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Pt修饰的Pd/石墨烯纳米复合材料的制备 及对乙二醇氧化反应的电催化活性

2015-08-19马翔宇金长春董如林

化工进展 2015年4期

马翔宇,金长春,董如林

(常州大学石油化工学院,江苏 常州 213164)

2004年,Manchester大学的Geim小组[1]首次用机械剥离法获得了一种新型二维原子晶体——石墨烯。石墨烯具有大的比表面积和良好的导电性能,与金属纳米粒子形成复合材料,显著增大材料比表面积,有利于电子迁移以及催化活性的增强,可应用于直接醇燃料电池的研究[2]。Gao等[3]制备的Pd/G和Pt/G材料对醇氧化具有优异的电催化活性和稳定性;孙红梅等[4]成功构建了三维多孔Pt-Pd/G双金属杂化体催化剂,具有大的比表面积,对甲醇有很好的催化活性。

直接甲醇燃料电池中的原料甲醇具有毒性、易挥发、易穿透质子交换膜等缺点[5],因此研究者正积极寻求可替代甲醇的有机小分子燃料。乙二醇是多羟基醇类中最简单的醇,具有较高的化学能/电能转换率,完全氧化可以给出10个电子。Matsuoka等[6]对铂电极在乙二醇、甘油、木糖醇等多羟基醇类在碱性溶液中的电化学氧化的研究发现,乙二醇的活性最高。

本研究以NaBH4为还原剂,采用化学还原法制备石墨烯负载Pd催化剂,然后通过电化学恒电位沉积方法将Pt纳米粒子沉积在Pd表面上,利用FE-SEM、EDX和TEM等方法对材料的微观结构和元素进行表征和分析,并就所制备电极在碱性介质中对乙二醇氧化反应的电催化活性进行研究。

1 实验部分

1.1 试剂和仪器

氧 化 石 墨,自 制;乙 二 醇、NaBH4、Pd(NO3)2·2H2O和H2PtCl6·6H2O,国药集团化学试剂有限公司,分析纯;Vulcan XC-72,Cabot公司;所有溶液均用二次蒸馏水配制。

FE-SEM,SUPRA55,ZEISS;TEM,JEM-2010,JOEL;CHI630E电化学工作站,上海辰华仪器公司。

1.2 Pd/G的合成

采用Hummers氧化法[7],在石墨片基面和边缘引入环氧基、羟基和羧基等亲水性含氧基团,得到GO,然后超声剥离石墨层得到GO纳米片。……

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