白　婷，张　昕，刘喜玲，陈腾飞，范文韬



Mg/HZSM-5分子筛催化甲醇与1-丁烯偶合制丙烯

白婷，张昕*，刘喜玲，陈腾飞，范文韬

(西北大学化工学院，陕西 西安710069)

摘要：采用水热法合成纳米和微米尺寸的HZSM-5分子筛，并用浸渍法负载Mg对纳米HZSM-5分子筛进行改性，通过XRD、SEM、N2等温吸附-脱附、NH3-TPD和TGA对分子筛进行表征，并将其用于甲醇与1-丁烯偶合制丙烯反应，考察分子筛晶粒尺寸、Mg负载量、反应温度、空时和甲醇与1-丁烯物质的量比对催化剂反应性能的影响。结果表明，纳米HZSM-5分子筛具有比表面积大、孔道短和孔口多等特点，表现出较好的活性和稳定性及较强的容碳能力。利用Mg对纳米HZSM-5进行改性，提高了HZSM-5分子筛上原料的转化率和丙烯收率，在反应温度550 ℃、反应压力0.1 MPa、空时1.6 gcat·(h·molCH2)-1和甲醇与1-丁烯物质的量比为3的条件下，1%Mg/HZSM-5分子筛催化剂上的丙烯收率最高，达41.8%，比未改性的纳米HZSM-5分子筛催化剂提高9.7个百分点。

关键词：催化化学；HZSM-5分子筛；甲醇；1-丁烯；丙烯；晶粒尺寸；酸性

CLC number:TQ426.94；O643.36Document code: AArticle ID: 1008-1143(2016)04-0031-07

丙烯是重要的基础有机化工原料，随着石油化工领域的快速发展，市场需求不断扩大，丙烯供不应求的局面将长期存在。近年来，将甲醇制丙烯与碳四烃裂解制丙烯反应偶合受到广泛关注，该体系具有以下优势：(1) 将强放热的甲醇脱水制烯烃过程与吸热的碳四烃裂解过程偶合，实现能量互补，降低能耗[1]；(2) 甲醇制烯烃过程中的活性中间体对碳四烃裂解过程有促进作用[2]；(3) 甲醇制烯烃中生成的水有利于减少催化剂上的积炭，从而提高催化剂的稳定性[3-6]。……