Cu-Mn氧化物催化N2O直接分解性能
2016-06-01胡晓波王勇宁王永钊赵永祥
石 晶,胡晓波,李 潇,王勇宁,王永钊,赵永祥
(山西大学化学化工学院 精细化学品教育部工程研究中心,山西 太原 030006)
Cu-Mn氧化物催化N2O直接分解性能
石晶,胡晓波,李潇,王勇宁,王永钊*,赵永祥*
(山西大学化学化工学院 精细化学品教育部工程研究中心,山西 太原 030006)
摘要:分别以Cu(NO3)2·3H2O和50%Mn(NO3)2水溶液为铜源和锰源,K2CO3为沉淀剂,采用沉淀法和共沉淀法制备单一Cu、Mn氧化物催化剂和Cu-Mn-O复合氧化物催化剂,用于催化N2O直接分解反应,并利用N2物理吸附-脱附、XRD、FT-IR和TPR等进行表征。结果表明,单一Cu和Mn氧化物分别以体相CuO和Mn2O3物相形式存在,Cu-Mn-O复合氧化物中除形成CuMn2O4尖晶石物相外,还有一定量小晶粒CuO,较单一氧化物具有更加优异的还原性能,表现出较高的催化N2O直接分解活性。在空速10 000 h-1和N2O体积分数0.1%条件下,Cu-Mn-O复合氧化物催化剂可在440 ℃催化N2O完全分解,分别较单一Cu和Mn氧化物催化剂降低了40 ℃和60 ℃。
关键词:催化化学;CuO;Mn2O3;CuMn2O4;Cu-Mn 氧化物;N2O催化分解
N2O广泛应用于工业及医学领域,N2O不仅可破坏臭氧层[1],同时还是一种温室气体,其全球升温潜能值分别是CO2的310倍和CH4的21倍[2],已明确提出限制CO2、CH4、N2O、O3、氢氟氯碳化物类和全氟碳化物等6种重要温室气体的排放[3],N2O的排放控制和消除受到关注。
N2O主要来源于工业己二酸、硝酸及化肥生产[4-5]、使用硝酸为氧化剂的化工过程、流化床中煤的燃烧[6]以及汽车尾气中NOx的消除过程[7]等。目前,N2O催化消除的方法主要有直接催化分解法和选择性催化还原法。直接催化分解是一种经济有效的方法,对其催化体系的研究集中在金属催化剂[8-9]、分子筛催化剂[10-11]和金属氧化物催化剂[12-15],其中,金属氧化物催化剂因制备方法简单、组成结构多样和活性中心易于调变以及具有较高的催化活性,受到研究者青睐。……
