窦筱艳，赵雪艳，徐 珣，高海鹏，李 婷，丁梅梅，刘 宇，韩 斌，白志鹏

1.青海省环境监测中心站，青海 西宁 810000 2.中国环境科学研究院，环境基准与风险评估国家重点实验室，北京 100012

应用化学质量平衡模型解析西宁大气PM2.5的来源

窦筱艳1，赵雪艳2，徐 珣1，高海鹏1，李 婷1，丁梅梅1，刘 宇1，韩 斌2，白志鹏2

1.青海省环境监测中心站，青海 西宁 810000 2.中国环境科学研究院，环境基准与风险评估国家重点实验室，北京 100012

为研究影响西宁市大气环境PM2.5污染水平的主要来源，于2014年采暖季、风沙季和非采暖季依托西宁市大气地面观测网络在11个监测点采集大气PM2.5样品，对其化学组分(元素、离子和碳)进行分析。研究同步采集了4类固定源、14类移动源和4类开放源的PM2.5样品，并构建源排放成分谱。应用化学质量平衡受体模型(CMB)开展源解析研究。源解析结果表明，观测期间西宁市PM2.5主要来源包括城市扬尘(分担率为26.4%)、燃煤尘(14.5%)、机动车尾气(12.8%)、二次硫酸盐(9.0%)、生物质燃烧(6.6%)、二次硝酸盐(5.7%)、钢铁尘(4.7%)、锌冶炼尘(3.4%)、建筑尘(4.4%)、土壤尘(4.4%)、餐饮排放(2.9%)和其他未识别的来源(5.2%)。大力开展城市扬尘为主的开放源污染控制，严格控制本地燃煤、机动车等污染源的PM2.5排放，是改善西宁市空气质量的重要途径。

化学质量平衡；PM2.5；来源解析；西宁

青海省西宁市承载了青藏高原主要的经济社会活动，污染相对较重，随着现代工业的高速发展以及东部经济向西部转移的压力，西宁大气环境质量受到严重影响。目前，西宁市空气污染问题比较突出，空气颗粒物污染问题尤其不容忽视。在新《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)下，大气颗粒物成为影响西宁市环境空气质量的首要污染物[1]。PM2.5在大气中停留时间长、输送距离远，同时其粒径小，比表面积大，含大量有毒、有害物质，能够对空气质量、大气能见度、人体健康和生态环境等造成重要危害[2-6]。

PM2.5的化学组成和物理特征复杂多变，与颗粒物的来源密切相关，因而定量识别PM2.5的主要来源是环境管理部门的重点工作之一。解决这一问题的重要手段之一是开展环境空气颗粒物的源解析研究，该技术能够建立起污染源与环境空气质量之间的定量关系，进一步确定污染源治理的主要对象和顺序，提高环境管理部门污染防治工作的针对性和科学性[7-8]。

源解析方法主要包括源清单法、源模型法和受体模型法[9]。化学质量平衡受体模型(CMB)是受体模型法的代表，已被美国环保局(USEPA)推荐作为大气颗粒物源解析的重要方法之一[10-13]。由于其物理意义明确，算法成熟，在目前大气颗粒物源解析研究工作中已成为最重要、最实用的模型，也是在我国开展源解析研究中使用最为广泛的一类模型，在多个城市的源解析研究中得到了应用[14-16]。

西宁大气PM2.5源解析研究目前尚处于起步阶段，之前的研究均是针对TSP和PM10的研究[17-18]，赵旭东等[18]应用二重源解析技术得到了西宁市PM10的源解析结果，其中影响西宁市PM10的主要污染源分别为土壤尘(34.6%)、机动车尾气尘(11.6%)、燃煤尘(26.3%)、建筑水泥尘(10.7%)、钢铁尘(2.3%)和电解铝尘(2.7%)。考虑到目前西宁市PM2.5污染问题比较突出，开展PM2.5源解析研究是有效开展西宁市大气污染防治工作的重要基础。基于此，本研究应用CMB模型对西宁市大气PM2.5主要来源进行解析，输入文件基于11个环境点在采暖季、风沙季和非采暖季的样品数据以及PM2.5本地化污染源成分谱，对PM2.5年均水平及季节差异下来源特征进行研究分析，以期为西宁市大气污染防治提供依据。

1 实验部分

1.1 研究区域概况

西宁市位于青海省东北部，青藏高原东部，地处湟水及3条支流的交汇处，地理坐标为东经101°77′、北纬36°62′，是青海省省会，地处湟水中游河谷盆地。西宁海拔较高，属高原大陆型季风气候。由于高海拔及高原地区山间小盆地的地形作用，形成了特定的边界层条件，使该地区逆温发生的频率、强度等明显高于平原地区，对西宁市区的大气环境影响极大[19]。

1.2 环境样品的采集与分析

1.2.1 采样点位和采样时间的设置

本研究充分考虑到西宁市风向、气候、地理条件、污染源等复杂因素对空气颗粒物污染水平的综合影响。将研究区域确定为西宁市建成区及其周边地区，布设11个采样点(表1)，分别涵盖市区、郊县和工业园区。受体采样点的布设既考虑了西宁市城区分布及西宁市城区环境质量的代表性，又着重考虑了西宁市城市功能区、城市发展规划的需要。

表1 环境样品采样点信息

西宁市采暖季从当年的10月15日到次年的4月15日，风沙季从当年的4月16日到5月31日，非采暖季是从当年的6月1日到10月14日。采暖季的燃煤量要多于非采暖季，燃煤飞灰的排放量两季差别明显。采暖季又是建筑施工的淡季，非采暖季是建筑施工的旺季，所以建筑尘在两季的差别也较明显。由于采暖季人群活动的频率与非采暖季的差异，其他污染源的排放也会发生变化。综上所述，受体采样周期设置在采暖季和非采暖季是恰当的。春季是西宁市的风沙季，扬沙天气在4—5月。扬沙季节对西宁市空气质量的影响较大，颗粒物超标率增加[20]。因此有必要采集风沙季样品，以摸清风沙扬尘的贡献。西宁市空气颗粒物排放源排放的季节稳定性是由我国北方的气象季节稳定性和因气象季节稳定性而形成的人群活动稳定性所决定的。

基于上述考虑，为研究大气颗粒物质量浓度的季节性变化，采样时间设定为采暖季(2014年2月26日至3月4日)、风沙季(2014年4月22—28日)、非采暖季(2014年9月19—25日)，每季采集7 d。如遇降水、仪器意外停机等情况，当天样品无法获得时，该样品作废，同时需选择随后的第一个无降水工作日重新采集。

1.2.2 采样仪器的选择

每个点位使用1台欧盟标准的高负载高原型PM2.5采样器(MVS6型，无锡)作为质控仪器，考虑西宁市海拔已达2 200 m，使用USEPA标准颗粒物采样器16.7 L/min采集到的样品量偏少，为保障分析数据采用欧盟标准的38.3 L/min，使用特氟龙滤膜采集颗粒物样品以保证质量浓度数据的准确度，同时为保证化学分析的需要，同一点位另外配备1台崂应产2034型中流量智能颗粒物采样器，同步采集石英滤膜样品。

1.2.3 采样滤膜的选择和前处理

本研究中，特氟龙滤膜(Φ47 mm)样品供无机元素分析使用，石英(无机)滤膜(美国)供碳组分及离子分析使用。滤膜在采样前均要放入烘箱或马弗炉内进行干燥或灼烧，除掉膜内的挥发分或其他组分，以免影响分析精度。聚丙烯滤膜的干燥温度60～80 ℃，干燥时间0.5 h；石英滤膜烘烤温度400～500 ℃，烘烤时间2 h。

1.2.4 污染源样品的采集

根据西宁市大气污染源普查数据，确定了燃煤锅炉、机动车、扬尘类开放源、工业排放、生物质燃烧、餐饮油烟等为主要污染源。分别采用稀释通道方法[21]采集固定源和餐饮油烟的颗粒物样品，随车采样法采集机动车尾气样品，再悬浮方法[22]获取开放源排放的颗粒物样品，生物质燃烧排放样品则使用环境采样器按上下风向法[8]采集样品。通过化学分析建立了燃煤锅炉、工业窑炉、餐饮油烟、生物质燃烧、土壤尘、建筑尘、机动车尾气尘等主要PM2.5排放源成分谱以及以二次硫酸盐、二次硝酸盐为代表的二次颗粒物成分谱。

1.2.5 样品化学分析

对源与受体样品化学组分的测试均采用统一的分析技术，运用电感耦合等离子体-质谱(ICP-MS)和电感耦合等离子体-发射光谱(ICP-OES)分析39种元素(Li、Be、Na、P、K、Sc、As、Rb、Y、Mo、Cd、Sn、Sb、Cs、La、V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、Ce、Sm、W、Tl、Pb、Bi、Th、U、Zr、Al、Sr、Mg、Ti、Ca、Fe、Ba、Si)，使用离子色谱测定水溶性离子、热光法测试OC/EC，每批样品均采取空白样品、质控样品、加标样品、平行测试等质量控制和质量保证措施[23]。

1.3 PM2.5来源解析方法

受体模型[23-24]是应用在源和受体上所测量的大气颗粒物的物理化学特性来确定对受体有贡献的源类和其贡献值。受体模型的种类很多，其中化学质量平衡受体模型(CMB)是由一组线性方程构成的，表示每种化学组分的受体浓度等于各种排放源类的成分谱中这种化学组分的含量值和各种排放源类对受体的贡献浓度值乘积的线性和[25]。

2 结果与讨论

2.1 西宁市PM2.5本地化源谱特征

2.2 西宁市大气PM2.5污染特征分析

收集汇总西宁市2014年国控监测点位的PM2.5连续监测数据，计算得到全市范围内不同季节及全年的PM2.5浓度均值(如图2所示)。从全市年均质量浓度[(62.3±29.0) μg/m3]来看，西宁市PM2.5整体质量浓度超过国家二级标准(35 μg/m3)0.78倍。

造成西宁市大气颗粒物污染突出的原因是复杂和多方面的，目前主要有以下6个方面：①已经形成的工业布局问题长期影响西宁市环境空气中的颗粒物浓度；②产业结构偏重型化，工业污染物排放量大，给环境空气质量带来巨大压力；③开放源类的污染对城市环境空气质量的影响不断增大；④城镇化进程加快，生活污染物排放贡献率在逐年增大；⑤机动车的数量不断增加，带来了机动车污染的贡献也逐年增加；⑥独特的湟水谷地地形及气象条件不利于污染物扩散。

图1 西宁市大气PM2.5污染源化学成分谱

图2 西宁市各季及全年PM2.5变化规律

对于大气颗粒物中的有机物，通常假定对应于每克碳含有0.2～0.4 g其他元素(如O、H和N等)，即以1.2～1.4代表有机物相对于每克OC的平均相对分子质量。TURPIN等[29]近年来对这一做法的合理性进行了检验，认为对城市地区的气溶胶取1.4是合适的，但对生物气溶胶和二次气溶胶较多的非城市地区历时较长(被充分氧化)的气溶胶取1.9～2.3更合适。目前尚缺乏西宁细粒子中有机物的组成与排放数据，在本研究中有机物OM取OC的1.4倍，与YAN等[30]研究中取值相同。大气颗粒物中地壳物质通常以地壳元素的氧化物浓度相加的方法进行估算，一般假定土壤尘由6种元素的氧化物(即SiO2、Al2O3、CaO、FeO、Fe2O3和K2O)组成，其中包括构成大陆地壳物质最重要的8种化合物中的6种。另外2种氧化物Na2O和MgO约分别占地壳物质质量的3%。本研究地壳元素的构成[31]：矿物尘=2.20×ω(Al)+2.49×ω(Si)+1.63×ω(Ca)+2.42×ω(Fe)+1.93×ω(Mg)，ω为各种地壳元素的质量分数。

西宁不同季节大气PM2.5化学质量重构结果如图3所示。从图3可以看出，西宁市PM2.5主要构成成分有地壳物质、有机物及硫酸盐。地壳物质是西宁市PM2.5中占比最高的组分(35%～53%)，分析原因可能是西宁市气候干燥，风沙较大，因此地壳物质的贡献相对较大。从季节差异来看，地壳物质在风沙季含量最高，非采暖季含量最低，可能由于春季多风沙，且风速较大，造成了较高的地壳物质分担率，也可能源于建筑施工等管理不善导致的扬尘污染。有机物占比为11%～17%，表明西宁大气中有机细粒子的污染严重。此外，硫酸盐在PM2.5中的占比为10%左右，也是含量较为主要组分。硫酸盐、有机物、硝酸盐的季节变化趋势一致，浓度从高到低顺序为采暖季>风沙季>非采暖季，可能是受采暖季供暖锅炉的影响，排放的前体物(SO2)及碳组分含量增加所致。

图3 西宁市环境受体PM2.5化学质量重构结果

2.3 西宁市PM2.5来源解析结果

2.3.1 环境空气中PM2.5贡献值和分担率

图4 基于CMB模型的西宁市PM2.5的源解析结果

从图4可以看出，对西宁市PM2.5贡献最大的污染源为城市扬尘，分担率为26.4%，以城市扬尘、土壤尘和建筑尘为代表的开放源类对PM2.5的贡献为35.2%，燃煤尘分担率为14.5%，以硫酸盐和硝酸盐为代表的二次颗粒物对PM2.5的贡献为14.7%，机动车尾气、工业源(钢铁尘和锌冶炼)、生活源(餐饮油烟和生物质燃烧)分别贡献12.8%、8.1%、9.5%。

2.3.2 不同季节颗粒物源解析结果

对西宁全市分季节的PM2.5进行解析，得到不同采样季节各污染源的贡献值和分担率。如表2所示。

表2 西宁市各季节全市PM2.5来源解析结果

注：此处使用的PM2.5浓度为各个季节采集的颗粒物样品浓度，与前文中提到的国控点位自动监测数据之间存在一定的差异。

从各污染源贡献的季节变化来看，风沙季的城市扬尘、土壤尘和建筑尘的分担率高于其他季节，主要与风沙季的气象条件相关，风沙季干旱同期，风力较大，地壳物质更易扬起并进入到环境空气中，造成颗粒物浓度升高。采暖季燃煤尘分担率高于其他季节，西宁市每年采暖期长达6个月，供暖锅炉的运行导致采暖季燃煤量远高于其他季节，因此导致采暖季燃煤尘对环境空气污染的贡献较为明显。工业污染源的分担率以非采暖季较高，以钢铁冶炼和锌冶炼为主的西宁市工业污染排放各个季节的浓度贡献值相当，但是由于非采暖季其他源类的贡献较低，颗粒物浓度也较低，因此工业污染的相对分担率高于其他2个季节。

2.3.3 城市不同功能区颗粒物来源解析结果

为了对城市不同功能区颗粒物污染来源有更加全面的了解，本研究将针对全市范围的PM2.5进行源解析。表3为西宁市辖区11个点位PM2.5的源解析结果。从表3可以看到，不同点位的颗粒物来源存在较明显差异。

表3 PM2.5分点位来源解析结果 %

为了进一步区分不同类型点位之间的区别，本研究将城市和郊区点位的分担率分别求得平均值后，得到如图5所示的各个污染源的分担率比较。

图5 郊区点位和城市点位各污染源分担率比较

从市区点和郊区点的源解析结果对比可以看出，城市扬尘对市区的影响大于郊区，市区PM2.5的分担率为32.0%，郊区分担率为22.8%。建筑尘对市区的影响同样大于郊区，对市区PM2.5的分担率为8.2%，对郊区PM2.5的分担率为6.3%。其中，位于市区的市站点位因其周边存在大量的建筑施工活动，因此该点建筑尘的贡献高于其他点位。位于郊区的甘河工业园区点位附近不仅存在较多的施工活动，而且周边还分布有一定数量的水泥生产企业，因此建筑尘对该点影响较大。机动车尾气尘的贡献整体上郊区大于城区，虽然城区范围内车辆较多，但是郊区行驶的多为大型载重货车，其排放量高于普通汽车，因此在郊区机动车尾气的贡献高于城区。甘河工业园区因为存在大量的锌冶炼企业，因此锌冶炼尘对该点的贡献值高于其他点位。

3 结论

1)2014年，西宁市大气PM2.5主要来源为开放源类(包括城市扬尘、土壤尘和建筑尘)、燃煤尘和二次颗粒物(硫酸盐和硝酸盐)，对PM2.5的分担率分别为35.2%、14.5%和14.7%。此外，机动车尾气、工业源(钢铁尘和锌冶炼)、生活源(餐饮油烟和生物质燃烧)的贡献也较为明显，分担率分别为12.8%、8.1%和9.5%。源解析结果表明西宁市PM2.5污染属于开放源类和煤烟尘为主的多源类联合污染。

2)采样期间，城市扬尘、建筑尘、燃煤尘、生物质燃烧、二次硫酸盐和硝酸盐对PM2.5的贡献率呈现显著的季节变化特征，而机动车排放、锌冶炼、钢铁尘及餐饮油烟源的贡献率随季节变化不明显。

3)不同功能区站点的源解析结果比较发现，城市扬尘及建筑尘对市区的影响大于郊区，机动车尾气尘贡献整体上郊区大于城区。

虽然受体模型能够对大气环境PM2.5的主要来源进行定量分析，能够较好地反应不同点位、不同季节PM2.5来源的主要特点。但是，对于PM2.5二次来源及区域传输的进一步解析，还应联合应用其他技术手段，如可靠的源清单数据、优化的数值模拟系统等手段。

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Source Apportionment of PM2.5in Xining by the Chemical Mass Balance

DOU Xiaoyan1, ZHAO Xueyan2, XU Xun1, GAO Haipeng1,LI Ting1, DING Memei1, LIU Yu1, HAN Bin2, BAI Zhipeng2

1.Environmental Monitoring Center of Qinghai Province, Xining 810000, China 2.State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China

In the study, PM2.5samples were collected from 11 monitoring sites in Xining during the winter, spring and summer/autumn of 2014 to investigate the major sources of ambient PM2.5in the city. 4 types of stationary sources, 14 types of mobile sources and 4 types of fugitive dust sources were collected for source chemical profiles. Chemical compositions (elements, water-soluble ions, and carbonaceous species) were analyzed for all PM2.5samples. Chemical Mass Balance receptor model was applied for the source apportionment of PM2.5. Results indicated that the major sources of PM2.5were urban resuspended dust (26.4%), coal combustion dust (14.5%), vehicle exhaust (12.8%), secondary sulfate (9.0%), biomass burning (6.6%), secondary nitrate (5.7%), iron manufacturing dust (4.7%), zinc manufacturing dust (3.4%), construction derived dust (4.4%), soil dust (4.4%), cooking fume (2.9%) and unknown sources (5.2%). The result suggests that critical pathways of controlling PM2.5pollution in Xining would be great managements and reductions on the fugitive dust, coal burning emission and local vehicle exhaust.

chemical mass balance; PM2.5; source apportionment; Xining

2016-03-18;

2016-04-12

青海省科技支撑计划项目“西宁市大气颗粒物PM2.5来源解析”(2013-J-101)；青海省省委组织部2014年青海省人才“小高地”项目(青人才字[2014]12号)；环保公益性行业科研专项“PM2.5/PM10自动监测的标准量值传递和QA/QC关键技术研究”(201309010)

窦筱艳(1964-)，女，山东临朐人，硕士，高级工程师。

X823

A

1002-6002(2016)04- 0007- 08

10.19316/j.issn.1002-6002.2016.04.02