刘亚丽，史长城

(汉江师范学院 汽车与电子工程系，湖北 十堰　442000)



Pd4四面体掺杂石墨烯储氢的第一性原理计算

刘亚丽，史长城

(汉江师范学院 汽车与电子工程系，湖北 十堰442000)

摘要：采用第一性原理计算了Pd4四面体掺杂石墨烯储氢的晶格结构常数、能量、电子态密度和电子结构。能量和电子结构分析显示：Pd原子转移了它的部分轨道电子到石墨烯的π*，随后石墨烯反转移了部分π轨道电子到Pd的3dxz+3dyz轨道。由于Pd4四面体之间的相互排斥力，它们之间没有形成团簇。在氢分子吸附Pd4四面体掺杂石墨烯的体系中，发现Pd4四面体顶部的Pd原子电荷发生了改变，从而加强了氢分子的吸收能和储存能。以上结果显示：对于石墨烯储氢，Pd4四面体是良好的催化剂。

关键词：Pd4四面体掺杂；石墨烯；储氢；第一性原理

在未来的能源中，氢能作为一种极为优越的燃料和能源载体，引起科学界越来越多的关注。因其具有储量丰富、来源广泛、能量密度高、无污染等优点，被称为人类的终极能源。最近，许多科学家正努力寻找合适的储氢材料[1-9]。他们大多关注高效的存储材料，如碳纳米管掺杂储氢[10-12]、石墨烯掺杂储氢[13-17]。Campesi等[18]发现，CT(碳纳米管)掺杂10%的纳米pd，使得氢的储存量比在常温常压下(0.5 MPa)纯CT的储存量大8倍。H.C Dam等[19]给出了Pt集群吸附在碳纳米管储氢的支持与展览，研究发现，Pt在石墨烯存储氢气中起到了良好的催化作用。本文采用第一性原理计算了Pd4四面体掺杂石墨烯储氢的晶格结构常数、能量、电子态密度和电子结构，结果发现：在石墨烯中掺杂Pd4四面体可以提高氢的吸附能和氢的存储容量。……