沉淀剂对Cu-Mn-Ce复合氧化物催化剂结构和性能的影响
2015-08-21卢晗锋黄金星周瑛朱秋莲陈银飞
卢晗锋,黄金星,周瑛,朱秋莲,陈银飞
(浙江工业大学化学工程学院,催化反应工程研究所,浙江 杭州 310014)
引 言
可挥发性有机废气(VOCs)是造成大气“雾霾”的主要原因之一,引起了社会的高度重视。催化燃烧是一种高效、节能和环境友好的VOCs 治理技术[1-3],它通过高活性催化剂,在低温下即可把复杂有机废气转化成CO2和H2O,催化燃烧的核心关键是催化剂的活性和稳定性[4-7]。在前期研究中发现Cu-Mn-Ce 三元复合氧化物催化剂对各类有机分子(包括芳烃、烷烃和含氧有机物等)都具有非常优异的催化活性,尤其是对含氧类有机废气的催化性能比贵金属Pd 催化剂更具优势[8-10],是一种有工业应用潜力的稀土复合氧化物燃烧催化剂。但目前复合金属氧化物催化剂普遍采用柠檬酸溶胶-凝胶法(citrate sol-gel method)制备[11-13],这种制备技术以硝酸盐为前体,在柠檬酸络合下,对金属离子进行溶胶和凝胶,虽然可得到高分散和高活性的纳米催化剂粒子,但整个制备流程易造成柠檬酸在硝酸盐作用下燃烧爆炸,而且释放出大量酸性NOx气体,造成设备腐蚀和空气污染。因此需要对现有催化剂制备体系进行较为系统的改进,采用更为环保的催化剂制备流程。
共沉淀法是金属氧化物制备中常用的技术之一[14-16]。利用沉淀法,可将金属硝酸盐转变为沉淀化合物,从而避免了硝酸盐直接分解氧化造成的爆炸和污染。本文选择了氨水(NH3·H2O)、氢氧化钠(NaOH)、碳酸钠(Na2CO3)和草酸钾(K2C2O4)为共沉淀剂,研究了这些沉淀剂对Cu-Mn-Ce 复合氧化物催化剂结构和性能的影响,并与柠檬酸溶胶-凝胶法进行比较,分析和讨论了Cu-Mn-Ce 催化剂的活性相结构,提出了可行的共沉淀Cu-Mn-Ce 复合氧化物催化剂的制备路线。……
