李岗，陈小光，周伟竹，王玉，徐垚（东华大学环境科学与工程学院，上海 060；国家环境保护纺织工业污染防治工程技术中心，上海 060）



厌氧膜生物反应器及其膜污染探析

李岗1，2，陈小光1，2，周伟竹1，王玉1，徐垚1
（1东华大学环境科学与工程学院，上海 201620；2国家环境保护纺织工业污染防治工程技术中心，上海 201620）

第一作者：李岗（1990—），男，硕士研究生。联系人：陈小光，博士，副教授，主要从事废水生物处理过程及设备的研究。E-mail cxg@ dhu.edu.cn

摘要：厌氧膜生物反应器（anaerobic membrane bioreactor，AnMBR）集厌氧生物技术和膜分离技术于一体，具有高负荷、低能耗、可回收沼气和高效截留等优点，在高浓度有机废水治理领域潜力巨大。然而，国内外关于AnMBR的工程运行参数较为欠缺。此外，膜污染问题是阻碍该工艺应用推广的重要致因，故其一直是AnMBR的研究热点。本文概述了AnMBR的工艺特征以及AnMBR的结构、组合方式及其特点，指出当前外置式应用较多，内置式因其特点也逐渐引起关注；综述了AnMBR及其组合工艺在国内外的工程应用现状，指出该技术多在实验室阶段，且于工程化方面国内落后于国外；探析了膜污染机理及其影响因素（膜组件、污泥特性和操作条件等影响因素）关于膜污染的作用机制；并总结了一些控制膜污染的典型预防和控制措施，以期为相关研究应用提供参考。

关键词：厌氧膜生物反应器；内置式；外置式；工程应用；膜污染

据《2014年中国环境状况公报》报道[1]，2014年全国废水中工业源所排放的化学需氧量（COD）总量高达311.3万吨（占总排放量的13.57%），氨氮排放总量高达23.2万吨（占总排放量的9.73%）。工业源中的主要污染物为高浓度有机废水，是江河湖海水质恶化的重要致因，因而其有效治理迫在眉睫。厌氧膜生物反应器（AnMBR）是厌氧生物技术与膜分离技术相结合的废水处理工艺，越来越多地被应用于高浓度有机废水治理[2]，该工艺有望实现高浓度进水和低浓度出水的双重目标。20世纪70年代，GRETHLEIN等将膜组件引入厌氧处理系统，由此产生AnMBR。AnMBR技术既具有厌氧生物技术的高浓度、高负荷、低能耗和可回收沼气能源等优点，又具备膜分离技术对悬浮固体、微生物等的高效截流作用，可实现污泥泥龄（SRT）和水力停留时间（HRT）的分离[3]。较长的SRT保障了AnMBR始终维持较高的生物量，较短的HRT缩小了反应器的体积，因而具有较高的负荷[4-5]。大量文献报道，AnMBR的有机负荷（OLR）一般可达10kgCOD/(m3·d)以上，AnMBR的COD去除率一般可达90%以上。LEE等[6]处理食品废水OLR达70.2～125.5kgCOD/(m3·d)，其中糖类降解率高达96%以上，且获得较高的产气率。白玲等[7]处理模拟啤酒废水时[容积负荷（VLR）在4.97～12.48kgCOD/(m3·d)]，出水COD平均去除率高达95%，而且在遭遇两次冲击负荷时，去除率均能保持在92%以上，表明AnMBR还具有较强的耐冲击负荷能力。

近年来关于AnMBR的研究主要集中于该工艺在各行业废水处理中的应用研究和膜污染机理、影响因素及其预防与控制等方面。本文在梳理对该工艺相关研究成果的基础上，总结其典型工艺及工程应用；分析影响AnMBR膜污染的主要因素，探讨预防与控制膜污染的措施。

1　AnMBR工艺及工程应用

1.1AnMBR工艺

AnMBR是可由多种厌氧反应器和膜组件有机整合而成，具有高度集成特性。许多学者选择了厌氧颗粒膨胀污泥床反应器（EGSB）、升流式厌氧污泥床反应器（UASB）、厌氧生物滤池（AF）等厌氧反应器均能达到较好的处理效果。如2005年，初里冰等[8]利用EGSB与中空纤维膜组合处理生活污水，总有机碳（TOC）去除率达81%～94%；2006年，王国平和邹联沛[9]利用升流式厌氧污泥床反应器（UASB）与中空纤维膜组合处理抗生素废水，COD去除率达96.47%。2008年，HUANG等[10]利用完全混合厌氧反应器（CSTR）与平板膜组合处理低浓度废水，COD去除率高达99%以上。除此之外，SHIN、REN和DUTTA[11-13]等将厌氧流化床反应器、厌氧固定床反应器等与中空纤维膜组合处理低浓度有机废水，COD去除率均在90%以上。

因组合方式不同，可将AnMBR分为外置式和内置式两种结构类型。外置式是目前AnMBR中最常用的组合方式，即把膜组件与厌氧反应器分开设置。国外，SADDOUD等[14]利用分置式AnMBR处理乳品废水，COD去除率达 98.5%。国内，HE 等[15]利用分置式AnMBR处理高浓度食品废水，COD去除率稳定在81.3%～94.2%。但为减少污染物在膜表面的快速沉积，需提供较大的水流循环量，因而需要较高的能耗（膜每透过1m3水量需要25～80m3的混合液循环量）。

和外置式相对应的是内置式（即把膜组件置于厌氧反应器内部，浸没于污泥混合液中），近年来已成为研究热点。MARTINEZ-SOSA等[16]利用浸没式厌氧膜生物反应器（SAMBR）处理低浓度废水，COD去除率达 94%。王志伟等[17]利用SAMBR处理酒厂废水，COD的平均去除率达 95%。由于SAMBR系统内微生物在代谢过程中，产生的难生物降解的溶解性微生物产物（SMP）也被膜组件截留在反应器内，进一步得到降解去除，从而获得较好的出水水质。如TEO等[18]利用SAMBR处理综合污水，出水COD仅为30～36mg/L，COD去除率高达94.5%±0.5%。

比较而言，外置式AnMBR能够在不曝气冲刷的条件下完成泥水分离，且可以有效改善膜污染而成为最常用的结构类型；内置式AnMBR的膜污染问题尚未得到有效解决，因此其推广阻力较大。但由于内置式AnMBR具有能耗低、占地面积小、结构紧凑和运行费用低等优势，其研究和应用价值不言而喻。

1.2工程应用

在国外，通过对AnMBR工艺大量研究和实践探索（起步较早，始于20世纪70年代[19]），现已有许多成功工程案例。国外加拿大的泽能（Zenon）公司、日本的久保田（Kubota）公司和南非的Membratek公司等，他们已将AnMBR工艺应用到工业废水的处理上，并且取得较好的效果。1987年，南非成功地建成了世界上第一套AnMBR用于处理规模为500 m3/d的玉米加工废水，COD去除率高达97%[20]；90年代初，美国俄亥俄州建造了一套用于处理规模为151m3/d汽车制造厂工业废水的AnMBR系统，COD去除率达 94%[21]。近年来，国外研究者对于不同浓度的废水，采用不同工艺和不同操作条件对AnMBR进行了较广泛的研究，并取得了较理想的处理效果（表1）。由表1可见，主要采用内置式、外置式AnMBR和组合工艺处理不同浓度的废水，在混合液挥发性悬浮固体浓度（MLVSS）＞5g/L，HRT的范围较大（2.3h～19d），温度多集中在中温（20～42℃）等条件下，处理中、低浓度有机废水（如城市废水和生活废水等，COD浓度在120～600mg/L），COD去除率在81%～99.1%，出水COD最低可达5.5mg/L；处理高浓度有机废水（如屠宰场废水、糖酒废水和生物炼油厂废水等，COD浓度在11000～18000mg/L），COD去除率在94.4%～99.0%，出水COD最低可达21mg/L。

在国内，虽然对此技术的研究起步较晚（始于20世纪90年代中期），但也有把AnMBR工艺进行工程中试，同样获得较理想的处理效果。1999—2005年，何义亮等[15，30]利用AnMBR处理高浓度食品废水，COD负荷2～3kg/(m3·d)时，其去除率可达80%～90%，AnMBR对SS的去除率可达100%，色度去除率可达98%，细菌截留率可达99. 9%，随着该技术的不断发展与完善，处理效果也得到了显著提高，COD去除率可达81%～94%。近十年期间，国内许多学者针对不同的处理对象，采用不同工艺组合对AnMBR进行了一些开拓性的研究，同样取得了较理想的处理效果（表2）。由表2可见，对不同浓度的原水和不同的工艺，主要采用内置式、外置式AnMBR和组合工艺处理不同进料废水，工艺在混合液悬浮固体浓度（MLSS）＞6g/L，HRT的范围在4h～8d等条件下，处理中、低浓度有机废水（如城市废水和生活废水等，COD浓度在200～900mg/L），COD去除率在75%～95%，出水COD最低可达7.5mg/L；处理高浓度有机废水（如食品废水、啤酒废水和酒厂废水等，COD浓度在2000～26000mg/L），COD去除率在80.2%～95%，出水COD最低可达120mg/L。

综合国内外关于AnMBR工艺的研究大多在实验室探究阶段，且国内起步较晚，落后于国外。上述大量应用案例表明AnMBR处理中、低浓度的生活废水和高浓度、生化性较高的食品废水、乳品废水和酿酒废水等方面优势明显。但是，膜污染阻碍AnMBR的推广应用[37]，已是业界公认的事实。

表1　国外厌氧膜生物反应器工程应用案例

2　膜污染

膜污染的具体体现是膜通量衰减或跨膜压差（TMP）升高，是AnMBR效能的瓶颈。组分由于膜的筛分作用，被截留在膜表面富集、浓缩形成滤饼层，产生滤饼层阻力Rc；由于浓度梯度的存在，在浓度梯度的作用下产生一个由膜表面指向主体料液的浓差极化阻力Rp。进料液在压力的驱动下，先后克服外部阻力（Rc和Rp）和内部阻力（纯膜阻力Rm和内部污染阻力Ri），成为透过液，即获得较理想的出水水质。外部阻力即泥饼阻力和浓差极化阻力之和，是膜污染阻力的主要组成部分，AnMBR内的污泥粒径较小，形成的滤饼较为密实，因而滤饼层阻力所占比例较大[38]。总阻力Rt是各阻力之和，膜污染一般用膜过滤过程中污染阻力来表征。根据达西定律可知膜通量J与TMP成正比，与总阻力Rt和混合液黏度μ成反比。而它们与膜组件、污泥特性和操作条件等息息相关。

表2　国内厌氧膜生物反应器工程应用案例

2.1膜组件对膜污染的影响

膜组件主要由膜元件和框架组成。其中膜材质、亲水性、电荷性、粗糙度、孔径、装填密度等，是影响膜污染的关键因素。

膜元件的核心是膜材质，其选择应具有高通量、耐污染等特点。目前已经商品化的膜元件材料有聚乙烯（PE）、聚丙烯（PP）、聚醚砜（PES）、聚丙烯腈（PAN）和聚偏氟乙烯（PVDF）等。王志伟等[39]研究了SAMBR 3种不同膜材质（PAN、PES和PVDF）的过滤性能表明，在同样操作条件下，PAN 的J维持在较高水平，膜污染速度缓慢。亲水性膜可以保持较高的透过量，蛋白质和多糖是AnMBR的优先污染物，两者均属憎水性物质，所以亲水性膜抗污染的能力较强，同时亲水性膜表面与水的界面能较低，更利于清水通过。SHIMIZU等[40]研究厌氧发酵液过滤性能时发现，带负电荷的无机膜污染速度低于中性和正电荷的膜。这可能由于胞外聚合物（EPS）和污泥絮体带负电，所以选择表面带负电的膜，防止污泥絮体在膜表面的沉积增大Rc。膜表面粗糙度是影响膜污染的重要因素，其表面粗糙度越大则越易吸附污染物，从而加速膜污染；但表面粗糙度进一步增大时，膜元件表面的湍流程度增加，反过来容易脱附污染物，即延缓膜污染[41]。这表明膜表面粗糙度的选择存在一个最佳值。

膜孔径是影响膜污染的又一重要因素。MEIRELES等[42]指出，孔径大通量高、孔隙率小的膜更易堵塞。根据孔径的大小，膜元件可分为超滤膜和微滤膜，其孔径大多在0.01～0.4μm。装填密度直接决定相邻膜间距的大小。BÉRUBÉ等[43]证实膜的装填密度显著影响J，膜组件的装填密度过高，无剪切作用的死区更多，从而加剧膜污染，合适的膜装填密度是膜污染、产水量和空间利用率等因素综合优化的结果。目前AnMBR膜最佳系统组成是亲水性阴离子有机膜，孔径在0.1μm左右、材质以PVDF为主的中空纤维膜。

2.2污泥特性对膜污染的影响

污泥特性如EPS、SMP、MLSS、混合液黏度及污泥的粒径分布等会对膜污染产生重要影响。

膜污染主要由EPS和SMP引起的[44]，二者均属微生物次生级代谢产物，EPS和SMP的简化示意如图1所示[45]。混合液中的EPS来源于微生物的代谢活动和内源呼吸的细胞自溶，主要由多糖和蛋白质组成[46]。据流变性双层空间结构的分布，可将EPS 分为松散附着EPS（LB-EPS）和紧密黏附EPS （TB-EPS）[47]。其中LB-EPS对滤饼层污泥比阻的影响程度较TB-EPS深，由于这类EPS有很好的结合水的能力，因此它是污泥脱水性和沉降性能的下降重要致因，增大TMP，同时促进滤饼层阻力增大[48]。LI和YANG[49]通过设置6组不同实验规模的反应器，研究LB-EPS对沉降性能的影响，结果显示LB-EPS阻碍泥水分离，是影响污泥絮凝、沉降和脱水性能的决定性因素。混合液中的SMP来源于基质利用过程和微生物的内源呼吸过程，在膜孔道堵塞、运行性能等方面均起到至关重要的作用[50]。BARKER 等[51]发现，SMP对微生物表现出的毒性不利于微生物的活性，对金属的螯合性不利于污泥的絮凝性能和沉降性能，形成较高的膜过滤阻力Rt。

图1　EPS和SMP的简化示意[45]

混合液的污泥浓度（MLSS）是影响膜污染的重要因素，由于污泥絮体是滤饼层的主要组成部分。相关报道表明， MLSS浓度较低时（<6g/L），增加MLSS浓度可降低污染程度， MLSS浓度高于15g/L时，增加MLSS浓度会加剧膜污染，一般MLSS浓度在6～12g/L之间[45]。原因可能有两个，一是因悬浮污泥浓度影响滤饼层的形成，而直接影响膜污染;二是因其浓度变化引起AnMBR系统内部环境变化影响EPS和SMP的产生，而间接影响膜污染。混合液黏度μ较低时，所形成的滤饼层比较松散同时容易去除，对水的透过性能较好。但在某些情况下，活性污泥μ的降低代表了生物活性的降低，而影响整个系统的处理效果，此时黏度μ对膜污染的影响将比较复杂。吴志超等[41]指出，颗粒粒径大小与形成的泥饼层阻力Rc有关，颗粒粒径越小，形成越致密的滤饼层，Rt越大。平均粒径大且均匀的颗粒污泥，造成膜污染的程度相对较低，粒径与膜孔径相当的颗粒，沉积时会产生严重影响。

2.3操作条件对膜污染的影响

操作条件作为AnMBR的运行效果和膜污染的重要影响因素，与AnMBR膜污染有关的操作条件主要包括进水水质、温度、HRT、SRT、操作压力和pH值等。

进水水质对膜污染也存在一定影响，可能会引起污泥中丝状菌含量增加。丝状菌把颗粒污泥束缚在其立体网状结构中，致使滤饼结构更加紧密，增加了膜污染阻力Rt。此外，丝状菌还将污染物牢牢地固定在膜表面，从而增强了其抗冲刷的能力，致使膜污染加剧[52]。同时，进水水质会影响悬浮生物物理化学性质的变化，如当难处理的废水作为进料时，膜污染通常会更加严重[53]。

温度对AnMBR的运行效果和膜污染都有着重要的影响，分为低温（0～20℃）、中温（20～42℃）和高温（42～75℃）三个类别[54]。SMITH等[55]对低温AnMBR研究，在15℃时处理生活污水COD的平均去除率达到(92±5)%，该研究还指出中温接种适合嗜寒性AnMBR播种。同年，MEABE等[56]研究中温和高温对AnMBR运行性能的影响，发现温度对污泥流变特性有很大影响，较高的温度导致更小的颗粒粒径和较低的黏度μ，SRT是由操作温度和污泥中大部分惰性固体限制，较短的SRT应该采用中温系统。GAO等[57]连续观察416d温度和温度波动对SAMBR中滤饼层结构和膜污染的影响，发现EPS、SMP和胶体含量随着温度的升高而增加，温度波动暂时污染阻力会变小。嗜热系统中观察到更好的过滤性能，在较长的SRT下可实现更大的通量和较低的黏度μ。然而，随着温度的升高污泥中EPS、SMP和胶体的含量也会增加，所以在较高的温度下会产生更多加的不可逆污染物[56-57]。同时温度也影响EPS和SMP中蛋白质和糖类的含量，进而影响膜污染状况，一般厌氧过程的最佳运行温度在中温（35℃）阶段[56，58]。

SRT和HRT是厌氧膜生物反应器系统优化的关键参数。HUANG等[59]通过设置不同参数，研究HRT和SRT对处理效果和膜污染的影响，发现在所有的操作条件下，均能实现COD的去除率在97%以上，较短的HRT或较长的SRT，由于有机负荷和产甲烷菌的增加，促使沼气产量的增加。较短的HRT意味着较小的反应器体积和较高的容积效能以满足经济目的，HRT的范围一般在2.6h～14d，较长的SRT意味着较低的污泥产量需要处理[54，58]。但过短的HRT引起的微生物量增加和SMP的累积加速膜污染；过长的SRT（＞50d）会使污泥黏度增加，导致膜渗透性降低、Rt迅速增加和EPS的含量减少，降低颗粒物的絮凝性能，进一步加剧膜污染[58，60]。SRT一般控制在20～50d比较利于SMP的控制，从而有利于抑制膜污染。

除上述操作条件外，操作压力、pH值等也通过的各自特点对该工艺有重要影响。如BEAUBIEN 等[61]探究AnMBR 的最佳操作条件时发现，压力与通量之间的关系明显出现两个截然不同的区域，即低压区（小于80kPa） 和高压区（大于100kPa），在低压区，透过流速主要取决于TMP；在高压区，水力条件则成为控制因素。在低压力区膜的渗透性和高压区的临界通量的影响因素主要是微生物的浓度。最大部分的操作压力被渗透压占用，渗透压是膜污染的重要影响因素[62]。GAO等[63]研究高pH值冲击对SAMBR性能的影响表明，pH值的升高引起污泥絮体分散，导致污泥悬浮液中的悬浮胶体和生物聚合物积累，这些物质显著影响Rt。

2.4膜污染的预防与控制

通过以上对膜污染的因素分析可知，其预防与控制应考虑影响膜污染的瓶颈因子，进而采取相应措施，以降低膜污染从而提高系统运行效果。

在预防措施方面，通常可通过对膜表面改性及膜组件优化、调节料液及污泥混合液的性质和优化操作条件等措施预防膜污染。MBR未受到膜污染或污染较轻时，引入其他技术对预防或减轻膜污染起到显著效果。如YU等[64]利用聚合氯化铝（PAC）和聚丙烯酰胺（PAM）增大悬浮固体的颗粒粒径；YU等[63]利用超声波与AnMBR的结合，通过控制浓差极化从而减小Rp。此外，VRIEZE 等[26]利用AnMBR系统内沼气循环引起的膜振动和KOLA 等[66]利用低频横向膜振动，延缓滤饼层的形成作为缓解膜污染的策略减少Rt，均取得较好的效果。

在控制措施方面，当MBR运行一段时间后导致膜污染发生，此时就必须对膜组件进行清洗，膜清洗常用的方法有物理清洗和化学清洗。黄霞等[67]对污染膜进行物理清洗实验表明，常规物理清洗可使滤饼层大部分脱落。物理清洗会把膜表面的一部分滤饼冲洗掉，但是有些吸附在膜表面的物质却不会被洗掉，这时有必要对膜进行化学清洗。RAMOS 等[68]在研究化学清洗AnMBR处理食品厂废水的膜时，利用浸没式化学清洗法在500mg/kg下仅3h，整体净化效率高达91%以上。尽管如此，在MBR运行过程中应尽量避免进行化学清洗，一方面，化学清洗消耗药剂，造成二次污染；另一方面，化学清洗会给实际工程带来诸多不便。但是从膜污染的角度来看，MBR经过长时间的运行后，利用化学清洗恢复膜通量的措施仍然是必不可少的。

3　结　语

（1）膜组件可与多种反应器组合成AnMBR，分外置式和内置式，前者因在不曝气冲刷的条件下完成泥水分离，且可有效改善膜污染而较为常用；后者由于能耗低、占地面积小、结构紧凑和运行费用低等优势而具有较好的应用前景，可能是今后的发展趋势。

（2）AnMBR工艺是厌氧生物技术（各种形式的高效厌氧反应器）和膜技术（中空纤维膜或平板膜等）的高度集成，它在处理中、低浓度的生活废水和高浓度、可生化性较高的食品废水等方面有许多成功工程案例，其去除率基本上维持在90%以上。

（3）影响膜污染的因素主要有膜组件（膜材质、结构和组件结构等）、污泥特性（EPS和SMP等）和操作条件（进水水质、温度、HRT等），在分析膜污染各因素之间影响机理和相互关系的基础上，提出了膜污染的预防与控制措施。

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综述与专论

A study on anaerobic membrane bioreactor and its membrane fouling

LI Gang1，2，CHEN Xiaoguang1，2，ZHOU Weizhu1，WANG Yu1，XU Yao1
（1College of Environmental Science and Engineering，Donghua University，Shanghai 201620，China；2State Environmental Protection Engineering Center for Pollution Treatment and Control in Textile Industry，Shanghai 201620，China）

Abstract：Anaerobic membrane bioreactor（AnMBR） integrates anaerobic biotechnology with membrane separation technology. It has the advantages of high loading rate，low energy consumption，biogas production and high-rate interception. Thus，it has a great potential in the treatment of high concentration organic wastewater. However，the engineering operation parameters of the AnMBR in the world were still limited. Moreover，the membrane pollution is the major cause preventing AnMBR from application，so the pollution has been the research hot spot these years. In this paper，the features of the process and the structure of the AnMBR were outlined，and the application status of the projects at home and abroad was summarized. At present the external type was popular in application. And the built-in type has been receiving attention due to its distinctive features. The engineering application status of the AnMBR and its combination process were reviewed，such technology was partly in the lab-scale. The domestic application of engineering of AnMBR was fallen behind that at abroad. The membrane fouling mechanism was explored，so as the effects of other elements（membrane components，sludge characteristics and operation conditions）contributing to membrane fouling. Furthermore，the prevention and controlling measures of the membrane fouling were put forward tobook=270,ebook=277provide the references for the relative researches and applications.

Key words：anaerobic membrane bioreactor；built-in；external type；engineering application；membrane pollution

DOI：10.16085/j.issn.1000-6613.2016.01.037

中图分类号：X 703

文献标志码：A

文章编号：1000–6613（2016）01–0269–08

基金项目：国家自然科学基金（51208087）、教育部新教师基金（20120075120001）及中央高校基金项目。

收稿日期：2015-07-27；修改稿日期：2015-10-05。