刘小青　李时卉　孙梦婷　喻成龙　黄碧纯,2,*

(1华南理工大学环境与能源学院，广州510006；2华南理工大学工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室，广州510006)

MnOx/SAPO-11催化剂的制备、表征及其低温NH3-SCR活性

刘小青1李时卉1孙梦婷1喻成龙1黄碧纯1,2,*

(1华南理工大学环境与能源学院，广州510006；2华南理工大学工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室，广州510006)

分别采用浸渍法、柠檬酸络合法以及沉淀法在SAPO-11分子筛上负载MnOx，制备了一系列MnOx/ SAPO-11催化剂。考察了催化剂的低温NH3选择性催化还原(SCR)(NH3-SCR)NOx的性能。结果表明，沉淀法制备的负载量为20%(w)的MnOx/SAPO-11催化剂表现出最优异的低温NH3-SCR性能及N2选择性。通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、能量散射谱(EDS)、原子吸收光谱(AAS)、N2吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)、H2程序升温还原(H2-TPR)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)以及NO/O2程序升温脱附-质谱(NO/O2-TPD-MS)等多种表征手段对催化剂的结构及表面性质进行分析。表征结果显示，采用不同方法制备催化剂时，其表面MnOx的存在形式和晶相结构不同。沉淀法制备的催化剂表面存在无定型态MnOx以及MnO2晶型，具有较大的介孔及外表面积、更多比例的Mn4+和化学吸附氧，同时表面存在对反应有利的中强酸以及强酸。因此，催化剂在低温SCR反应阶段能够生成重要中间产物NO2，从而表现出最佳低温活性。同时，三种制备方法均能使MnOx相对均匀分散在SAPO-11表面。SAPO-11对催化剂表面MnOx物种的形成具有一定的影响，从而影响催化剂的酸性，拓宽了MnOx的活性温度窗口，提高了催化剂的N2选择性。

选择性催化还原；……