刘亚非， 赵慧博， 高志文， 来志庆， 叶美芳

(1．中国地质调查局西安地质调查中心， 陕西 西安 710054； 2．华东冶金地质勘察研究院， 安徽 合肥 230088； 3．中国海洋大学， 山东 青岛 266100)



应用偏光显微镜和电子探针技术研究安徽铜官山矽卡岩型铜铁矿床伴生元素金银铂钯铀的赋存状态

刘亚非1， 赵慧博1， 高志文2， 来志庆3， 叶美芳1

(1．中国地质调查局西安地质调查中心， 陕西 西安 710054； 2．华东冶金地质勘察研究院， 安徽 合肥 230088； 3．中国海洋大学， 山东 青岛 266100)

安徽铜官山矽卡岩型铜铁矿床富含多种稀有贵金属金银铂钯和铀，本文应用偏光显微镜与电子探针技术对该地区贵金属和铀矿物的含量、矿物种类、赋存状态及其嵌布特征进行研究，并利用电子探针Th-U-Pb定年技术推测铀矿物的形成时期。研究表明：金主要以银金矿独立矿物存在，成色均值约为638，与铜的硫化物密切依存，金矿物形成于成矿中晚期的中低温环境；银的独立矿物有银金矿、碲银矿、辉银矿，还与铜铋铅等以类质同象形式结合形成不同种类的矿物组合，且含量在74.15%～0.12%不等；铂钯矿物以含铂碲钯矿为主；铀以晶质铀矿独立矿物存在且与磁铁矿密切依存，晶质铀矿的形成年龄约为124±14 Ma，晚于岩体形成年龄(约139 Ma)，早于黄铜矿和含金银铂钯等矿物，而与磁铁矿同在燕山中晚期形成。结合镜下观察，认为铜官山矽卡岩型铜铁矿床主要矿物生成顺序依次是：石榴子石-磁铁矿、晶质铀矿，含金银铂钯矿物，黄铜矿。本研究为贵金属选矿提供了线索，同时利用晶质铀矿的年龄数据界定了伴生贵金属的形成年代。

偏光显微镜； 电子探针； 铜官山； 矽卡岩型铜铁矿床； 伴生元素； 赋存状态； 贵金属； 晶质铀矿

长江中下游地区的铜铁矿床带从21世纪50年代初始就大规模开发，到目前已有60多年的历史。该区除了含有丰富的铜铁矿，还富有多种稀有贵金属金、银等，作者利用电子探针测试发现，该区还伴生有综合利用价值的铂、钯、铀等元素，这些元素在前人的研究中鲜有报道。从已研究的资料来看，前人对该地区铜铁、铜金的成矿模式与机理研究较多[1-6]，积累了很多含矿岩体、控矿构造、地球化学等方面的成果，但是对这些伴生贵金属组分的赋存状态研究较少，限制了矿石的综合利用。故针对本次发现，本文应用偏光显微镜与电子探针相结合的手段，对该地区贵金属和铀矿物的含量、矿物种类、赋存状态及其嵌布特征进行研究，并利用电子探针Th-U-Pb定年技术推测铀矿物的形成时期，为研究其成因提供依据。该成果将为这些伴生多金属选矿提供理论指导，具有重要的经济意义。

1 地质背景

铜官山铜铁矿床位于铜陵地区西部，地质构造属铜陵—繁昌断皱带南段的铜陵—戴家汇岩浆断裂活动断块区[5]。铜官山岩体岩性为石英闪长岩，呈岩株状产于背斜的西北翼，其中可见闪长岩、闪长玢岩包体，后期有二长岩脉侵入。自岩体中心向外可划分为中心相、过渡相和边缘相。铜官山石英闪长岩体中角闪石39Ar/40Ar年龄为137 Ma[7]，石英闪长岩体的206Pb/238U加权平均年龄为139±3 Ma，对应岩体的形成年龄，脉岩样品给出的年龄133±3 Ma指示了该区岩浆活动结束的时间[8]。

本区褶皱构造以铜官山背斜为主，其为一短轴状，向北东倾伏的不对称倒转背斜，全长17 km，褶皱轴走向NE 50°～60°。铜官山背斜大致于印支构造期形成，随后又经历了多次造山运动，使铜官山背斜成为良好的容矿构造，铜官山矿床就发育在该背斜伏端的北西翼。矿体产于石英闪长岩与灰岩的接触带，呈透镜状或不规则状。矿区内铜金矿化与岩体在空间上密切伴生，矿化时代与侵入活动一致，矿化与围岩蚀变关系密切，围岩蚀变以石榴子石、透辉石矽卡岩化为特征。金属矿物主要有磁铁矿、黄铜矿、磁黄铁矿、黄铁矿等；矿石结构常见交代熔蚀、交代充填、交代残余结构，矿石构造主要有块状、脉状构造等。金属成矿物质主要与岩浆作用有关，部分来源于地层。成矿热液主要来自于岩浆，但有大气降水的加入。成矿温度为230～400℃，代表岩浆热液成矿作用的间距[9]。

2 样品采集和分析方法

2.1 样品采集和处理

采样位置位于铜官山岩体侵位中心南西侧，矿体主要产于石炭系黄龙组、船山组灰岩、白云岩与高骊山组砂页岩界面中，成矿受接触带构造和控矿层位岩性控制明显，矿体呈似层状。将研究样品磨制光、薄片，利用偏光、反光显微镜观察与电子探针的背散射图像、二次电子图像、能谱分析(EDS)、线扫描、面扫描相结合，并利用波谱分析(WDS)对伴生稀有贵金属矿物进行定量分析，从而探讨其赋存状态。

2.2 光学显微镜和电子探针分析

镜下观察：采用Axioskop 40的Zeiss偏光显微镜(德国蔡司公司)对含矿岩石的矿物组成及所含金属矿物进行判别，初步判断金银矿物的赋存状态，同时为下一步电子探针测试做前期准备。

电子探针分析：在中国地质调查局西安地质调查中心，采用JXA-8230电子探针分析仪(日本电子公司)，在几百到上千的放大倍数下重点寻找粒径小的金银矿物、铂钯矿物、钍铀矿物，同时对其成分进行测定，补缺显微镜的局限性，更准确地探讨其赋存状态。仪器分析条件为：加速电压20 kV(铀矿物，硫化物)；束流1×10-8A；束斑直径1～5 μm；检出角40°；校正：ZAF；温度25℃，湿度55%～60%。分析方法依据国家标准GB/T 15617—2002《硅酸盐的电子探针定量分析方法》和GB/T 15246—2002《硫化物矿物的电子探针定量分析方法》。

对于含铀矿物，利用电子探针测定的U、Th、Pb氧化物的含量，依据放射性核素衰变理论为基础，并根据衰变公式最终计算铀矿年龄。此种测年方法具有简单快捷、无损检测、微区原位，通过显微背散射图像避开表层、裂隙等不准确位置等优点[10]。

3 岩相学特征和矿物特征研究

3.1 岩相学特征

研究区赋矿岩石为矽卡岩。该区矿体主要为铁铜共生矿体，矿体呈似层状。矿石的矿物成分主要为磁铁矿、黄铜矿、黄铁矿、磁黄铁矿等，少量菱铁矿、斑铜矿、闪锌矿、胶黄铁矿等。矿石的结构为他形粒状结构、自形-半自形粒状结构交代结构、镶嵌结构。常见交代熔蚀、交代充填、交代残余结构。矿石的构造为块状构造、条带状构造、浸染状构造。脉石矿物成分主要为石榴子石、透辉石、透闪石、蛇纹石、金云母、滑石、绿泥石、绿帘石、碳酸盐矿物、石英、红柱石、钾长石等(引自《安徽铜陵铜官山铜矿床地质报告》)。

对样品进行显微镜下鉴定，根据矿物组成可分为两类：一种为透辉石石榴子石矽卡岩，主要由变质矿物石榴子石、透辉石组成，其中石榴子石环带结构发育(图1A,B)，呈半自形粒状，横截面多为五边形，颜色为浅肉红色，为钙铁榴石，粒径在0.5～2 mm之间，因后期发生强烈的碳酸盐化，故石榴子石蚀变明显，碳酸盐矿物呈条带状交代原岩矽卡岩，且金属矿物多赋存在蚀变的碳酸盐矿物内；另一种以透辉石为主的矽卡岩，透辉石颗粒细小，粒径小于0.02 mm，少量石榴子石，且环带不发育，岩石后期发生强烈的绿帘石化、碳酸盐化等。

(1)透辉石石榴子石矽卡岩：其中的金属矿物以黄铁矿、磁铁矿、黄铜矿、斑铜矿为主。黄铁矿常交代磁铁矿呈交代残余结构；黄铜矿沿裂隙侵入，呈网脉状，部分围绕磁铁矿呈环边结构(图1C)，沿着磁铁矿与透明矿物之间的缝隙或在磁铁矿的裂隙中分布，通过此现象推测黄铜矿为晚于磁铁矿生成。斑铜矿与黄铜矿共生普遍，呈现固溶体分离结构(图1D)。判别其生成关系先后顺序为：磁铁矿→黄铁矿→黄铜矿、斑铜矿。

(2)透辉石矽卡岩：其中除了黄铜矿、斑铜矿之外，还可见少量含金银矿物(图1E)、铀矿物均呈独立矿物存在，分别被斑铜矿、黄铁矿包裹(图1F)，均呈他形粒状，粒度较小(2 ～10 μm)。

3.2 矿物特征

通过镜下观察可以判断铁、铜金属矿物的形成顺序，以及少量金银矿物、铀矿物的赋存状态，但由于显微镜的放大倍数局限以及不能定量分析的特点，故使用电子探针做进一步研究。因电子探针具高的空间分辨率与较高的放大倍数，将其背散射图像、面扫描结合波谱分析(WDS)对岩石中5个光片、7个光薄片的贵金属矿物、铀矿物以及伴生矿物进行定量分析。

图1 主要矿物及金属矿物显微照片Fig.1 The micro-images of the main minerals and metal minerals

3.2.1 金银矿物

铜矿床中的金是常见的伴生元素，其矿物的赋存状态一直是国内外研究的焦点[1,11-14]。岩体金元素丰度为8.04 ng/g，前人认为该区金形成于黄铜矿形成阶段后期，由于构造活动频繁，在接触带产生的张性断裂或裂隙是金矿体形成过程中关键的地质事件，并且在碳酸盐阶段，随着金属硫化物的大量析出以及含矿热液对围岩中金的萃取，金被大量还原析出，得以形成透镜状矿体[9]。

3件岩石样品利用电子探针发现含金银矿物12个，主要是金银系列的互化物而且以独立矿物存在。含金的银矿物主要有银金矿、针碲金银矿两种，以银金矿为主，少量针碲金银矿(图2)。根据电子探针测试数据(表1)可以得出：银金矿中金的含量为55.42%～68.85%(平均值61.81%)，银的含量为23.96%～42.81%(平均值35.41%)；针碲金银矿中金、银含量分别为19.48%、15.34%。金银互化物主要赋存形式为包裹金、粒间金、裂隙金3种。其中，银金矿多以包体形式呈不规则粒状、长条状，被斑铜矿、黄铜矿、铜辉铋矿等含铜矿物包裹，或以裂隙、粒间的形式产于石榴子石与斜长石、石榴子石与黄铜矿接触裂隙中，大小多在2.5～50 μm之间。针碲金银矿以包体形式呈他形粒状分布于黄铜矿中，计算获得金的成色在559～741之间(平均值638)。前人研究认为金的成色与成矿温度呈正比，且在成矿早期金成色高，中晚期金成色低，说明研究区金矿物形成于成矿中晚期的中低温环境。

为了更准确地探讨金银的赋存特征，选取图2B中的多矿物集合体进行元素面扫描分析，获得黄铜矿与斑铜矿呈共生结构；金、银作为独立的矿物出现，且黄铜矿、斑铜矿中不含金。前人研究该区金矿认为在矿液运移和演变过程中，首先沉淀的是氧化物期的磁铁矿，其后为石英硫化物期的辉钼矿和黄铜矿，此时金仍呈离子状态，这些早期矿物含金量低，甚至不含金。故推测自黄铜矿阶段后期，含金热液才从岩体边缘向外渗滤、充填、交代。

含银矿物除了银金矿、斜方碲金，另外发现其他含银矿物13个，银含量在74.15%～0.12%之间，按照银含量的高低排序分别为辉银矿、碲银矿、硫银铋矿、含银斑铜矿、含银方铅矿、含银斜方辉铅铋矿、含银黄铜矿、含银碲铋矿、含银硫铋铜矿(表2)，前3种以独立矿物存在，后几种以类质同象形式替代。矿物以包裹、隙间、粒间形式分布在磁铁矿、黄铜矿、黄铁矿粒间间隙或裂隙中，或分布在磁铁矿与蛇纹石、透辉石与石榴子石接触裂隙和解理缝中。颗粒呈不规则粒状，大小在5～10 μm之间。不同于银金矿与碲金银矿，这些矿物分布范围较宽泛，多以隙间形式存在。另外，银与铋关系密切，9种矿物中含银铋矿物占了4种。

3.2.2 铂钯矿物

矿石中还发现个别含铂、钯矿物，呈独立的矿物存在，分别为含铂黄铋碲钯矿(Pd0.96(Bi，Te))、含铂碲钯矿((Pt0.03，Pd0.93)Te2)两种，Pt含量分别为1.02%，40.01%；Pd含量分别为1.85%，25.65%。通过电子探针图像可知，两个矿物颗粒均成不规则粒状，前者大小约1.5 μm×3 μm，以包体形式被包裹于磁铁矿中；后者大小约6 μm×6 μm，以隙间形式赋存于黄铁矿与黄铜矿及方铅矿间隙中。据前人研究[15]，铜官山矽卡岩型铜矿床伴生铂族金属主要与浅成钙碱性中酸性岩或壳幔混合型花岗杂岩有关，为岩浆热液活动成因，其成矿物质来源还需进一步探讨。

图2 金银互化物电子探针背散射图像

表1 金银互化物电子探针成分分析结果

注:第一次检测为电子探针光片，原始编号未标注※；第二次检测为电子探针光薄片，原始编号标注※。“-”表示元素未测。表2标注同此。

表2 含银矿物成分电子探针分析结果

3.2.3 铀-钍矿物

结合电子探针二次电子像与背散射图像，在5个矽卡岩样品中发现含铀矿物17粒、含钍矿物1粒。含铀矿物种类为晶质铀矿，含钍矿物种类为硅钍石。其中晶质铀矿多数被包裹在磁铁矿中或赋存在磁铁矿的裂隙，个别颗粒被黄铁矿包裹，还有个别颗粒包裹钙铁辉石形成环边结构(图3)。晶质铀矿呈他形粒状，粒径在5 μm×6 μm～8 μm×10 μm之间，铀含量在87.16%～95.76%之间。硅钍石位于石榴子石裂隙中，呈他形粒状，粒径约10 μm×10 μm，钍、铀、铅氧化物含量分别为66.31%、3.44%、0.33%。

前人研究发现铀的分布与磁铁矿、黄铁矿密不可分[16-17],另外在本研究铀矿物中Y2O3含量为0.312%～2.772%，明显比鄂尔多斯沉积型铀矿[17]中的Y元素含量低，两种不同成因的铀矿中的Y含量表现出较明显的差异，可能是与热液的温度有关。

根据电子探针测得的Th、U、Pb氧化物含量，利用中国海洋大学MonaziteAge软件(Version 2.04,McSwiggen & Associates)对16个晶质铀矿进行计算。取有效的晶质铀矿10组电子探针ThO2、UO2、PbO数据等时线拟合，获得晶质铀矿的形成年龄为124±14 Ma。但矿物中原始铅(非放射性成因铅)是否存在，矿物形成后Th、U、Pb是否向外界发生迁移，电子探针元素的检测极限、矿物表面的裂隙孔洞等因素对待测的Th、U、Pb数据准确度影响较大，前人研究表明矿物年龄越小误差越大，年龄的不确定度在20～50 Ma[18]。基于以上因素影响,可能导致等时线计算年龄存在偏差[10]。

王彦斌等[8]测定该区石英闪长岩U-Pb同位素年龄为139±3 Ma，对应铜官山岩体的形成年龄，徐夕生等[19]、吴才来等[20]利用锆石SHRIMP定年得出铜官山岩体的年龄为137.5 Ma、141 Ma左右，均指示岩体于燕山期中晚期生成，晶质铀矿年龄的测算数据表明晶质铀矿晚于岩体年龄生成。随着岩体的侵位，在早期矽卡岩化的形成之后，成矿热液在运移过程中温度和压力不断变化，在接触带上部温度降低，压力减弱，成矿热液在上部早期形成的矽卡岩中沉淀成矿即发生铜矿化的交代充填作用[8]。层状矿体的形成经历了2个成矿阶段，即燕山期岩浆作用形成的含铜金等成矿物质的岩浆热液，沿着层间构造移动时，交代叠加改造在晚石炭世沉积形成的含铜等黄铁矿层，形成层状铜硫矿体或硫金矿体[9]。可以认为晶质铀矿与磁铁矿关系密切，磁铁矿形成于矽卡岩化晚期，为交代石榴子石矽卡岩矿物，而金银与铜关系密切，为成矿热液活动即铜金矿化时期产生，故推测晶质铀矿形成于矽卡岩晚期，为氧化物-磁铁矿期生成，而早于黄铜矿、金、银、铂钯矿物，各矿物生成先后顺序为：石榴子石-磁铁矿、晶质铀矿，含金、银、铂钯矿物，黄铜矿。

图3 晶质铀矿及硅钍矿电子探针背散射图像

A—晶质铀矿(Ur)被包裹于磁铁矿(Mag)中，周边有黄铜矿(Ccp)；B—晶质铀矿被包裹于磁铁矿中；C—晶质铀矿围绕钙铁辉石(Hed)形成环边结构；D—硅钍石(Hut)位于石榴子石(Grt)的裂隙中。

4 结语

本研究利用偏光显微镜和电子探针测试技术获得了铜官山铜铁矿床的矿物种类、矿物组成、分布特点，并且利用电子探针数据推测了晶质铀矿的形成年龄。研究成果为该区伴生元素赋存状态提供了理论依据，为下一步贵金属选矿提供了线索，同时也利用晶质铀矿矿物的年龄数据界定了伴生贵金属的形成年代，对于矿石矿物综合利用具有重要的价值。

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Study on the Occurrence of Associated Metals Au, Ag, Pt，Pd，U in the Tongguanshan Skarn Type Copper-Iron Deposit of Anhui Province Using Microscope and Electron Microprobe

LIUYa-fei1,ZHAOHui-bo1,GAOZhi-wen2,LAIZhi-qing3,YEMei-fang1

(1.Xi’an Center of Geological Survey, China Geology Survey, Xi’an 710054, China; 2.Huadong Metallurgy and Geology Survey Institute, Hefei 230088, China; 3.Ocean University of China, Qingdao 266100, China)

Many associated metals such as Au, Ag, Pt, Pd, and U have been found in the skarn type copper-iron deposit of Tongguanshan in Anhui. Combining microscope and Electron Microprobe (EPMA), the occurrence and distribution characteristics of these elements and calculations of the formation age of U-bearing minerals using EPMA for the first time is reported in this paper. The results show that Au exists as electrum and is related to copper sulfides and the average quality of gold is 638, indicating that gold minerals may have formed in the low temperature environment at the middle-late mineralization period. Ag occurs in different minerals and as the form of isomorphism of Cu, Te, Bi, Pb with Ag content from 74.15% to 0.12%. Pt and Pd occur as independent minerals such as platinum-bearing merenskyite. U occurs as uraninite and is associated with magnetite or occurs in the cracks of magnetite. Based on the Th-U-Pb system, the formation age of uraninite is 124±14 Ma, later than the rock (about 139 Ma), but earlier than the formation of copper and other minerals containing Au, Ag, Pt, Pb. Combining with the geological characteristics it is likely that uraninite and magnetite formed at the same time. Microscope observation shows that the paragentic sequence of minerals is garnet magnetite, uraninite, and minerals containing Au, Ag, Pt, Pd, and copper sulfides. This study provides clues for precious metal dressing, and the age of uraninite can constrain the formation age of the associated precious metals.

microscope; Electron Microprobe (EPMA); Tongguanshan； the skarn type copper-iron deposit；associated elements； occurrence; precious metals; uraninite

2014-04-03；

2015-03-08； 接受日期： 2015-03-10

中国地质调查局地质调查工作项目(12120113014500)

刘亚非，高级工程师，主要从事电子探针方面研究。E-mail： dogwuwu@163.com。

0254-5357(2015)02-0187-07

10.15898/j.cnki.11-2131/td.2015.02.006

P575.1; P575

A