林菊芳，刘 猛，言 杰，柯建林，邱 瑞，李 余

（中国工程物理研究院核物理与化学研究所，四川绵阳 621900）

脉冲离子束作用下金属氚化物氦释放测量技术研究

林菊芳，刘 猛，言 杰，柯建林，邱 瑞，李 余

（中国工程物理研究院核物理与化学研究所，四川绵阳 621900）

为认识脉冲离子束作用下金属氚化物的氦释放行为，建立了脉冲离子束作用下金属氚化物氦释放测量系统。利用标准体积气体取样装置，采用气体反扩散法，对系统的容积比、灵敏度进行了实验标定。在此基础上，发展了脉冲离子束作用下金属氚化物氦释放的测量技术，开展了脉冲离子束作用下金属氚化物氦释放实验研究。结果显示，单次脉冲离子束作用下金属氚化物的氦释放呈脉冲式，释放量最大可达1013个原子以上。

金属氚化物；脉冲离子束；氦释放

氚是重要的聚变核燃料，金属氚化物技术在氚的贮存等方面应用广泛，同时其作为特种功能材料的应用也日益受到关注［1］。由于氚衰变生成的3He会破坏氚化物晶格的完整性，影响或降低了金属氚化物的贮氚能力，因此对金属氚化物3He释放行为的研究在理论上及实际应用中都有重要意义。针对金属氚化物的3He释放行为研究，国内外已开展了很多理论模拟和实验研究。美国Sandia实验室先后开展了室温下不同氚浓度氚化铒、氚化锆等［2－5］金属氚化物的3He加速释放行为，加热、敲击、振动等外加载荷对氚化物3He释放行为影响的研究。国内中国工程物理研究院核物理与化学研究所从20世纪90年代开始对氚化锆、氚化钛等［6－9］金属氚化物的3He释放行为进行研究。通过研究［2－9］发现，敲击或振动会使金属氚化物的氦释放系数增大。而对于脉冲离子束作用下金属氚化物的氦释放研究目前国内外尚未见公开报道。由于金属氚化物在脉冲离子束作用下会产生微观结构的变化、表面辐照损伤、温度升高等效应，在这些综合效应影响下金属氚化物的氦释放行为会有很大变化。为认识脉冲离子束作用下金属氚化物的氦释放行为，本文拟建立脉冲离子束作用下金属氚化物的氦释放实验测量系统，开展系统的容积比、3He测量灵敏度等关键参数的实验标定技术研究，以建立脉冲离子束作用下金属氚化物氦释放的测量技术。

1 实验装置

脉冲离子束作用下金属氚化物氦释放测量系统包括源装置、吸气剂床、超高真空3He纯化系统、标准气体样品罐（标准罐）和质谱系统等，如图1所示。

图1 脉冲离子束作用下金属氚化物氦释放测量系统示意图Fig.1 Schematic of3He release measurement system under bombardment of pulsed ion beam

源装置主要由脉冲放电和引出高压电源、真空腔室等部分组成。真空腔室中收集的气体样品经吸气剂床除氚后进入超高真空3He纯化系统。纯化系统利用多级冷阱和吸气剂泵技术，由初级纯化和高级纯化两部分组成。初级纯化采用一组ST707吸气剂泵和一个无活性碳的冷阱，吸气剂泵用来吸附除稀有气体外的其他活性气体，无活性碳的冷阱在液氮温度下吸附水蒸气、CO2等气体。高级纯化采用一组ST707吸气剂泵、一个含活性碳的冷阱和冷泵，含活性炭的冷阱在液氮温度下吸附Ar、Kr、Xe等惰性气体，减少进入质谱的杂质气体，冷泵用于进一步分离He和Ne，从而实现超低本底。

2 系统标定

2.1 灵敏度标定

利用标准罐和小体积标准气体取样器，取一定量3He气体，利用四极质谱仪测量3He的峰高，改变进气量，测量多组不同量的3He。将3He的量与四极质谱仪测得的峰高的比值拟合，得其灵敏度曲线。四极质谱仪对3He的测量灵敏度S定义为：

式中：I为四极质谱仪探测到的3He峰高，A；b为3He的本底峰高，A；N为进入系统中待测量3He的原子数。

气体样品中的3He原子数与四级质谱仪测量的3He峰高I（扣除本底后为I′），有如式（2）的线性关系：

图2为四极质谱仪对3He气体灵敏度的标定结果，图中实线为采用式（2）对气体样品中的3He原子数与四级质谱仪测量的3He峰高的线性拟合。可看出，四极质谱仪对3He的测量灵敏度线性好于0.999。

图23He灵敏度的四极质谱标定结果Fig.2 Calibration result of3He sensitivity by quadrupole mass spectrometry

2.2 容积比标定

将整个系统的真空段分成3部分：纯化段、吸气剂床段和源装置段，利用空气中的4He采用反扩散法对系统容积比进行标定。首先将一定量的空气标样扩散至纯化段，纯化后记录此时四级质谱仪的4He峰高IP，然后将纯化段的气体扩散至吸气剂床段和源装置段，分别记录四级质谱仪的4He峰高IP＋A和IP＋A＋S。根据玻意耳－马略特定律有：对于固定量的气体，在温度不变时其压强p与体积V的乘积为常数C，即：

则对于固定量的空气，在温度不变时4He气体的分压与体积V的乘积为常数C′，即：

故测得不同体积下四级质谱仪的4He峰高，即可获得系统各段容积的比值。

2.3 系统的3He本底稳定性

测量了脉冲离子束作用下金属氚化物氦释放实验测量系统3He本底随时间的变化，获得了系统静态真空条件下3He本底随时间的变化曲线，如图3所示。由图3可见，测量系统的3He本底具有长时间稳定性。

图33He本底随时间的变化Fig.33He background vs.time

3 实验原理

3.1 金属氚化物的静态氦释放测量

将金属氚化物（贮氚材料为钛）在真空腔室中贮存一定时间，腔室中收集的3He气体摩尔数为：

式中：nS为源装置处产生的3He气体的摩尔数，mol；pS为源装置处产生的3He气体的分压，Pa；VS为源装置处的容积，m3；R为气体常数，8.31 J／（K·mol）；T为温度，K。

实验测量时，先将真空腔室中收集的气体样品扩散至吸气剂床内，待气体平衡后将吸气剂床内的气体扩散至纯化系统，平衡后，关闭吸气剂床与纯化系统之间的阀门，利用四级质谱仪测量纯化系统内的3He峰高IP。

在气体样品逐级扩散过程中，系统内气体满足气态平衡方程，有：

式中：VP为纯化段容积，m3；VA为吸气剂床段容积，m3；nP为纯化段3He气体的摩尔数，mol；NS为源装置处产生的3He气体的原子个数；NP为纯化段3He气体的原子个数。

实验中测量了纯化段内3He的峰高IP，由式（2）、（7）可得源装置处产生的3He的原子个数NS为：

实验测得贮存一段时间后源装置处产生的3He原子数，即可得到在一段时间内金属氚化物的3He平均释放速率，进一步可得到金属氚化物的静态氦释放系数RF，其表达式［7］如下：

式中：γ′为一段时间内金属氚化物的3He平均释放速率；γ′1为同一段时间内3He平均生成速率。

3.2 脉冲离子束作用下金属氚化物氦释放的测量

脉冲离子束流作用金属氚化物前，将真空系统与各抽气泵之间连接处的阀门关闭，此时整个系统处于静态真空状态，吸气剂泵、冷阱和四极质谱一直处于工作状态。脉冲离子束流作用金属氚化物时，直接测量系统中3He的峰高。这时产生的气体完全扩散至整个系统中，由于实验测量时气体平衡，系统内3He的峰高为I，系统内气体满足气态平衡方程。由纯化段内的3He气体量可推算得整个系统内3He气体总量nS：

其中，p为扩散平衡后系统内3He气体的压力，Pa。

在实验中，系统内气体满足气态平衡方程，有：

即有：

4 脉冲离子束作用下金属氚化物氦释放实验

实验过程中，整个系统处于静态真空状态，系统真空由吸气剂泵、冷阱维持。采用3.1节描述的静态贮存测量模式分别对金属氚化物在脉冲离子束作用前和作用后的静态贮存氦释放量进行原位定量测量，脉冲离子束作用下的金属氚化物氦释放测量采用3.2节描述的测量模式。实验脉冲离子束参数如下：最大能量为300 keV，离子流峰值为500 mA，脉冲宽度为10μs。

四极质谱仪测量脉冲离子束作用金属氚化物时，氦释放的典型结果如图4中的积分曲线所示。通过对积分曲线的微分处理可获得测量系统中3He的增加速率。由于四极质谱仪测量的是从源装置扩散至纯化系统中的3He，该微分曲线并不能定量反映时间维度上的金属氚化物瞬时氦释放行为，但可看出，在脉冲离子束作用下，金属氚化物的氦释放是呈脉冲式的，这与振动敲击加载实验具有相似的实验结果［4，6］。从图4中的微分曲线可看出，金属氚化物在脉冲离子束流作用后其静态氦释放很快即可恢复至束流作用前的水平，这说明脉冲束流作用金属氚化物后短期内不会影响其静态氦释放的量。

图4 束流轰击金属氚化物时3He呈脉冲式释放的典型结果Fig.4 Pulsed3He release from metal tritide under bombardment of pulsed ion beam

金属氚化物在无脉冲离子束作用和有束流作用时的氦释放原子数测量结果如图5所示。由图中静态氦释放测量结果及式（9）可得氦钛原子比为0.217的金属氚化物静态氦释放系数RF＝1.047×10－3。图中静态氦释放量的波动是由于实验时环境温度变化引起的，这与金属氚化物的静态氦释放系数与温度相关［4］符合。

图5 金属氚化物在无束流作用和有束流作用时的氦释放测量结果Fig.5 Mearsurement result of3He release from metal tritide without and with bombardment of pulsed ion beam

5 结论

研究了脉冲离子束作用下金属氚化物氦释放测量系统的灵敏度和容积比实验标定技术，建立了金属氚化物的静态贮存和脉冲离子束作用下氦释放实验测量方法，对金属氚化物在脉冲离子束流作用前的静态氦释放和作用时的氦释放进行了实验测量，获得了对脉冲离子束作用下金属氚化物氦释放行为的初步认识：对于氦钛原子比为0.217的金属氚化物在脉冲离子束作用下氦释放呈脉冲式，单次脉冲离子束作用下，氦释放量具有较大的涨落，较静态氦释放量高约3～5量级，最高可达1013个原子；金属氚化物在脉冲离子束作用后其静态氦释放很快即可恢复至束流作用前的水平，可见脉冲离子束的作用短期内不会影响其静态氦释放的量。

对于脉冲离子束作用下金属氚化物氦释放行为的认识还需进行大量的、系统的统计性实验。

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Experimental Study of3He Release from Metal Tritide under Bombardment of Pulsed Ion Beam

LIN Ju－fang，LIU Meng，YAN Jie，KE Jian－lin，QIU Rui，LI Yu
（Institute of Nuclear Physics and Chemistry，China Academy of Engineering Physics，Mianyang 621900，China）

An experimental system for the measurement of3He release from metal tritide was established to explore3He release behavior under the bombardment of pulsed ion beam.The volume ratio and sensitivity of this system were calibrated by the gas back－diffusion method using air sample device and standard volume gas sample device.Based on this，an experimental technology for the measurement of3He release under the bombardment of pulsed ion beam was developed.The3He release of metal tritide was studied under the bombardment of pulsed ion beam.It indicates that the3He release is in pulse，and the3He atoms per pulse is up to 1013.

metal tritide；pulsed ion beam；3He release

TL817.4；TL99

：A

：1000－6931（2015）12－2277－05

10.7538／yzk.2015.49.12.2277

2015－04－03；

：2015－07－10

林菊芳（1977—），女，四川资中人，助理研究员，从事中子物理学研究