张永江，邓　茂，王祥炳，姚　靖，刘先良，程睿韬，张宗庆

(重庆市黔江区环境监测中心站，重庆 黔江　409000)

黔江区农业区域土壤重金属健康风险评价

张永江，邓茂，王祥炳，姚靖，刘先良，程睿韬，张宗庆

(重庆市黔江区环境监测中心站，重庆 黔江409000)

摘要：采用地积累指数和健康风险，对黔江区农业土壤中As、Cd、Cr、Cu、Pb、Ni、Zn、Hg重金属进行评价。从重庆市土壤重金属背景值计算的地积累指数结果来看，黔江区农业区域土壤中只有Hg的地积累指数为0.18，达到轻度污染，而其它7种重金属均没有对土壤造成污染；通过健康风险评价模型来计算，重金属暴露风险商HQ和风险指数HI均小于1，不会对身体健康造成危害；结果表明:土壤中As、Cr、Cd和Ni各元素经呼吸途径不具有致癌风险。

关键词：农业土壤；重金属；地积累指数；健康风险评价

0引言

土壤重金属污染已成为我国最严重的环境问

题之一。土壤中的重金属通过农作物的富集，食物链的迁移转化，给人体健康带来潜在危害[1,2]。近年来，农业耕作区域土壤环境质量成为关注焦点和研究热点，对农业区域土壤重金属进行调查研究主要集中于北京、上海、广州和重庆等大城市，大多采用综合污染指数和潜在生态危害评价对农业区域土壤中的重金属进行风险评估[3-8]，而对具有特色的区域研究较少[9]，利用健康风险评价典型武陵山区农业土壤中的重金属尚未见报道。

黔江区位于渝东南，地处武陵山腹地，具有典型武陵山区特色。因此，以黔江区农业土壤为研究典型，开展农业区域土壤中重金属的健康风险评价，对研究整个武陵山区农业土壤污染与防治具有十分重要的现实意义。

1材料与方法

1.1样品采集与处理

研究过程分别选择黔江区3个乡镇(南海村、册山村和新建村)农业耕作区域土壤作为研究对象，参照《土壤环境监测技术规范》(HJ/T166-2004)，共采集表层(0～20cm)土壤样品9个，分别采集于基本农田区、菜园地区和居民生活区。土壤样品贴好标签带回实验室后，用不锈钢镊子去除植物残体和石块，并放置室内阴凉处自然风干1～2周。风干后对每一份样品采用四分法取样进行磨碎处理，过100目土壤筛，保存于塑料瓶中备用。

1.2样品分析测试方法

土壤样品采用王水-高氯酸开放式消煮法，消解样品采用电感耦合等离子体发射光谱仪ICP-OES(Inductively Coupled Plasma Optical Emission Spectrometer，Optima 8000，PerkinElmer，USA)进行测定Cd、Cr、Cu、Pb、Ni、Zn等重金属元素含量，采用原子荧光分光光度计(AFS-930，北京海光分析仪器公司)进行测定As和Hg含量。

1.3重金属污染评价方法

地积累指数(Index of geoaccmulation,Igeo)是1969年德国科学家Muller提出的一种研究土壤、沉积物中重金属污染程度的定量指标，并规定了相应的污染程度级别划分标准(表1)。地积累指数Igeo计算公式为：

Igeo=log2(Cn/k·Bn)

(1)

式中，Cn表示污染物实测值，Bn是该染物的地球化背景值，k为考虑到造岩运动可能引起背景值波动而设定的常数，k=1.5。

表1　地积累指数分级

1.4健康风险评价方法

1.4.1暴露剂量模型

土壤重金属污染一般通过3种途径影响人体健康，即手-口摄入、呼吸吸入和皮肤接触。涉及研究的8种重金属(As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn)均具有慢性非致癌健康风险，且Cr、Cd和Ni同时还具有致癌风险。对土壤中重金属进行健康风险评估参考美国环境保护局(EPA)人体暴露风险评价方法。其中，非致癌暴露量具体计算方法如下：

重金属经呼吸吸入途径日均暴露量：

(2)

重金属经手-口摄入途径日均暴露量：

(3)

重金属经皮肤接触途径日均暴露量：

(4)

由于美国环保局(EPA)没有给出致癌重金属经手-口摄入和皮肤接触的致癌暴露剂量参考值，仅考虑Cr、Cd和Ni这3种致癌金属经呼吸吸入途径的暴露剂量。其终生日平均暴露剂量LADDinh为

(5)

暴露参数取值参考美国EPA土壤健康风险评价方法和国内外相关的研究成果，见表2。

表2　土壤重金属暴露风险参数取值

1.4.2健康风险评价模型

1.4.2.1非致癌健康风险评估

对于非致癌重金属，一般采用非致癌健康风险指数法进行评估。利用非致癌暴露剂量除以相应污染的参考剂量(Reference Dose,RfD)，可得到非致癌风险商(Hazard Quotient,HQ),

(6)

而污染物非致癌风险商之和为重金属非致癌健康总风险指数(Hazard Index,HI)。

(7)

式(6)和式(7)中，ADDij为第i种土壤中重金属第j种暴露途径的暴露剂量；RfDij为第i种土壤中重金属第j种暴露途径的参考剂量(表3)。HQ和HI数值大小，表示风险的大小，当其值小于1时，认为风险较小或者可以忽略；当其值大于1时，认为存在风险。

表3　各重金属参考剂量(RfDij)

1.4.2.2致癌健康风险评估

对于致癌重金属(Cr、Cd和Ni)，其致癌效应采用风险度(Riski)表示。Riski即暴露量与致癌斜率因子(SFi)之积，表示癌症发生概率，通常以单位数量人口出现癌症患者的比例表示。其公式为：

Riski=LADDinh·SFi

(8)

总风险度为

(9)

式中，LADDinh为经口鼻呼吸终生日平均暴露剂量(mg/kg·d)。SFi为斜率因子，即人体暴露于一定量重金属环境下产生致癌效应的最大概率(mg/kg·d)-1，Cr、Cd和Ni的斜率因子分别为42，6.30和0.84。RiskT为(Cr、Cd和Ni)3种重金属的致癌总风险度。当Risk小于10-6～10-4时，一般认为基本不存在致癌风险。

2结果与讨论

2.1重金属污染地积累指数法评价

地积累指数对土壤中重金属的评价，引入背景值作为标准对重金属含量进行归一化处理，不但有助于了解重金属分布的自然变化特征，而且可以判别人类活动对环境的影响。以国家和重庆市土壤中重金属背景值进行计算，黔江区农业区域土壤中8种重金属元素的地积累指数及分级情况见表4。从应用重庆市土壤重金属背景值计算的地积累指数来看，黔江区农业区域土壤中Hg达到轻度污染，其它7种重金属没有造成污染。但从国家土壤中重金属背景值计算结果来看，8种重金属均没有对黔江区农业区域土壤造成污染。这主要是因为8种重金属的重庆市土壤背景值和国家背景值差异所致。

表4　8种重金属元素按重庆市及国家背景值计算地积累指数及其分级情况

然而对各村来说，又有明显的差异。以重庆市土壤重金属背景值计算地积累指数为例，南海村，各元素的污染程度从高到低依次为Hg>Cr>As>Cu>Pb>Zn>Ni>Cd。Hg、Cr和As地积累指数分级为1，轻度污染，其余5种(Cd、Cu、Ni、Pb和Zn)地积累指数分级为0，无实际污染；对于新建村，仅存在Cu的轻度污染；对于册山村Cd和Hg的地积累指数分别为0.14和0.12，地积累指数分级为1，存在轻度污染。由于以上分析是基于黔江区农业区域或3个村内各元素的地积累指数的平均值，因此可以解释这些区域8种土壤重金属元素污染的平均情况。该研究应用地积累指数法评价空间上不同功能区的人为污染状况，与文献[9]一致。

2.2健康风险评价

2.2.1暴露量的计算

根据公式(2)～(5)计算土壤重金属各种暴露途径的暴露剂量见表5。

表5　重金属不同途径暴露剂量

结果表明，8种重金属通过3种途径的非致癌暴露剂量从大到小依次为Zn> Cr> Ni> Cu>Pb>As> Cd >Hg，与土壤中重金属质量浓度大小顺序一致。在3种暴露途径中，儿童的暴露剂量要均大于成人的暴露剂量。从暴露途径来看，不论对于儿童还是成人，均是通过手-口摄食为土壤重金属最主要的暴露途径，其次是皮肤接触，最后是呼吸吸入。Cd、Cr和Ni这3种致癌重金属呼吸吸入途径的终生日平均暴露剂量远小于非致癌暴露剂量。

2.2.2非致癌风险评估

根据公式(6)和(7)计算出黔江区农业土壤区域重金属的非致癌风险商HQ和非致癌风险指数HI(表7)。从表7看出，不同暴露途径非致癌风险均呈现儿童高于成人的特征，儿童的风险指数HI是成人的3.98倍。在3种暴露途径中，通过手-口摄食途径接触重金属的风险最高，儿童手-口摄食途径风险占非致癌暴露总风险的95.8%，成人通过该途径暴露风险占总风险的97.2%。不论对于儿童还是成人，不同重金属在3种暴露途径下风险指数HI顺序为As>Cr>Pb>Ni>Cu>Hg>Zn>Cd。总体来看，As和Cr为主要非致癌风险因子，其HI分别为0.268和0.125。3种途径的重金属暴露风险商HQ和风险指数HI均小于1，说明黔江区农业区域土壤中重金属未达到对人体健康产生明显非致癌危害水平。

重金属健康风险的大小除了与暴露剂量有关外，还与重金属本身的毒性相关。Hg是自然界最主要的污染物之一，具有生物毒性的重金属，其毒性具有持久性、生物累积性和神经毒性(a)。Cd是环境中普遍存在的有毒重金属之一。长期低剂量的暴露于镉的环境中对骨骼、肝脏、肾脏等多种组织器官造成危害，甚至致癌致畸。Zn是人体必需的微量元素之一，促进人体的生长发育，促进伤口和创伤的愈合和调节影响大脑生理功能的各种酶和受体，但过多的Zn可使体内的维生素C和Fe的含量减少，抑制Fe的吸收和利用，引起缺铁性贫血。根据美国EPA提出的土壤健康风险评价规则，某种暴露途径的RfD值表示在单位时间、单位体重摄取的不会引起人体不良反应的污染物最大量，该值越大，表示某元素的健康风险越小。黔江区农业区域土壤重金属手-口摄入途径的风险占总风险的95%以上。比较手-口摄入途径的RfDing可知，8种重金属元素毒性从小到大依次为Hg>As>Pb>Cr>Cd>Ni> Cu>Zn。因此，在研究8种重金属中，虽然Zn的暴露剂量是最大的，但暴露风险却仅高于Cd。而As因浓度较小，暴露剂量最小，但毒性大，暴露风险最大。

表6　黔江区土壤重金属非致癌风险商HQ和致癌风险指数HI

2.2.3致癌风险评估

从表7可见，As、Cr、Cd和Ni各元素经呼吸暴露途径的致癌风险度(Riski)平均值分别为9.26×10-9、1.16×10-7、4.93×10-11、1.72×10-9，各种金属各种暴露途径叠加后的总致癌风险度(RiskT)为1.27×10-7，即重金属污染将导致百亿人中至少增加127例癌症患者。其中Cr污染是主要致癌风险因子，致癌风险度贡献率为91.3%，Cd对人的身体健康威胁基本上可以忽略不计，Cr的致癌风险约为As的10倍。总体来看，黔江区农业区域土壤重金属致癌风险度均未超过10-6，远远低于美国EPA推荐致癌风险度(10-6～10-4)，认为土壤重金属通过呼吸吸入途径不具有致癌风险。

表7　呼吸途径致癌风险度

3结论

1)受地方区域背景值影响：从国家土壤重金属背景值计算的地积累指数结果来看，8种重金属均没有对土壤造成污染；而从重庆市土壤重金属背景值计算，黔江区农业区域土壤中仅Hg地积累指数为0.18，达到轻度污染，其它7种重金属均没有造成污染；

2)健康风险评价结果表明，无论是成人还是儿童，手-口摄入途径是土壤重金属引起非致癌风险的主要途径。儿童的非致癌风险均大于成人，总非致癌风险次序为As>Cr>Pb>Ni>Cu>Hg>Zn>Cd。重金属暴露风险商HQ和风险指数HI均小于1，不会对身体健康造成危害。土壤中As、Cr、Cd和Ni各元素经呼吸途径不具有致癌风险。

3)应该说明的是，研究所涉及的污染元素有限，同时重金属对人体健康的影响过程也比较复杂，在一定程度上低估了土壤中重金属对人体健康的潜在风险。另外，暴露剂量评价时主要引用的是美国EPA提供的暴露参数相关的参考值，这主要针对的对象是美国人群，由于亚洲东方人种和体格等方面的差异，因而人群的实际暴露参数存在一定的差异，需要通过进一步研究对模型和评价结果进行修正。

参考文献：

[1] HARRISON R,LAXEN D,WILSON S.Chemical associations of lead, cadmium, copper, and zinc in street dusts and roadside soils[J].Environmental Science & Technology,1981,15:1378-1383.

[2] HASHISHO Z,FADEL M.Impacts of traffic-induced lead emissions on air, soil and blood lead levels in Beirut[J].Environmental Monitoring and Assessment,2004,93:185-202.

[3] 霍霄妮,李红,孙丹峰,等.北京市农业土壤重金属状态评价[J].农业环境科学学报,2009,28(1):66-71.

[4] 姜菲菲,孙丹峰,李红,等.北京市农业土壤重金属污染环境风险等级评价[J].农业工程学报,2011,27(8):330-337.

[5] 杨国义,张天彬,万洪富,等.广东省典型区域农业土壤中重金属污染空间差异及原因分析[J].土壤,2007,39(3):387-392.

[6] 柴世伟,温琰茂,张云霓,等.广州郊区农业土壤重金属含量与土壤性质的关系[J].农村生态环境,2004,20(2):55-58.

[7] 徐庆,张锦平,张明旭,等.上海某郊区农业土壤重金属环境质量评价[J].科技信息(学术研究),2007(34):286-288.

[8] 黄进,魏世强.重庆市商品粮基地土壤重金属污染现状与评价[J].安徽农业科学,2009,37(4):1752-1755.

[9] 张宗庆,张永江,邓茂,等. 黔江区农业区域土壤重金属分析及评价[J].贵州师范大学学报(自然科学版),2015,33(2): 24-27.

[10]MüLLER G.Index of geoaccumulation in sediments of the Rhine River[J]. Geojournal,1969(2):108-118.

[11]Office of Emergency and Remedial Response. Risk Assessment Guidance for Superfund: Volume I Human Health Evaluation Manual (Part A) [M/OL] //Exposure assessment (Chapter 6).Washington D C:U.S.Environment Protection Agency.1989:41-44.[2015-12-01].http://www.docin.com/p-659358637.html.

[12]王喆,刘少卿,陈晓民.健康风险评价中中国人皮肤暴露面积的估算[J].安全与环境学报, 2008,8(4):152-156.

[13]杨忠平,赵剑剑,曹明哲,等.长春市城区土壤重金属健康风险评价[J].土壤通报, 2015,46(2):501-507.

Assesssment on human health risk of potentially heavy metals in agricultural farmland of Qianjiang district

ZHANG Yongjiang, DENG Mao, WANG Xiangbing, YAO Jing,LIU Xianliang, CHENG Ruitao, ZHANG Zongqing

(Environmental Monitoring Center Station of Qianjiang District in Chongqing, Qianjiang, Chongqing 409000, China)

Abstract:Sample of soil was collected from agricultural farmland in Qianjiang district.The index of geoaccmulation was used to indicate the extent of heavy metal pollution. The health risk assessment model recommended by the USA EPA was used to calculate the intake of heavy metals through halation and skin exposure.The assessment results of geoaccumulation index of potential ecological risk indicated that only Hg was mild pollutant. Health risk assessment indicated that the non-cancer risk value is less than 1, indicating a relatively low health risk.Carcinogen risks (As, Cr, Cd, Ni) were lower than their threshold values, suggesting that they will not harm the health.

Key words:agricultural soil；heavy metal； index of geoaccmulation；health risk assessment

文章编号：1004—5570(2016)02-0037-06

收稿日期：2015-12-19

基金项目：重庆市社会事业与民主保障科技创新专项(cstc2015shmszx0042)

作者简介：张永江(1983-)，男，高级工程师，研究方向：环境管理和监测研究及健康风险评价，E-mail：yjzhang008@163.com.

中图分类号：X131.3；X820.4

文献标识码：A