王子帮　姜丽丽　刘薇　高剑　张伟

摘 要：该文章对环境中Pu的α放射性气溶胶浓度测量仪器的选择和性能测试，放射性气溶胶的样品采集和处理进行了详细的介绍，并通过确定仪器分析参数，根据计算公式，最终给出α放射性气溶胶浓度的测量方法。

关键词：气溶胶 Pu 加标回收率 样品采集

中图分类号：X837 文献标识码：A 文章编号：1674-098X（2015）11（b）-0155-02

1 测量仪器及性能指标

1.1 仪器参数

测量仪器选用堪培拉公司生产的7200-08八路α谱仪，主要性能参数如下：（1）能量分辨率（FWHM）：=18 kev（241Am探测器与源距离等于探测器尺寸）；（2）探测效率>25%（241Am探测器与源距离小于1mm）；（3）本底<1个计数h-1；（4）漂移不大于5%。

1.2 性能测试

测量前对α谱仪进行24 h本底测试，并用仪器自带的标准混合源（238U、234U、239Pu、241Am）对α谱仪进行效率刻度，刻度源分别位于测量腔室第一格架和第二格架（格架与探测器的距离分别为1 mm和5 mm）；检验α谱仪对241Am的能量分辨率；检验α谱仪的24h道漂。

1.2.1 24 h本底测试。

打开设备电源，确保仪器连续稳定运行24 h，记录测量的本底值，具体如表1所示。

1.2.2 探测效率

使用241Am标准源测量1 h，测量数据及效率如表2所示。

1.2.3 能量分辨率

使用241Am标准源进行测量，具体数据如表3所示。

由表1可知，α谱仪4个测量腔室24 h本底测试数据均小于24个，满足出厂检定指标：本底计数小于1个计数h-1。

表2分别给出了谱仪4个腔室第一格架对241Am的探测效率均大于25%，满足使用要求。

由表3可知，α谱仪4个腔室对241Am的能量分辨率均小于18 kev，满足要求。

α谱仪4个腔室24 h漂移不大于2道，满足漂移不大于5%的指标，满足使用要求。

因此，测量所用的α谱仪经过性能测试全部满足出厂指标要求，可以用于放射性气溶胶样品测量。

2 样品采集

在某核设施附近外环境空旷地带采用移动式取样设备进行连续取样，多次连续取样后混合。

（1）采样设备：KC-1000型大流量TSP采样器。流量：1 m3/min。滤膜：NF-2滤膜，可灰化。

（2）样品采集方法：取样时，确保KC-1000型大流量TSP采样器取样头距地面距离为1.2 m，尽量架设在固定平台上取样，无平台时就地架设采样器。样品采集后装入干净样品袋封口，粘贴样品标签，记录取样时间、取样量和环境信息，采样体积大于10000 m3。

3 样品分析

把过滤集尘法过滤的空气取样滤布（或滤膜）进行干法灰化，用硝酸加热浸取进行前处理。然后用三正辛胺-聚三氟氯乙烯粉萃色层吸附239Pu，并用10 mol/L的盐酸和3mol/L的硝酸分别洗涤色层柱，去除钍、铀等离子的干扰。最后用草酸-硝酸溶液解析239Pu，并在低酸度下进行电沉积制源。用低本底α计数器或低本底α谱仪测量。

（1）主要试剂：239Pu标准溶液、239Pu标准板源、三正辛胺-聚三氟氯乙烯粉、氨基磺酸亚铁、亚硝酸钠等。

（2）样品处理：主要步骤：①取样后的滤布或滤膜置于50 mL的坩埚中，于电炉上碳化至无烟后，在马弗炉内于550 ℃下灰化至白色或灰白色，取出冷却。②加入10 mL浓硫酸至研细的灰中，盖上表面皿，于沙浴中小火蒸发至干，去盖转入450 ℃马弗炉内烧30 min，冷却至室温。③用40 mL1∶1硝酸粉多次将滤布灰转移至烧杯中，于电炉上加热，煮沸10 min，并趁热过滤，用15 mol/L硝酸溶液粉3次洗涤烧杯后过滤，将滤液收集于100 mL烧杯中。④按每100 mL上述过滤液加入0.5 mL氨基磺酸亚铁，进行还原，放置5～10 min，再加入4 mol/L亚硝酸钠0.5 mL，进行氧化，放置5～10 min，然后在电炉上煮沸溶液，使过量的亚硝酸钠完全分解，冷却至室温。⑤将上述溶液的酸度调至6～8 mol/L，并以2 mL/min的流速通过色柱层，用10 mL1∶1硝酸分三次洗涤原烧杯，并通过色柱层。⑥依次用4 mol/L盐酸20 mL、3 mol/L硝酸30 mL，以2 mL/min的流速洗涤色柱层，最后用2 mL蒸馏水以1 mL/min的流速洗涤色柱层。⑦在不低于10 ℃条件下，用0.025 mol/L草酸、0.150 mol/L硝酸溶液，以1 mL/min的流速洗脱239Pu，并将洗脱液收集到已准备好的电沉积槽中，用1∶1的氢氧化铵调节电沉积槽中的洗脱液的PH值为1.5～2.0。⑧电沉积制源，将上述电沉积槽置于流动的冰水浴中，极间距离为4～5 mm，电流密度在500～800 mA/cm2下，电沉积60 min，然后加入25.0%（m/m）氢氧化铵1 mL，继续电沉积1 min，断开电源，弃去电沉积液，并依次用水和乙醇洗涤镀片，在红外灯下烤干。

（3）样品测量：将电镀好放射性样品电镀片在低本底α计数器或低本底α谱仪上测量。按（1）式计算气溶胶239Pu浓度。

式中：A为气溶胶中239Pu的放射性浓度，Bq/m3；N为样品的平均计数率，cpm；Nb为本底计数平均值，cpm；η为仪器对239Pu的探测效率，%；Y为239Pu的全程放化回收率，%；ε为滤布过滤效率，%，（气溶胶所用NF-2型滤布α过滤效率为90%，实验值）；V为气体取样体积，m3；60为将cpm变成Bq的转换系数。

4 质量保证

（1）人员资格和培训：所有参与人员均须熟练掌握辐射环境监测中操作技术和质量控制程序，掌握数据数据统计方法。（2）量器和仪器：所有取样和测量仪器均在鉴定期内，每次测量前后均须用检验源进行检验，误差在15%以内，对测量结果进行检验源修正，超过15%时，应检查原因，并进行重新检定。（3）标准溶液：检定或校准所用的标准源、标准溶液和标准计量器具，均须根据国家规定的准确度等级正确使用。（4）样品管理：样品要正确标注信息，存放在专用样品储存间，由专人妥善保管，严防丢失或交叉污染。（5）数据记录：数据记录要清楚、详细、准确，数据上报前要进行自查、校核和审核。

参考文献

[1] 彭雪星，何永清，钟长荣.α放射性气溶胶能谱解析方法探讨[C]//全国危险物质与安全应急技术研讨会论文集（上）.2011.