS2薄膜与Si的界面处存在大量陷阱，从而减小载流子的扩散长度；器件的串联电阻较大、旁路电阻较小以及光谱响应不理想[17,44]。

图18 n-SnS2/p-Si异质结器件A(a)和B(b)的J-V特性曲线

Fig.18J-Vplots of the n-SnS2/p-Si heterojunction device A(a) and B(b)

相同的光照强度下，器件A与器件B相比，光电流明显较大，光电性能参数(Uoc、Isc、Jsc、FF)具有明显优势，器件的光伏特性稍强，表明SnS2与电阻率较大的p-Si所形成的异质结器件比与电阻率较小的p-Si所形成的器件光伏特性略好。

4 结 论

采用射频磁控溅射法在玻璃基片上以不同射频功率和氩气压强制备一系列薄膜样品，研究了不同工艺条件对薄膜特性的影响，获得了制备SnS2薄膜的最佳工艺条件：射频功率60 W，氩气压强0.5 Pa，沉积时间15 min。所制备结晶、具有层状六方结构的CdI2型SnS2薄膜沿(001)晶面择优取向生长，晶粒尺寸为57.23 nm，微应变为6×10-4，薄膜样品拉曼光谱中具有SnS2特征峰(314 cm-1)，可见光透过率和折射率较高，消光系数较小，直接带隙为2.81 eV。制备了n-SnS2/p-Si异质结器件，器件具有良好的整流特性，具有弱光伏特性，随光照强度的增加反向光电流明显增大，SnS2禁带中陷阱中心的指数分布控制着器件的光电导机制。

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李学留(1989-)，男，山东菏泽人，硕士研究生，2013年于枣庄学院获得学士学位，主要从事固体电子器件与工艺的研究。E-mail: lxl8880@126.com

梁齐(1958-)，男，安徽凤台人，硕士，副教授，1992年 于合肥工业大学获得硕士学位，主要从事半导体薄膜材料与器件的研究。E-mail: liangqi@126.com

Structural and Optical Properties of SnS2Films Prepared by RF Magnetron Sputtering

LI Xue-liu1, LIU Dan-dan1, LIANG Qi1*, SHI Cheng-wu2, YU Yong-qiang1

( 1. School of Electronic Science & Applied Physics, Hefei University of Technology, Hefei 230009, China;2.SchoolofChemistryandChemicalEngineering,HefeiUniversityofTechnology,Hefei230009,China)*CorrespondingAuthor,E-mail:liangqi@126.com

A series of SnS2thin films were deposited on glass substrates by RF magnetron sputtering a SnS2target. The effects of the preparation conditions on the properties of the films were studied. The crystal and phase structure of the thin films were investigated by X-ray diffraction and laser Raman spectroscopy. The chemical composition, optical properties of the SnS2thin films were characterized by energy disperse X-ray spectroscopy, ultraviolet-visible-near infrared spectrophotometry (UV-Vis-NIR). The atomic ratio, optical constants and bandgap of SnS2thin film were calculated and analyzed. The results show that the optimal condition for SnS2thin films is the sputtering power of 60 W and argon pressure of 0.5 Pa. The film is aligned along (001) preferred orientation, the transmittance and refractive index are high in the visible region, the extinction coefficient is small, and the direct bandgap is 2.81 eV. The n-SnS2/p-Si heterojuction devices were fabricated. The devices exhibit good rectifying behaviors and weak photovoltaic properties. The photocurrent under the reverse bias voltage is increased with the increasing of illumination intensity. The photoconducting mechanism of the devices is controlled by the presence of exponential distribution of trap centers in the forbidden band of SnS2.

SnS2thin films; RF magnetron sputtering; optical properties; heterojunction device

1000-7032(2016)12-1521-11

2016-07-04；

2016-08-13

国家自然科学基金(51272061)资助项目

TN304； O484

A

10.3788/fgxb20163712.1521