谭桢干,李卓成,罗 文,2*,王晓冬

(1.南华大学核科学技术学院,湖南衡阳 421001; 2.中国科学院上海应用物理研究所,上海 201800)

康普顿γ光源SLEGS对长寿命裂变产物126Sn的嬗变潜力

谭桢干1,李卓成1,罗 文1,2*,王晓冬1

(1.南华大学核科学技术学院,湖南衡阳 421001; 2.中国科学院上海应用物理研究所,上海 201800)

结合激光康普顿散射模拟程序4D-MCLCSS和Geant4软件包,模拟上海激光电子γ源(SLEGS)的γ光产生及其对长寿命裂变产物126Sn的光核嬗变过程,研究嬗变率与嬗变靶几何参数的依赖关系,并初步诊断基于SLEGS的光核嬗变产物分布,获得126Sn嬗变靶的最佳靶厚和半径分别为16 cm和0.4 cm,对应的嬗变率为1.89×106/s。研究结果表明：基于SLEGS的光核嬗变率比强激光驱动的轫致辐射法要高2倍,而且升级潜力巨大。

光核嬗变;SLEGS;126Sn;Geant4

1 引 言

核能的生产过程会产生高毒性、长半衰期的长寿命裂变产物(LLFPS),如何处理这些长寿命裂变产物是人类面对的一大挑战。目前对LLFPS采取的长期储存或固化深埋处理方法,然而,这些LLFPS需要上百万年才能使其衰变到天然的放射性毒性水平,远超人类寿期。在这么长的时间里,一旦核废物地质贮存场保护屏障超过有效期、受到地下水的侵蚀、周围地质条件发生变化或发生其他突发状况,都会导致放射性核素迁移并扩散到生物圈[1-2]。人们迫切需要一种新技术来处理LLFPS。126Sn是一种典型的长寿命裂变产物,具有半衰期长(105a)、生物毒性大(自身放射毒性达6.306 Sv/g[2],而且其子体126Sb会释放高能γ射线)的特点,对生物毒害作用非常大,属于放射性废物处理中的关键核素。同时,126Sn的中子吸收截面仅为10 mb,现有的中子嬗变技术还不能将其有效嬗变[2]。

光核嬗变法为126Sn的处理处置提供了一条新的途径。126Sn的光核反应截面可以达到257 mb左右[3],与中子嬗变相比,光核嬗变具有显著优势。目前,世界上对光核嬗变的研究已经取得一些初步的成果,长寿命裂变产物129I的光核嬗变实验已经完成[4],对其他核素的理论研究也频频出现在国际权威期刊上[5-7]。我国对光核嬗变的研究起步较晚,当前还鲜有这方面的研究。随着国家大科学装置——上海激光电子伽玛源(SLEGS)的建设,我国迎来了光核嬗变研究的春天。SLEGS强度高,低能区能量恰好覆盖了光核反应所在的巨共振能区,是光核嬗变研究的理想平台。2008年,陈金根等就进行了基于该装置嬗变129I、107Pd和135Cs等7种LLFPS的理论计算,证实SLEGS在光核嬗变方面存在显著优势[8]。目前光核嬗变的研究尚处于实验验证和理论阶段,很多方面需要细致的研究。如现在国内外关于光核反应的研究均只涉及(γ,n)一种反应道,但实际过程中往往涉及多种反应道,生成多种嬗变产物。以137Cs为例,嬗变反应不仅会通过(γ,n)生成短寿命的136Cs还会通过(γ,2n)反应生成同样为LLFPS的135Cs。而且当前的研究采用的嬗变靶核厚均为1 cm厚的薄靶,而研究结果表明在厚靶条件下,嬗变率将会大幅提升。因此,结合理论计算开展大量且细致的蒙特卡罗模拟工作是十分重要的。

本文结合自主开发的激光康普顿散射模拟程序4D-MCLCSS和Geant4蒙特卡洛软件包,尽可能全面地考虑伽玛光与靶物质的相互作用过程,包括考虑伽玛光在目标靶中的输运和衰减、可能与靶核发生的各种核反应、次级粒子的输运和再嬗变效应等,得到从模拟γ光子的产生到嬗变反应完成的完整蒙特卡洛模拟程序。以126Sn为例,求得SLEGS在最新参数下的最佳嬗变率,探究SLEGS的嬗变潜力,为在SLEGS上进行嬗变实验和将来的技术升级提供指导,也为其他LLFPS的嬗变研究做准备。

2 光核嬗变原理

康普顿背散射γ光-核嬗变处理长寿命裂变产物的主要物理思路是利用GeV量级的电子束与激光光子发生康普顿背散射产生具有较高通量、能量连续可调以及方向性好的γ光束,再利用γ光束辐照长寿命裂变产物靶,进而诱发核反应将其转变为稳定或短寿命的核素,其原理见图1。高能γ光轰击嬗变靶核并与之相互作用的过程中光子将与靶核发生光电效应、康普顿散射、电子对效应和光核反应等物理过程,其中只有光核反应对目标靶有嬗变作用,光核反应包含(γ,n)、(γ,2n)、(γ,α)、等反应道[9],释放出中子、α粒子等次级粒子。这些次级粒子也有可能通过核反应将126Sn嬗变成其他核素。

图1 康普顿背散射γ光-核嬗变处理长寿命裂变产物的原理示意图Fig.1 Schematic of long-lived fission product transmutation triggered by Compton backscatteringγ-ray source

我们采用嬗变率P来评估嬗变效果。P定义为单位时间内被嬗变掉的原子核数目。嬗变率与嬗变靶的密度、光核反应阈值、γ光子的最大能量、光源流强分布以及光核反应截面值等因素相关,其表达式如下：

其中Emax和Eth分别为γ光的最大能量和原子核巨共振能量下阈值,L是沿γ光传播方向的靶厚, ρ是嬗变靶的密度(g/cm3),NA是阿伏伽德罗常数,σ(Eγ)是光子能量为Eγ时嬗变靶的光核反应截面,nγ(Eγ)为γ光的强度分布,M是靶核的摩尔质量(g/mol),μ为线性衰减系数(质量衰减系数与靶核密度的乘积)。

3 SLEGS的模拟

SLEGS是我国首个高通量的能量连续可调的γ光束站[10],它以国家大科学工程——上海同步辐射装置(SSRF)为平台,利用SSRF储存环中3.5 GeV电子束和10.62μm波长的CO2激光(或355 nm波长的固态Paladin激光)进行康普顿(背)散射得到0.4～22 MeV(低能区)(或330～550 MeV(高能区))的准单色、高强度、高极化度(线极化或圆极化)的γ束[11],其低能区恰好覆盖了绝大部分核素的光核反应巨共振能区,是光核嬗变研究的理想平台。

采用自主开发的蒙特卡洛模拟程序,4DMCLCSS模拟基于SLEGS低能区γ光的产生。4D-MCLCSS是一套基于C++的四维蒙特卡洛激光康普顿散射模拟程序,可用于模拟激光-电子的线性和非线性康普顿(或汤姆逊)散射过程,以及散射X/γ光子的输运和准直等过程[12-13]。SLEGS低能端拟采用的上海光源储存环电子束的主要参数如下：能量：3.5 GeV;束团长度：3 mm;总电荷(多束团模式)：1.44 nC;束斑尺寸(σx/σy)：276.9/12.2μm;发射度(εx/εy)：2.59/0.025 9 nm·rad;能散(r.m.s)：0.094 4%;束团数：500。Diamond GEM-100L激光器(低能区)的主要参数如下：波长：10.6μm;功率：100 W;光斑尺寸(σx/σy)：70/70μm;品质参数：1.2。

图2 SLEGS产生的γ光能谱分布和126 Sn光核反应截面Fig.2 SLEGS spectral and angular distributions

利用4D-MCLCSS程序模拟获得不同散射角下的SLEGSγ光能谱,结果如图2所示。由图可见,SLEGS能谱对散射角θL的依赖性非常强。当θL增大时,光子的最大能量增大,能谱曲线整体上移,嬗变率随之提高。显然,嬗变率在散射角θL=180°时达到最大,此时SLEGS产生的γ光能区为0～22 MeV,覆盖了126Sn光核反应截面共振峰能区。即使在流强最低的中能区,光子流强仍有两端流强的1/2,有利于驱动原子核的嬗变反应。在接下来的模拟中,散射角均取180°。对整个能区的γ光谱进行积分,获得SLEGS的γ光流强为1.86×108/s,与SLEGS当前的设计参数相符。

考虑SLEGS光束线站的实际布局,将126Sn嬗变靶放置在SLEGS碰撞点靶室下游20 m处。此时模拟获得γ光到达嬗变靶表面时的光斑半径约为1.28 cm。图3显示了SLEGS产生的γ光到达嬗变靶表面时的束流强度分布以及γ光能量的空间分布(用γ光子横向位置与光斑中心的相对距离来表示)。SLEGS康普顿背散射γ光束的光子密度随半径的增加而不断减小(图3(a))。同时,随着距离的增加,γ光的能量将不断减小。在偏离光斑中心距离0.375 cm处,γ光的能量为8.19 MeV,对应于126Sn光核反应共振峰的下阈值(图3(b))。模拟研究表明,SLEGS的准直器孔径为0.19 mrad,可达到屏蔽能量低于光核反应能量阈值的γ光的目的,这将避免因不必要的低能伽玛光继续与靶相互作用而导致的靶加热和辐射屏蔽等问题。

图3 (a)嬗变靶表面处的γ光束流强度分布;(b)嬗变靶表面处的γ光能量与横向位置的关系。Fig.3 (a)Photon position distribution on the surface of target.(b)Photon energy as a function of distance by photon beam axis.

4 基于SLEGS的126 Sn嬗变模拟

以4D-MCLCSS程序输出的γ束流参数作为输入。SLEGS产生的γ光束将从碰撞点靶室产生,穿过前端区以及准直器(孔径0.19 mrad)后与下游20 m处密度为7.32 g/cm3的圆柱型嬗变靶相互作用。考虑到模拟的统计精度,模拟时采用107个康普顿背散射γ光子。

4.1 嬗变效果与靶厚

将嬗变靶半径固定为2 cm(略大于到达嬗变靶表面的γ光束半径),靶厚为0.5～60 cm可调,探究靶厚对嬗变率的影响。嬗变率与靶厚的关系可由公式(1)给出。求解公式(1)中对d x的积分项可得：

图4 嬗变率与嬗变靶厚度的关系Fig.4 Transmutation rate as a function of target thickness

4.2 嬗变靶的半径与γ束斑半径的关系

在最佳靶厚下,模拟研究嬗变率与半径的关系。如图5所示,嬗变率在半径0.38 cm以前随半径的增大而迅速增加,在大于0.38 cm之后基本不变。如前所述,0.38 cm对应的能量恰好是126Sn光核反应激发曲线共振峰的下阈值,再增加时由于光子密度和能量的下降,嬗变率提升不再明显。考虑到γ光束的准直及位置晃动等误差来源,建议半径选取不小于0.38 cm。同时为尽可能利用γ光束,建议126Sn的最佳嬗变靶半径选取为0.4 cm。此时,SLEGS对126Sn的嬗变率为1.89×106/s。通常情况下,强激光(峰值功率1021W/cm2、重复频率10 Hz)诱发的光核嬗变率大约为8×105/s[3]。因此,SLEGS的嬗变率要比强激光驱动的轫致辐射γ源嬗变率高2倍。

图5 嬗变率与嬗变靶半径的依赖关系Fig.5 Relationship between transmutation rate and target radius

表1 嬗变产物分布Table 1 Distribution of transmutation products

4.3 嬗变产物分析

原子核吸收γ光子后,会释放出不同的次级粒子,对应于不同的反应道。入射γ光子的能量不同,释放不同粒子的概率也不同,因此,光源的流强分布对嬗变产物的比例有较大影响。126Sn的光核反应截面包含(γ,n)、(γ,2n)和(γ,α)等分截面。在SLEGS能区内,主要发生(γ,n)和(γ, 2n)两种反应,其他截面值太小,基本可以忽略,因此,嬗变产物将以125Sn和124Sn为主。当散射角角取180°、厚度取16 cm、半径为0.4 cm时,嬗变的产物分布如表1所示,其中125Sn和124Sn占到了产物中的99.96%。此外,还有122Cd、127Sn、126In、125In 4种核素生成,这些元素占总生成元素的0.14%。生成产物的最长半衰期为9.64 a,比126Sn少了5个量级,只需短时间的衰变即可达到安全水平,危害大大减小。

5 SLEGS的嬗变潜力

前面几节的模拟采用的光源参数均为SLEGS当前的设计值。如果对SLEGS进行升级,将有望获得更高的嬗变率。下面将探究激光功率和电子束流强这两个主要参数变化对嬗变率的影响,评估SLEGS的嬗变潜力。

5.1 嬗变反应次数与激光功率的关系

当激光功率提高时,与电子发生康普顿散射的激光光子数目增加,导致SLEGS的通量提高,嬗变反应的次数也就随之增加。因此,激光功率对嬗变反应的发生次数有较大影响。图6展示了在不同激光功率下嬗变掉的126Sn原子数目与照射时间的关系。嬗变反应发生次数对激光功率的依赖性非常强,例如当照射时间为30 min时,在SLEGS采用现有激光器功率(102W)条件下,被嬗变掉的126Sn原子数为3.41×109个;如果将CO2激光器的功率提升至104W,嬗变数目将达3.41× 1011。可见,提高激光功率将大幅提高嬗变率。

5.2 嬗变反应次数与电子束电流的关系

与激光功率对嬗变效率的影响类似,电子束流强也影响嬗变率。图7展示了嬗变率与电子流强的关系。在激光功率足够大的情况下,电子束的电流增强则光源的能谱将随之改变,嬗变率会显著提升。

图6 不同CO2激光器功率条件下的嬗变反应次数与照射时间的关系Fig.6 Number of transmutation reaction as a function of irradiation time for different average power of CO2 laser

图7 嬗变率与电子束流强的关系Fig.7 Relationship between transmutation rate and election beam current

6 结 论

利用激光康普顿散射模拟程序4D-MCLCSS和Geant4软件包,模拟了SLEGSγ光的产生以及光核嬗变两个物理过程。以长寿命裂变产物126Sn作为嬗变靶材,研究了基于SLEGS的126Sn核嬗变率随靶参数的依赖关系,优化获得嬗变靶的最佳靶厚和半径分别为16 cm和0.4 cm,相应的光核嬗变率为1.89×106/s。126Sn的嬗变产物皆为稳定或短寿命核素。研究结果表明：SLEGS有望为核电站产生的部分长寿命裂变产物的嬗变处理提供良好的平台,而且升级潜力巨大。

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谭桢干(1992-),男,湖南衡阳人,硕士研究生,2013年于南华大学获得学士学位,主要从事光核嬗变和快中子照相等相关核技术应用方面的研究。

E-mail：306233431@qq.com

罗文(1985-)男,湖南邵阳人,副教授,2011年于中科院上海应用物理所获得博士学位,主要从事强激光驱动的新型辐射源和正电子源、核废物嬗变处理处置、医用放射性同位素产生等相关核技术应用方面的研究。

E-mail：wenluook@163.com

Transmutation Potential of Com ptonγSource SLEGS to Long-lived Fission Product126Sn

TAN Zhen-gan1,LIZhuo-cheng1,LUOWen1,2*,WANG Xiao-dong1

(1.School ofNuclear Science and Technology,University of South China,Hengyang 421001,China; 2.Shanghai Institute ofApplied Physics,Chinese Academy ofSciences,Shanghai201800,China) *Corresponding Author,E-mail:wenluook@163.com

By combining the simulation program 4D-MCLCSS of laser Compton scattering and the package of Geant4,the gamma rays generation of Shanghai laser-electron gamma source(SLEGS) and its impacton the photo-transmutation process of the long-lived fission products126Sn was simulated.The dependency of transmutation ratio and the geometry parameters of transmutation targetwas researched,and the transmutation product distribution based on SLEGSwas initially diagnosed.It is shown that the best target thickness and the best radius to obtain the transmutation targetof126Sn are respectively 16 cm and 0.4 cm,and the corresponding transmutation rate is 1.89×106/s.The research results show that the light photo-transmutation rate based on SLEGS is twice higher than the laser-driven bremsstrahlung,and its upgrade potential is huge.

photo-transmutation;SLEGS;126Sn;Geant4

TL24

A

10.3788/fgxb20153609.1082

1000-7032(2015)09-1082-06

2015-06-28;

2015-07-28