李航杰　申东明　何英洛　吕佩倚　徐 钉　盖希坤　吕 鹏　吕成学　杨瑞芹

1.浙江科技学院生物与化学工程学院　2.日本国立富山大学应用化学科



煅烧还原一步制备Ni基催化剂及在CH4-CO2重整反应中的应用①

李航杰1申东明1何英洛2吕佩倚1徐 钉1盖希坤1吕 鹏1吕成学1杨瑞芹1

1.浙江科技学院生物与化学工程学院2.日本国立富山大学应用化学科

摘要采用大豆油研磨法制备了Ni/C-SiO2系列催化剂，并用于CH4-CO2重整反应。通过XRD、TG-DTG、BET、H2-TPR、CO2-TPD等对催化剂进行了物理性能表征，利用固定床连续反应对催化剂进行了催化性能测试。结果表明，研磨法制得的催化剂前驱体在惰性气氛N2中煅烧后，催化剂上的镍元素全部转变成了Ni0，实现了煅烧还原一步制备中孔Ni基催化剂。CH4-CO2重整反应后的催化剂上存在两种炭，一种是催化剂制备时残留的碳源炭，另一种是重整反应过程中产生的可致催化剂失活的积炭。考察了助剂CeO2、ZrO2、La2O3对催化剂性能的影响，结果表明，与Ni/C-SiO2催化剂相比，Ni-CeO2/C-SiO2、Ni-ZrO2/C-SiO2、Ni-La2O3/C-SiO2催化剂中Ni0的粒径降低了，Ni-CeO2/C-SiO2、Ni-La2O3/C-SiO2催化剂的反应活性提高了，反应后Ni-ZrO2/C-SiO2、Ni-La2O3/C-SiO2催化剂上的积炭减少了。助剂La2O3不仅提高了催化剂活性，而且降低了催化剂上的积炭量，使用Ni-La2O3/C-SiO2催化剂进行CH4-CO2重整反应，总碳转化率达到了52%。

关键词研磨Ni基催化剂助剂CH4-CO2重整积炭

温室效应引发的全球变暖已导致大量冰川退减消融、海平面上升、全球气候变化异常等问题。因此，控制CO2、CH4等温室气体排放，是每个国家亟待解决的问题。以两种主要的温室气体CH4和CO2为原料，通过CH4-CO2重整反应，制取清洁且应用前景广泛的合成气(CO/H2)，无论从环境保护、清洁能源开发，还是在国家政策支持上，都能得到积极的响应，现已成为全球热门研究课题之一[1-3]。……