张晓涛,陆愈实,杨 丹



福建泉州湾有机氯农药的多介质迁移与归趋

张晓涛,陆愈实,杨 丹*

(中国地质大学工程学院,湖北 武汉 430074)

以HCH与¢DDT为主要研究对象,以泉州湾及其重要汇水流域——晋江流域为研究区域,构建了Level Ⅲ多介质非平衡稳态逸度模型,对该区域HCH与¢DDT在各环境相中浓度、容纳能力、储量分布及各相间的迁移通量进行了计算分析,并对模型关键输入参数的灵敏度进行了探讨.结果显示:HCH与¢DDT在土壤相,水相以及沉积物相中的模拟计算浓度与野外样品实测平均浓度吻合度较高,验证了模型的有效性;当研究系统达到平衡时,环境各相对HCH与¢DDT容纳能力由大到小分别为沉积物,土壤,水及空气;-HCH在土壤与沉积物中的储量之和为总储量的97.42%,¢-DDT则为99.89%,是其主要的汇区;HCH与¢DDT从研究区域迁移消逝的主要途径为水的平流输出,在环境相间迁移过程中,HCH的主要迁移途径为水体向大气的迁移,而¢DDT的主要迁移途径为水体向沉积物的迁移;灵敏度分析指出辛醇-水分配系数对数值logow是影响污染物在环境相中浓度分布的最主要因素.

HCH；¢DDT；泉州湾；晋江流域；多介质逸度模型

有机氯农药 (OCPs) 是一种持久性有机污染物(POPs),在抑制农作物病虫害方面发挥了重要的作用[1-2].然而由于其具有半挥发性,持久性,高毒性以及亲脂疏水性的特点[3-4],使得OCPs在大气中能进行长距离迁移并最终在不同环境介质中滞留,导致污染范围的不断扩大.尽管如六六六(HCHs) 和滴滴涕(DDTs)等典型的OCPs已被大部分国家限制或禁止使用,但由于其具有较高的化学稳定性,在各国的不同环境介质中仍可被检出[5].同时,又因为OCPs亲脂疏水的特点使其能通过食物链在生物体中不断富集,最终危害人类的生命健康与安全[6-7].因此,我国的OCPs问题受到了许多学者的普遍关注. 刘鹏宇等[8]研究了利用聚合硫酸铁去除水中OCPs,胡英等[9]研究了洪湖湿地水鸟刚脏中有机氯农药的分布情况,刘彬等[10]研究了湖北省菜地土壤中有机氯农药的污染情况.

海湾是连接海洋与陆地的地带,海陆交互作用最为频繁,人类活动也较为密集.大量的有机污染物在海陆交互作用下,由汇水盆地不断地向海湾输入并在海湾及河口沉积物中富集,因此海湾区域有机污染物的迁移特征受到了普遍关注[11].然而目前针对汇水盆地向海湾一对一输送OCPs的多介质迁移研究仍然较少,因此本文选取泉州湾及其主要供给流域——晋江流域为研究区域,结合野外实测数据,对该区域中大气,土壤,水体,沉积物四个环境主相建立非平衡,稳态,流动系统逸度模型,分析晋江流域对泉州湾有机氯农药一对一的输送情况以及OCPs在多介质环境中的归趋特征,为该区域环境政策及风险评价提供有效的参考依据.

1 研究区概况与研究方法

1.1 研究区域概况及研究对象

泉洲湾面积为128.18km2,其中滩涂面积80.42km2,水域面积47.46km2.湾内最大水深24m,湾口有拦门沙坝发育.该区域多年平均气温为20.4℃,平均降雨量为1094.5mm.其主要汇入河流——晋江,是福建省仅次于闽江,九龙江和汀江的第四条大江,位于东经117°44′~118°47′,北纬24°31′~25°32′之间,流域面积5629km2,占全省面积约5%[12].为了研究泉州湾OCPs的多介质迁移及归趋特征,本文选取包括晋江干流流域与泉州湾作为环境研究系统开展OCPs的多介质逸度模型研究.

20 世纪80年代之前,晋江流域主要以农业生产为主,导致该地区受到HCHs 和DDTs 的广泛污染[13]. HCHs与DDTs均为多异构体混合物,而在所有异构体中,-HCH与-DDT分别占HCHs 和DDTs的55%~80%与65~80%[14-15],分别是HCHs和DDTs的主要成分,同时,-HCH具有最强的挥发能力和最大的长距离传输潜力[16],因此本次研究以-HCH与-DDT为主要研究对象.

1.2 研究方法

本文将所研究区域视为一个系统,在系统中选取了大气,水体,土壤,沉积物为4个环境主相,对于所选取的每个主相,结合泉州湾地区的区域特点,利用Level Ⅲ逸度模型,建立了-HCH与-DDT三级稳态多介质迁移归趋模型,分析在稳态,非平衡,系统流动的条件下,-HCH与-DDT在多介质环境中的迁移特点.根据稳态假设,可建立关于每个相的质量平衡方程[17-18].其方程如下:

空气相

水相

土壤相

沉积物相

式中:1为污染物向环境相中的排放速率,mol/h;G为污染物向环境相的平流输入速率,m3/h;c1为污染物平流输入环境相的浓度,mol/m3;f为环境相的逸度,Pa;D为污染物从相到相的相间迁移速率,mol(h·Pa);D为污染物在环境相中的反应速率,mol(h·Pa);D为污染物从环境相中的平流输出速率,mol(h·Pa). 1,2,3,4分别代表了空气相,水相,土壤相,沉积物相,

2 参数选取

2.1 有机污染物理化参数设置

逸度模型的构建首先需要对研究对象的理化参数进行设置,模型中-HCH与-DDT的理化参数见表1.

表1 α-HCH与p,p’-DDT主要物理化学参数 Table 1 Physical and chemical properties of α-HCH and p,p’-DDT

污染物降解半衰期是模型构建中非常重要的参数,本文根据Mackay[18]对有机污染物的半定量分级进行设置,其两种有机物污染物在各环境相中的半衰期如表2所示.

表2 α-HCH与p,p’-DDT在环境中半衰期(×103h) Table 2 Half-life period of α-HCH and p,p’-DDT in environment(×103h)

2.2 有机污染物环境参数设置

根据相关文献以及实地检测,可对模型的关键参数进行设置,具体参数可见表3.

表3 研究区主要环境参数 Table 3 Environmental parameters of research region

注:有标注的来自相关文献,没有标注的为当地实测计算值.

其中,由于沉积物的沉积速率非常缓慢,且通常情况下,水体中有机污染物与表层沉积物更易进行深度交换,因此表层沉积物更能反映现阶段污染情况,因此本次研究中选取沉积物深度参数值为0.1m.

2.3 初始输入参数的确定

初始输入参数的确定直接决定了外界-HCH和-DDT进入研究系统的量,因此其准确性对最后模拟结果的有效性具有重大意义.为了获取有效的初始输入参数,本次研究分别对泉州湾及晋江流域中土壤相,水相及沉积物相进行了采样检测,其布点以网格法(GPS)定位为主,采样密度为(12km×12km),同时沿着晋江干流与泉州湾进行了加密采样.采样点分布如图1所示.

依据所采样品的检测数据以及相关的分配计算[15],可有效地确定进入研究系统中-HCH与-DDT的初始输入参数.各初始输入参数的确定依据为:

土壤相:根据历史统计数据,全国累计生产HCHs约400万t,DDTs约46万t[13],取定HCHs中含有65%的-HCH,DDTs中含有70%的-DDT,且在施用过程中,仅有10%达到目标生物[22],假设全国耕地面积上均匀使用这两种有机农药,可进过换算得到土壤的初始输入参数.

大气相与大气平流输入:在确定土壤相初始输入参数后,可依据土-气平衡时的土-气浓度分配系数[18],计算得到对应大气中浓度作为初始输入参数.

河流平流输入:河流的初始输入参数主要依据沿晋江干流的实测平均浓度值进行确定.

水相:水相的输入除了河流的平流输入之外,最主要的为地表径流输入,因此本文中水相初始输入参数主要根据地表径流的输入速率进行确定.

综上所述,可确定流入研究区域的OCPs的初始输入参数,如表4所示.通过与任智辉等[19],韩珍等[26]对黄河流域研究参数的比较,本文系统区域中OCPs含量相对偏低,这可能是因为该地区属于海湾区域,海陆作用频繁,大量OCPs更易通过水的平流输出移出系统而降低了OCPs含量.

表4 α-HCH与p,p’-DDT初始输入量 Table 4 Input quantity of α-HCH and p,p’-DDT

3 结果与讨论

3.1 模拟验证

当所有参数确定后,即可通过逸度模型计算软件对该系统进行模拟计算.为了验证所构建逸度模型的有效性,在该研究系统中,将各环境相中两种有机污染物实测浓度平均值与模拟计算值转化为对数浓度进行对比,其对比结果如图2所示.相关研究表明[22,26-28],当污染物实测浓度与模拟浓度相差在一个对数单位以内,模型模拟有效.

图2的对比结果可知,对于-HCH,模拟值与实测值的差值在3个环境相中分别为:-0.40, -0.25及0.80个对数单位,而-DDT在3个环境相中差值分别为:-0.39,0.72及0.92个对数单位.差值均在一个对数单位内,可见模拟浓度与实测浓度吻度合较高,利用逸度模型对该区域进行分析是有效可行的.

由图2还可发现,只有在土壤相中,-HCH与-DDT两种有机污染物模拟所得浓度均小于实测平均浓度,这可能是由于晋江流域在80年代以前主要是以农业为主,OCPs用量大[13],而本次土壤样本采集主要在农田进行,因此导致土壤相中的实测值较模拟值大.

3.2 不同环境相对有机氯农药的容纳能力

逸度容量Z表示特定环境相中对某种化学污染物的容纳能力.对于某确定的环境相,Z值越大,表示该环境相对某种化学污染物的容纳能力越大并具有相对较低的逸度,即污染物不易从该环境相迁移至相邻相中;而当Z值较小时,即使该环境相污染物的浓度较小,污染物仍然倾向于向相邻环境相中迁移[29].

通过模拟计算,可以得出在所研究环境区域中,-HCH与-DDT在各环境相中的逸度容量,其结果如表5所示.

从表5可知,不同环境相对-HCH与-DDT的容纳能力从大到小分别为沉积物,土壤,水体以及大气,这表明沉积物与土壤对两种污染物的容纳能力最高,并且进入到沉积物与土壤中的-HCH与¢-DDT不易向其他环境相中迁移,因此沉积物与土壤中-HCH与¢-DDT的实测浓度较高.而大气相中的Z值很小,较沉积物与土壤相差6~8个数量级,几乎可以忽略,这说明大气对两种有机污染的容纳能力最小,因此在大气中,-HCH与¢-DDT含量较低.但同时也说明大气中的-HCH与¢-DDT仍趋于向其他相邻环境相中迁移,而由于大气的流动性较强,因此易将所携带的-HCH与¢-DDT长距离输送而导致污染范围的不断扩大.已有研究发现,在远离农作物活动区域的南北极与珠穆朗玛峰,均检测出HCH与DDT的残留[30],因此,在大气相中,虽然OCPs浓度较低,但仍然不可忽略.

表5 α-HCH与p,p’-DDT在不同环境中的容纳能力 Table 5 Fugacity capacities of α-HCH and p,p’-DDT in different environmental facies

3.3 OCPs在环境各相中的分布

通过模拟,还可计算在保持输入不变的情况下,当各环境相达到平衡后,-HCH与¢-DDT的在各环境相的分布,其所得结果如图3所示.

根据图3可知,当系统达到稳态时,86.15%的-HCH分布在土壤中,11.27%分布在沉积物中,说明在该研究区域,土壤是HCH最大的储存库,其次是沉积物.而¢-DDT在各环境相的分布与-HCH不同,99.38%的¢-DDT分布在沉积物中,可见沉积物才是¢-DDT最大的储存库,而其他环境相储存量远小于沉积物,该计算结果与曹红英等[31]与叶常明等[32]的预测结果具有一致性.导致-HCH及¢-DDT分布差异的主要原因可能是-HCH与¢-DDT水溶度及蒸汽压的不同.由于本文所研究系统处于海湾地带且当地降雨量较大,大量OCPs会通过海陆相互作用以及地表径流汇入河流与海湾,而¢-DDT的水溶度极小(约为-HCH的1/180),进入到水中的¢-DDT会趋于向沉积物与空气中迁移,由于沉积物的逸度容量远大于空气,即对¢-DDT的容纳能力远大于空气,因此进入水中¢-DDT更倾向于向沉积物迁移而导致沉积物储量不断增大.这也是¢-DDT在水中的储量明显小于-HCH主要原因.而-HCH的蒸汽压较¢-DDT大(约为¢-DDT的10倍),因此-HCH较¢-DDT更容易进入大气中,由于土壤的逸度容量远大于水体,因此,空气中-HCH更倾向于向土壤中迁移而导致土壤中-HCH储量不断增大.

(a)-HCH

(b)-DDT

图3-HCH与-DDT在各环境介质中的储量
Fig.3 Quantity distribution of the α-HCH and p,p’-DDT in different environmental facies

由图3还可发现,2种污染物在大气相中含量极小,几乎无法在图中显现,这也体现了-HCH和¢-DDT在大气相中的逸度容量Z值明显小于其它介质的结果.

3.4 介质迁移与环境行为

将所研究区域视为一个系统,OCPs以多种途径进入系统后,除了在系统内各环境相间迁移,还会从系统向外迁出,直到系统中OCPs在各环境相间分配及输出达到稳态为止.图4显示了-HCH及-DDT在环境中迁移通量的对数值情况.

对数迁移通量(mol/h)

图4-HCH与¢-DDT多介质迁移转化
Fig.4 The transfer fluxes ofHCH and¢-DDT

根据图4(a)可知,-HCH进入研究系统后,其输出途径主要以水的平流输出为主,占环境总输出的71.4%.在气相中,主要输出途径为大气平流输出,占所有气相输出途径的97.6%,其他气相输出途径几乎可以忽略.在土壤相中,主要以-HCH的降解为主要,占土壤相输出的84.34%.而在沉积物中,各输出途径所占比例较为平均.

而由图4(b)可知,¢-DDT在系统中的主要输出途径为水的平流输出,水向沉积物的迁移以及沉积物的降解.而在大气,水,土壤,沉积物四个不同环境相中,其主要的输出途径分别为大气的平流输出,水向沉积物的迁移,土壤降解以及沉积物的水平输出,分别占据了所对应环境相输出的96.8%,96.3%,60.19%以及52.8%.

由图4还可知,两种OCPs在研究系统内部各环境介质的迁移中,-HCH从水体向大气的迁移通量最大,而¢-DDT从水体向沉积物的迁移通量最大.同时还可发现,-HCH从水体向大气的迁移通量大于水体向沉积物的迁移通量,而¢-DDT却正好相反,因此在大气相中,-HCH储量分布明显高于¢-DDT,而¢-DDT在沉积物的储量分布也明显高于-HCH.在土壤相中,两种OCPs从土壤向水的迁移通量明显大于土壤向大气的迁移通量,这说明在土壤相中,两种污染物更倾向于向水迁移,而土壤向水迁移的主要途径为地表径流,因此,晋江流域土壤中残留农药以地表径流方式进入泉州湾的传输通量不可忽视.在大气相中,-HCH从大气向土壤与水体的迁移通量均大于¢-DDT,说明-HCH更容易通过大气向土壤与水体迁移,因此-HCH在土壤与水体的储量分布明显大于¢-DDT,这与前面分析结果一致.

3.5 灵敏度分析

由于逸度模型是由方程与参数构成的,因此有必要对参与计算的各参数进行定量分析,以评估输入参数对模型输出结构的影响,减少输出结果的可变性,从而提高模型的稳定性及准确性.模型灵敏度的计算公式如下.

式中:SC是某一参数的灵敏度系数;Y为所模拟的状态量;X为模型所输入的参数.

本次研究中,将输入的关键参数均增加10%,计算出灵敏度系数,灵敏度系数越大,表示所设置的参数对模型的影响程度越大,通过各关键参数灵敏度系数绝对值之和的大小来探讨参数对模型结果的影响大小.

根据图5可知,2种污染物的辛醇-水分配系数对数值logow对-HCH与¢-DDT在所研究环境系统中的浓度影响最大.辛醇-水分配系数对数logow是衡量有机污染物脂溶性大小的参数,研究表明,有机物的logow与水溶解度,生物富集系数以及沉积物,土壤的吸附系数都有很好的相关性,这使得logow成为评价有机污染物环境行为的一个重要的理化参数[33]因此,在获取模型输入参数的过程中,应尽可能的收集准确的logow,从而减小模拟结果与实际结果的差异,保证模型计算的可靠性.

灵敏度系数绝对值之和

图5-HCH与,¢-DDT浓度的灵敏度分析
Fig.5 Sensitivity coefficients of key parameters for-HCH and,¢-DDT

4 结论

4.1 利用Level Ⅲ逸度模型模拟计算-HCH与¢-DDT在泉州湾各环境相中的浓度,并与实测浓度进行了对比,结果显示利用逸度模型对研究区域的-HCH与¢-DDT迁移模拟适用性较好.

4.2 研究区域各环境相对-HCH与¢-DDT容纳能力从大到小分别为沉积物,土壤,水体以及大气,这表明在福建泉州湾海湾,沉积物与土壤对-HCH与¢-DDT的容纳能力最大.

4.3 当所研究区域-HCH与¢-DDT在各环境相达到平衡后,各相储量分布差异较大,- HCH和¢-DDT在大气,土壤,沉积物,水中的储量分布分别为0.05%和0.00071%,86.15%和0.51%,11.72%和99.38%以及2.54%和0.52%.因此,在研究区域中,沉积物及土壤是-HCH与¢-DDT最大的储库.研究区域中-HCH与¢-DDT的主要迁出消逝途径均为水的平流输出,而在环境相间迁移中,-HCH主要表现为水体向大气的迁移,¢-DDT为水体向沉积物的迁移.

4.4 通过灵敏度分析,辛醇-水分配系数对数值logow是影响污染物在环境相中浓度分布的最主要因素,因此在模型输入参数过程中,应尽可能保证ow参数的准确性,从而减小模拟结果与实际结果的差异以保证模型计算的可靠性.

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* 责任作者, 讲师, yangdan322@139.com

Simulating the transfer and fate of OCPs in Quanzhou Bay

ZHANG Xiao-tao, LU Yu-shi, YANG Dan*

(Faculty of Engineering, China University of Geosciences, Wuhan 430074, China)., 2016,36(7)：2146~2153

A multimedia fugacity model (Level Ⅲ) was applied to simulate the concentrations distribution, fugacity reserves distribution and transfer flux of-HCH and-DDT in Jinjiang River basin and Quanzhou Bay. Meanwhile, the key input parameters were identified using sensitivity analysis method. The reliability of the fugacity model is verified by the agreement between calculated and measured concentrations in soil, water and sediment. The capacities of the four environmental compartments to hold-HCH and’-DDT in the following orders: sediment, soil, water and air. The mass of-HCH and’-DDT in soil and sediment were 97.42% and 99.89%, which is the major sink for-HCH and’-DDT. The water advection outflow were the major routes for-HCH and’-DDT disappear in the study area. The main transfer processes of-HCH and’-DDT is diffusion from water to air and deposition from water to sediment. The results of sensitivity analysis in this study indicated that the logowhad significant influence on-HCH and’-DDT concentrationsin various media.

-HCH；,’-DDT；Quanzhou Bay；Jinjiang River basin；multimedia fugacity model

X131

A

1000-6923(2016)07-2146-08

张晓涛(1987-),广西南宁人,中国地质大学(武汉)博士研究生,研究方向为环境系统仿真.

2015-12-16

国家自然科学基金青年科学基金项目(41503103);湖北省自然科学基金面上项目(2014CFB895)