刘震，王保伟，王玮涵，孟大钧，李振花，马新宾



B2O3负载量对MoO3/CeO2-Al2O3耐硫甲烷化性能的影响

刘震，王保伟，王玮涵，孟大钧，李振花，马新宾

（天津大学化工学院绿色合成与转化教育部重点实验室，天津 300072）

考察B2O3负载量对于MoO3/CeO2-Al2O3催化剂对耐硫甲烷化活性的影响，利用BET、XRD、TEM、NH3-TPD等手段对催化剂进行了表征。结果表明，催化剂的耐硫甲烷化活性随B2O3负载量增加呈现先升高后降低的变化规律；当B2O3负载量为0.5%时，催化剂的耐硫甲烷化活性最高，CO转化率达到55%。结合表征分析，发现添加B2O3会影响催化剂载体的结构和表面酸度，从而影响活性组分的分散程度，进而影响MoO3/CeO2-Al2O3催化剂的耐硫甲烷化性能。催化剂的晶化程度太高或单位面积上的强酸量太多均不利于甲烷化反应；较好的活性组分分散度有利于催化剂甲烷化活性的提高。

催化剂；甲烷化；天然气；酸改性；氧化硼；载体

引 言

中国具有“富煤、缺油、少气”的能源结构特点。发展煤制合成天然气，不仅能够有效利用丰富的煤炭资源，同时也能缓解天然气的供求矛盾。

煤制天然气包括煤气化、气体净化、甲烷化等环节，其中甲烷化是煤制天然气的核心技术[1]。目前甲烷化过程的研究重点是合成气甲烷化催化剂的开发及其工业应用[2-3]。甲烷化工艺主要有两条路线。一是间接甲烷化工艺，主要是以Ⅷ族金属为活性组分[4-5]，其中镍基催化剂已在工业中得到应用[4,6-7]。但镍系催化剂对硫极为敏感，原料气需精脱硫至浓度低于1×10-8(0.01 ppm)[8-9]，同时为满足甲烷化反应还需通过水汽变换反应将原料气中的H2/CO调整为3以上。……