陈 璐，周 阳*，姚立英，王 伟，吉 晟，刘 玲，黄浩云（1.天津市环境保护科学研究院，天津 300191；2.天津市大气污染防治重点实验室，天津 300191；3.天津市联合环保工程设计有限公司，天津 300191）

天津市各区县PM2.5污染工业行业贡献构成分析

陈 璐1，2，周 阳1，2*，姚立英1，2，王 伟2，3，吉 晟2，3，刘 玲2，3，黄浩云1，2（1.天津市环境保护科学研究院，天津 300191；2.天津市大气污染防治重点实验室，天津 300191；3.天津市联合环保工程设计有限公司，天津 300191）

应用MM5/CMAQ模型，选取1月和7月作为冬、夏两季的典型代表月份，采用源开关法，将天津市工业源分为8大类，模拟分析不同季节下，各类源对天津市各区县的PM2.5污染贡献.结果表明，热力供应是各区县冬季PM2.5污染的首要贡献源，贡献比例约为50%以上，而石油加工和化工制造是夏季各区县PM2.5污染贡献的一个重要来源，贡献比例从冬季的7%上升到夏季的23%；在冬夏两季，黑色金属冶炼和水泥制造是构成天津市PM2.5污染的重要来源，合计分别约占工业污染贡献比重的30%和65%；此外，除蓟县外，电力生产在冬夏两季均不是各区县PM2.5的主要贡献来源.从具体区县看，水泥制造对河北、北辰、红桥等区县有较大影响，化工制造对宁河及滨海新区有较大影响，电力生产则对蓟县有较大影响.

区域灰霾；CMAQ模型；PM2.5；污染控制；天津市

天津市大气污染形势日趋严重，灰霾天气日益增多，大气污染由原来的以二氧化硫（SO2）、粗颗粒物（PM10）为主的煤烟型污染向以细颗粒物（PM2.5）及臭氧（O3）为主的复合型污染转变［1-5］.在此背景下，2013年9月，国务院发布了《大气污染防治行动计划》（国发［2013］37号）［6］，环境保护部配套出台了《京津冀及周边地区落实大气污染防治行动计划实施细则》（环发［2013］104号）［7］，天津市人民政府也出台了《清新空气行动方案》（津政发〔2013〕35号）［8］，建立了污染治理项目库，制定相应的保障措施.在各类源中，工业源直接排放是天津市PM2.5污染的重要来源，然而，具体到各区县，不同工业行业对PM2.5污染贡献构成却不尽相同，需要进一步研究，以便更好地制定有针对性的控制措施.

国内在采用数值模型进行区域污染来源贡献方面已开展相关研究.研究人员等采用ARPSCMAQ、MM5-CMAQ模式分析发现，在北京市PM10浓度贡献主要由本地排放引起，但在特定天气背景下，周边区域排放污染物对北京市有较大贡献［9-11］；Streets等［12］采用CMAQ模式模拟表明有34%的PM2.5来自北京周边源排放；黄青［13］采用PSAT-CAMX［14］模式模拟发现，北京本地源中的固定源、道路扬尘、施工扬尘和工业无组织排放是PM10主要贡献源.Cheng等［15］采用MM5-ARPS-CMAQ耦合模型系统也得出了类似结论.薛文博等［16］采用PSAT-CAMX模式对中国的PM2.5跨区域传输特征进行模拟研究，发现跨区域的传输对重点区域及典型城市PM2.5污染具有显著贡献.

上述研究工作多是在较大空间尺度范围上开展，难以用于指导城市区域尺度的大气污染防治工作，受污染源排放清单分辨率等方面限制，在较小区域尺度上采用模型法开展不同行业的贡献研究还不多见，本研究采用MM5/CMAQ模型系统，制作高时空分辨率的排放源清单，选取1月和7月作为天津市冬、夏两季的典型代表月份，采用源开关法，对不同季节下，天津市各区县的PM2.5污染工业行业构成进行识别分析，分析各区县的主要影响贡献行业.

1 研究方法

1.1 模式系统

MM5［17］是美国宾夕法尼亚大学和美国国家气象中心联合开发的有限区域中尺度数值模式.模式具有多重嵌套功能、采用非静力动力框架并采用地形追随的Sigma坐标系，模拟精度可达几km.自20世纪70年代问世以来，因其对中尺度及区域尺度大气环流具有较好的模拟和预报效果而在国内外得到广泛应用.

区域空气质量模式CMAQ［18］是由美国环保局（EPA）和海洋大气局（NOAA）共同开发的当前最先进的第3代欧拉空气质量模型.该模式可用于多尺度、多污染物的空气质量模拟、预报和评估.它采用“一个大气”的设计思想，气相化学反应机理采用成熟的CB-IV、RADM2及SAPRC99等大气化学反应机制，气溶胶机制采用AERO3、AERO4等，模拟过程充分考虑大气中各种污染物之间的复杂化学反应，能够对几乎所有大气污染物进行模拟.

完整的CMAQ模式系统由气象数据处理模块、污染源排放清单模块和空气质量模式模块3大部分组成［19］.气象数据处理模块提供空气质量模式所需气象场，一般采用MM5或WRF模式进行驱动；污染源排放清单模块提供网格化污染物源强数据，该数据可由SMOKE等排放清单处理模块处理或自行编写程序处理得到；空气质量模式CMAQ模块进行污染物迁移、扩散及化学转化模拟计算.它主要由气象-化学预处理模块MCIP，边界条件模块BCON，初始条件模块ICON，光分解模块JPROC和化学输送模块CCTM构成.ICON和BCON为模式运算提供初始边界值和初始浓度场.JPROC用于计算不同时间不同地点的光分解率.CMAQ模式运算的核心是化学输送模块CCTM.

1.2 研究区域

本研究采用两层双向嵌套网格设置，网格中心坐标都位于117.38°E，39.32°N.外层网格数为45×55，网格间距为9km，内层网格数为49×73，网格间距为3km；垂直方向分为14层，模式顶层气压为100hPa，垂直分层的15个σ取值为: 1.0000，0.99588，0.9909，0.9826，0.978，0.9693，0.9518，0.9000，0.8000，0.6500，0.5500，0.4500，0.3500，0.2500，0.0000.气象场MM5所需的气象背景场采用美国国家环境预报中心的1°×1°每日四时再分析资料，此外利用收集的研究区域内各气象站台地面气象资料对气象场进行同化处理，以提高气象模式模拟精度.

为保证侧边界落在气象模式的预报区域内，CMAQ模式中水平区域比气象模式中略小，其水平网格点数为46×70，垂直方向分层与气象模式相同，层间距随高度上升而增大，具体MM5模拟区域及CMAQ研究区域见图1.

图1 研究区域Fig.1 The study area and nested model domain

1.3 污染源排放清单建立

本文使用的污染源排放清单资料主要来自于天津市环境统计与调查数据，调查统计的源清单覆盖火力发电源、供热锅炉房、水泥制造、黑色金属冶炼、有色金属冶炼、石油加工与炼焦、化学原料及化学制品制造、合成材料制造、医药制造、塑料制品、包装印刷等大气污染物排放重点行业，污染物物种包括SO2、NOx、PM10、PM2.5、VOCs等，采用自上而下和自下而上相结合的方法、调查调整得到，上述污染源分布见图1（b）.除受工业源影响外，机动车尾气、道路及建筑扬尘、居民生活等其他源类对天津市各区县PM2.5的影响也不容小视，由于本研究目的集中于分析本地工业源的影响，因此没有将非工业源考虑在内.根据天津市相关源解析研究结果，工业源在天津市所有PM2.5污染贡献源中总体贡献率约为40%～50%左右［20］.

将汇总得到的各类源各项污染物排放总量数据通过地理信息系统建立污染源数据库，并结合各类源的空间位置和排放活动规律进行网格化处理，形成3km×3km的高时空分辨率，满足CMAQ模式运算需要的网格化排放清单.

1.4 模拟方案设计

表1 模拟方案设置Table 1 Simulation scenarios

本研究以2012年1月和7月分别作为天津市冬、夏季节的典型代表月份，大气化学反应机制采用CB-IV机制，气溶胶机制采用AERO3机制，根据天津市工业主要排放行业和产业构成特点，将所有工业源分成电力生产、热力供应、水泥制造、黑色金属冶炼、有色金属冶炼、石油加工、化工制造以及其他8大行业，使用行业灭灯法对天津市本地各区域工业PM2.5排放对区域空气质量贡献构成进行模拟分析，为减小初始值对模拟结果的影响，每月提前3d进行模拟计算，每日以前1d模拟结束时的小时浓度值作为当日的起始浓度值，最终以各区县监测点所在网格的PM2.5月均浓度作为区县间相互影响贡献的分析及评价依据.为计算各区县污染源对其PM2.5污染贡献以及各区县之间的相互影响贡献，具体方案设置如下:

各类源对各区县PM2.5空气质量贡献比例Pij计算如下:

其中:Pij为第i类行业源对第j个区县的PM2.5污染贡献，%；Cj为全市所有工业行业源存在情况下，第j个区县的PM2.5月均浓度值，mg/m3；Cij为关闭i类行业污染源后，第j个区县的PM2.5月均浓度值，mg/m3.

1.5 模拟结果验证

为检验模型模拟结果与实际监测数据的相符性，选择天津市中心城区的环境监测中心站2012年1月和7月污染源监测数据和模拟数据进行对比分析，由于当时没有PM2.5的连续在线监测数据，且颗粒物来源较为广泛、复杂，本研究中没有考虑扬尘、机动车等排放的贡献影响，因此为了反应模式对工业源模拟结果的准确性，选取污染贡献来源较为单一的SO2的监测值和模拟值进行对比分析，结果见图2.

图2 市监测中心站SO2模拟值与监测值对比Fig.2 Comparison between simulated and observed SO2at the TJEMC site

依图2可知，模型模拟值与监测值具有较好的相关性，二者相关系数达到0.75，较好的体现了天津市一次污染物的季节变化特点，即冬季高、夏季低，模式系统可进一步用于不同行业类别的污染排放，特别是一次排放贡献分析.

2 结果与讨论

采用源开关敏感性分析法，对天津市1月和7月天津市各区县PM2.5污染构成进行模拟分析.需要指出的是，受方法局限性，由于化学反应的非线性性，本方法对于二次PM2.5生成方面可能存在较大偏差，更多的适用于各行业一次PM2.5排放贡献分析.

采用上述方法，在逐小时逐网格污染物浓度值基础上，计算各区县监测点位所在网格点各污染物的月均浓度值，以此为基础分析各区县间的PM2.5污染行业构成，结果如下:

由表2、图3分析可知，1月份，热力供应行业是各区县PM2.5的主要贡献源，其贡献占所有工业源的贡献比例约为50%以上，在和平、河东、河西等中心城区部分，更是接近70%；水泥制造业对河北、北辰、红桥等区县有较大贡献，约为17%～37%；黑色金属冶炼对各区县的贡献仅次于热力和水泥制造，特别是在东丽、津南、滨海等区域，贡献较大，约为18%～35%；化工制造对宁河及滨海新区有较大贡献，约为20%～30%，电力对对各区县的影响贡献较小，但在蓟县有较大贡献，约为18%；从全市范围看，对PM2.5污染贡献排在前3位行业依次是热力生产、水泥制造和黑色金属冶炼.

7月份，黑色金属冶炼行业对各区县特别是中心城区部分贡献增加明显，由1月份的7%升至44%，取代热力行业成为主要贡献行业，其原因一方面是由于夏季没有了热力供应行业，其比重相应增加，另一方面主要原因是由于天津市黑色金属冶炼行业主要集中分布在东丽、滨海新区、静海、津南等区县，在7月份，中心区域及宝坻、蓟县等区县均位于其主导风向下风向；水泥制造是河北、北辰、红桥等区县PM2.5污染的主要贡献行业，约为20%～55%，其对中心城区、东丽、滨海等区县影响较1月份都有所降低，这与其主要分布在北辰、武清、宝坻等区县，在7月份位于中心城区、滨海新区等区县的上风向也有很大关系；电力生产在7月份对蓟县PM2.5污染仍有较大贡献，约为36%；石油和化工制造行业在7月份对各区县的贡献与1月份相比，增加明显，由全市的7%增加到23%.从全市范围看，对PM2.5污染贡献较大的工业行业前3大依次是黑色金属冶炼、水泥制造和化工制造.

图3 1月份及7月份天津市各区县主要工业行业PM2.5污染贡献比例构成Fig.3 Percentage contributions from each industrial category to PM2.5in each district in January and July

上述结果表明，热力供应是天津市冬季各区县PM2.5污染的重要来源，约占全市所有工业源中50%左右贡献；水泥制造和黑色金属冶炼在冬夏两季分别约占30%和65%左右贡献，均是天津市PM2.5污染的重要贡献来源，必须加大对这类行业的控制力度，压缩、淘汰落后产能，促进天津市工业产业结构的优化升级；石油及化工制造业在夏季约占天津市工业PM2.5污染排放影响的25%左右贡献，影响明显高于冬季，这可能主要是由于夏季的大气光化学反应更为活跃，石油化工业排放的大量VOCs促进了二次PM2.5污染的生成，因此有必要加大对VOCs排放的控制力度.

值得注意的是，模拟分析结果表明，除蓟县外，电力行业对于大部分区县，均不是PM2.5工业污染的主要贡献源，贡献比例在10%以下，其原因可能是由于电力行业较高的污染物去除效率以及排放高度.从我国国情看，煤炭在相当长时间内仍将是我国一次能源消费的主要来源，从优化能源利用效率、降低污染物排放角度考虑，煤炭应更多地用于集中发电，而将有限的天然气资源优先应用于供热及工业燃煤锅炉，能更好地降低一次PM2.5污染排放.此外，本研究中主要考虑的是天津市工业源的影响，没有考虑天津市以外区域对天津市的PM2.5贡献影响，根据现有北京等地的研究成果，在特定气象条件下，外来源的输送贡献也占据着重要影响，因此最终从整体上有效改善区域空气质量，需要在更大区域采取大气联防联控的控制措施.

3 结论

3.1 MM5/CMAQ模式系统，能够较好的模拟天津市大气污染物的浓度水平和污染变化特征.采用该模式，通过源开关法能够较好的分析不同类型源对PM2.5特别是一次PM2.5的贡献来源.

3.2 黑色金属冶炼和水泥制造是天津市PM2.5工业污染的主要贡献源.冬季热力供应和夏季的石油加工和化工制造是天津市各区县另外两大主要贡献源.受产业布局特点和天津市气象条件特征影响，具体到各区县，情况各有不同，水泥制造对河北、北辰、红桥等区域有较大影响，化工制造对宁河及滨海新区有较大影响，而电力行业对于天津市大部分区县的PM2.5污染影响不大，但蓟县例外.

3.3 污染物排放总量过高是天津市PM2.5污染的根本原因，加快产业结构调整、加大工业及供热锅炉改燃、加强石油化工行业等行业的VOCs治理、加强区域联防联控对于改善天津市PM2.5空气质量具有重要意义.

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Modeling studies of industrial sector contributions to PM2.5pollution in different districts of Tianjin.

CHEN Lu1，2，ZHOU Yang1，2*， YAO Li-ying1，2， WANG Wei2，3， JI Sheng2，3， LIU Ling2，3， Huang Hao-yun1，2（1.Tianjin Academy of Environmental Science， Tianjin 300191， China；2.Key laboratory of Tianjin Air Pollution Control， Tianjin 300191， China；3.Tianjin United Environmental Engineering Design Co. Ltd， Tianjin 300191， China）. China Environmental Science，2015，35（1）：33～39

The air-quality model CMAQ/MM5 was used to investigate the contributions of various industrial sectors to PM2.5pollution in different districts of Tianjin， China. Model simulations were conducted for January and July to represent typical winter and summer season， respectively. Known industrial sources were grouped into eight categories and “Zero-out” approach was used to identify the contributions of each category to PM2.5. Model results suggested that heating industry contributed most in winter in every district of Tianjin， accounting for more than 50% of the total PM2.5. Contributions from petroleum refinery and chemical manufacturing accounted for 7% of PM2.5in winter and 23% in summer， and contributions from ferrous-metals smeltering and cement manufacturing accounted for 30% in summer and 65% in winter. Power plant industry was identified only as a minor contributor in both winter and summer among all the districts except Jixian. Geographical variations were found， for example， cement manufacturing was a major contributor in Hebei， Beic-hen， and Honqiao district， and chemical manufacturing was a major contributor in Ninghe and Binhai new area.

regional haze； CMAQ model；PM2.5；pollution control；Tianjin

X511

A

1000-6923（2015）01-0033-07

陈 璐（1975-），天津市人，高级工程师，硕士，主要从事大气污染防治及环境管理研究.发表论文22篇.

2014-04-23

天津市自然基金应用基础重点项目（13JCZDJC36100）

* 责任作者， 工程师， zhouyang_hky@126.com