张伟清，郭文光，储丽丽，孔令朋，靳广洲

（北京石油化工学院化学工程系，北京102617）

钼酸铵与LaHY固相反应机理

张伟清，郭文光，储丽丽，孔令朋，靳广洲

（北京石油化工学院化学工程系，北京102617）

采用TG-DSC技术研究了钼酸铵和LaHY在空气气氛中的失重行为，考察了钼酸铵与LaHY的固相反应机理，用XRD、BET和NH3-TPD对其物相结构、比表面积和表面酸性进行了表征。结果表明，（NH4）6Mo7O24·4H2O分解产生的表相Mo物种借助固相反应以金属-氧簇定位在LaHY分子筛体相笼中形成n MoOx·LaHY单相复合体，引起分子筛的晶胞收缩，晶胞参数a0减小，比表面积下降。制备的n MoOx·LaHY较相应LaHY分子筛的弱酸中心变化较小，中强酸中心增加，强酸中心略有减少，总酸量增加。以质量分数为 0.6%的二苯并噻吩/正癸烷溶液为模型反应物，评价了制备的 n MoOx·LaHY催化剂的加氢脱硫性能。负载 Mo质量分数为 5.0%制得的n MoOx·LaHY催化剂在反应压力4.0 MPa，反应液时空速20 h-1，H2/原料液体积比500:1的实验条件下，290℃和 310℃的二苯并噻吩加氢脱硫转化率达到了 56.38%和 88.79%，较相应负载 Mo质量分数为 20.0%制备的MoO3/Al2O3催化剂分别提高了约12个百分点和28个百分点，表现出了较高的二苯并噻吩加氢脱硫反应活性。

TG-DSC；固相反应；单相复合体；二苯并噻酚；加氢脱硫

引　言

原油重质化和劣质化趋势的不断加大以及政府环保法规的日益严格促进了炼油工艺中加氢精制技术的发展，其中性能优良的深度加氢精制催化剂的研制开发，成为了该技术的关键［1-4］。以 γ-A l2O3为载体，以Mo、W为活性组分，再配以适当的助剂研制而成的 Mo/γ-Al2O3、W/γ-A l2O3催化剂已成为当今炼油业界广泛使用的加氢精制催化剂［5-11］，但受 γ-A l2O3载体自身结构的限制，此类催化剂已很难满足油品深度加氢脱硫的要求。……