孙心瑗,余晓光,蒋达国,胡强林

(井冈山大学,江西吉安 343009)

X射线激发发射光谱仪的设计及实现

孙心瑗,余晓光,蒋达国,胡强林

(井冈山大学,江西吉安 343009)

基于时间相关单光子计数原理的探测系统,设计并实现了一种新型的X射线激发发射光谱仪,以有效探测高能X射线激发闪烁体的发光强度(尤其是微弱的发光)及相关的余辉特性测量。通过对常见的CsI(Tl)、LYSO(Ce)闪烁晶体和Tb3+激活硅酸盐闪烁玻璃等的测试结果表明,所研制的X射线激发发射光谱仪能很好地满足闪烁材料的研发需要。

X射线激发发射光谱;单光子计数原理;闪烁材料

闪烁材料是一种吸收高能射线(如α-,β-,γ-和X-射线)后发出可见光的光功能材料,近年来在高能物理、核物理、天体物理、地球物理、工业探伤、医学成像和安全检测等领域得到了广泛的应用[1]。现有闪烁材料主要包括闪烁晶体、闪烁陶瓷和闪烁玻璃等种类。这些闪烁材料实际应用中必须考核的一个关键性指标就是光产额,即高能射线激发下闪烁体的发光强度。X射线源因较易获得而广泛地应用于工业生成和日常生活中,但X射线激发发射光谱仪目前尚无商业化设备。为推进教学与科学研究的顺利进行,一些科研工作者根据实际需要自行设并搭建出X射线激发发射光谱仪。如黄彦林等人采用上海医用核子仪器厂F30III-2型的X射线源、北京卓立汉光SBP300型单色仪、日本滨松公司R928-28光电倍增管就实现了X射线激发下闪烁体发光强度的测量[2]。倪晨等人也设计并搭建了一套X射线激发发射光谱仪[3],他们采用了与黄彦林相同的X射线源和单色仪,但探测系统为滨松公司PCR131光电倍增管。这些搭建的X射线激发发射光谱仪的主要缺陷在于:(1)使用的X射线源因没有冷却循环水只能连续工作数分钟;(2)对于发光微弱闪烁材料的探测存在极大的困难。为此,本研究工作主要改进可连续工作长达8小时的X射线源,以及基于单光子计数原理的光电探测系统来进一步改善X射线激发发射光谱仪的性能,以满足快速发展闪烁材料的实际探测需求。

1 原 理

X射线激发发射光谱仪主要由X射线源(1)、样品支架(2)、由透镜组(3)与光纤(4)构成的光学耦合系统、基于时间相关单光子计数原理的探测系统(5)和计算机(6)等部分组成。各部分的主要功能分别是:

(1)X射线源可连续在0~8 h内长时间地工作,其管电压固定为30 kV,管电流从0~5mA可调。而且产生的X射线形状(圆形或线形)可变换和尺寸可调。

(2)光学耦合系统主要由透镜组及光纤构成。其功能是将X射线激发闪烁体产生的荧光(200~900 nm)通过透镜组合放大后,精确地聚焦到光纤端面,随后荧光在光纤内传播并到达探测系统所要求的光路中。

(3)基于较成熟的时间相关单光子计数原理的探测系统是接收和采集光学耦合系统传输的荧光,即使X射线激发下闪烁体的微弱荧光信号也能被灵敏地探测和记录。

基于上述的设计原理,该X射线激发发射光谱仪主要用于闪烁体的高能射线(特别是X射线)激发下其发光强度随波长的关系(光谱测量)、以及高能X射线停止激发后其发光强度随时间的关系(余辉特性测量)。

图1 X射线激发发射光谱仪原理图

2 测试结果

2.1 CsI(Tl)晶体

试验测试用的CsI:Tl闪烁晶体摩尔组份为99%CsI,1%TlI,发光中心为 Tl+离子。图1为CsI:Tl闪烁晶体的X射线激发发射光谱,测试条件为管电压30 kV,管电流分别为3mA,扫面步长0.2 nm,停留时间0.2 s,带宽为5 nm。X射线激发发射光谱中位于350~800 nm之间宽峰,其中最强发射峰(约560 nm)对应于Tl+离子的发光,而400 nm附近的发射峰被认为是与氧杂质引起的I空位捕获一个电子后形成的F心发光[4]。

图2 CsI(Tl)闪烁晶体的X射线激发射光谱

2.2 LYSO(Ce)晶体

试验测试用的LYSO:Ce闪烁晶体摩尔组份为:4.37Lu2O3,4.37Y2O3,46.7%SiO2,0.2% CeO2,发光中心为Ce3+离子。图2为LYSO:Ce闪烁晶体的X射线激发发射光谱,测试条件为管电压30 kV,管电流分别为3mA,扫面步长0.2 nm,停留时间0.2 s,带宽为5 nm。X射线激发发射光谱中位于360~600 nm之间宽峰,对应于典型的Ce3+离子5d-4f的光学跃迁,其最强发射峰位位于420 nm 图4 Tb3+激活硅酸盐闪烁玻璃的X射线激发射光谱附近[5]。

图3 LYSO(Ce)闪烁晶体的X射线激发射光谱

2.3 Tb3+激活硅酸盐玻璃

Tb3+激活硅酸盐玻璃为同济大学顾牡课题组提供,其质量百分比组份为:46.7%SiO2,35.9% BaO, 1% AL2O3, 4. 03% Li (Na, K)2O,4.37Gd2O3,8%Tb4O7,0.2%CeO2,发光中心为Tb3+离子。采用传统的熔融法制备,融制温度为1 520℃,熔制气氛为空气[6]。

图3为不同管电流条件下Tb3+激活硅酸盐闪烁玻璃的X射线激发发射光谱,测试条件为管电压30 kV,管电流分别为1.5,3.0和4.5mA,扫面步长0.2 nm,停留时间0.2 s,带宽为2 nm。发射光谱中位于490 nm,545 nm,588 nm和624 nm的四个发光峰分别对应于Tb3+离子5D4→7FJ(J=6, 5,4,3)的光学跃迁,其中545 nm(5D4→7F5)波长发光强度最大。此外,X射线激发条件下,玻璃闪烁体的发光强度随着管电流的增加而显著增强。这是因为管电压保持不变时,特征X射线强度与管电流成正比,进而导致闪烁体的发光强度与X射线的激发强度成正比,这与吴正龙等人报道的结果一致[7]。

图4 Tb3+激活硅酸盐闪烁玻璃的X射线激发射光谱

3 结 论

基于单光子计数原理的X射线激发发射光谱仪成功实现了常见CsI(Tl)、LYSO(Ce)闪烁晶体和Tb3+激活硅酸盐闪烁玻璃等闪烁材料的发光强度测量。结果表明,该X射线激发发射谱仪具有光谱分辨高、性能稳定、操作简便等特点,为新型闪烁材料的研发提供了一种有效的研究手段。此外,通过引入温度附件有望实现闪烁体的不同温度下的发光强度研究,也可引入脉冲X射线源对闪烁材料的发光动力学进行有效表征,相关的拓展研究工作亟待深入。

致 谢

感谢上海硅酸盐研究所任国浩研究员提供的CsI:Tl和LYSO:Ce等闪烁晶体。

[1] Webber M.J.Inorganic scintillators:today and tomorrow[J].Journal of Luminescence,2002,100(1-4):35-45.

[2] 黄彦林,冯锡淇,朱洪全,等.X射线激发荧光光谱仪的建立及闪烁晶体发光表征[J].物理试验, 2005,25(5):24-27.

[3] 倪晨,顾牡,王迪,等.X射线激发发射谱仪的研制[J].光谱学与光谱分析,2009,29(8):2291-2294.

[4] Valentine JD,Moses W W,Derenzo S E,et al.Temperature dependence of CsI(Tl)gamma-ray excited scintillation characteristics[J].Nuclear Instruments and Methodsm Physics Research A 1993,325(1-2): 147-157.

[5] Valais I,Davida S,Michaila C,etal.Comparative study of luminescence properties of LuYAP:Ce and LYSO: Ce single-crystal scintillators for use in medical imaging[J].Nuclear Instruments and Methods m Physics Research A 2007,580(1):614-616.

[6] 孙心瑗,顾牡,黄世明,等.Tb3+掺杂硅酸盐玻璃发光性能的浓度依赖关系[J].强激光与粒子束, 2009,21(6):927-930.

[7] 吴正龙,杨百瑞.不同X射线管电压下CsI和CsI (Tl)晶体地X射线辐照致发光[J].人工晶体学报, 2009,38(3):666-671.

Design and Set-up of X-ray Excited Lum inescence Spectrometer

SUN Xin-yuan,YU Xiao-guang,JIANG Da-guo,HU Qiang-lin
(Jinggangshan University,Jiangxi Ji’an 343009))

A novel X-ray excited luminescence spectrometer is designed and set up based on the time correlated single photon counting technology.This spectrometer realized is effectively utilized to detect the X-ray excited luminescence and afterglow spectra of scintillating materials,even in the case of weak scintillators.The testing for the famous CsI(Tl),LYSO(Ce)scintillating crystals and Tb3+-activeted silicate scintillating glasses is considerably verified to be reasonable.All the testing results suggest that the developed X-ray excited luminescence spectrometer can be well fit the researching and developing requirements of scintillatingmaterials. Key words: X-ray excited luminescence spectrometer;time correlated single photon technology; scintillatingmaterials

TH 744.16;O 433.1

A

10.14139/j.cnki.cn22-1228.2015.005.026

1007-2934(2015)05-0091-03

2015-06-19

国家自然科学基金项目(11165010,11465010);江西省自然科学基金项目(20142BAB202006,20152ACB21017);江西省青年科学家(井冈之星)培养对象资助项目(20133BCB23023)。