王 亮，杨云川，唐宏新，冯 岩

(沈阳理工大学 1.装备工程学院;2.材料科学与工程学院，辽宁 沈阳 110159)

Rosin-Rammler分布的实验拟合曲线优化

王 亮1，杨云川1，唐宏新2，冯 岩1

(沈阳理工大学 1.装备工程学院;2.材料科学与工程学院，辽宁 沈阳 110159)

基于Rosin-Rammler分布函数，提出一种新的实验拟合曲线优化方法，以二氧化硅、钾长石粉、矿石粉和石英砂四种材料为例，对激光粒度仪实验测量数据进行分析和处理，并应用Matlab软件编程实现实验数据分析和处理自动化。拟合曲线、误差分析和文献对比结果表明，优化方法正确、合理，优化后的拟合曲线更接近实验测量曲线。该方法对于准确计算平均粒径和方差、客观评价粉体材料性能等实际应用具有重要意义。

Rosin-Rammler分布;回归分析;特征粒径;优化方法;相关系数

众所周知，颗粒材料粒度特性方程均为经验公式，常用的有双对数正态分布、Gaudin-Schutzmann分布和Rosin-Rammler分布，其中，粉体材料大多适用于Rosin-Rammler分布(以下简称R-R分布，在煤炭行业又称RRB分布)[1]。根据粒度测量结果，探求更能反映粉体材料真实状态的特征参数，对于准确计算平均粒径和方差、客观评价粉体材料性能[2]、工艺参数选择[3]、配料选择[4]以及粉体材料的实际应用具有重要意义[5]。

判断实验拟合曲线优劣的方法有两种，一是图示法，二是误差分析；两种方法都离不开对实验数据的分析和处理。目前应用R-R分布函数表征粉体材料、分析和解决工程实际问题大多是通过对函数取两次对数后，线性回归得到两个特征参数，即分布模数(又称均匀性系数)和特征粒径(又称当量粒径)，没有述及优化[6]，此方法的优点是简便、易行。文献[7]应用最小二乘法原理对R-R分布函数进行了分析，并通过实验数据说明了该方法的正确性；文献[8]采用剔除部分数据，将取双对数后的R-R分布函数进行线性回归分析，说明了剔除部分数据可减小测量误差不良传递的影响。本文提出一种新的实验拟合曲线优化方法，并以二氧化硅、钾长石粉、矿石粉和石英砂四种材料为例，得到R-R分布优化拟合曲线，并与文献[8]进行了比较和分析。

1 基本原理

1.1 回归分析及相关系数

R-R分布函数为

y-=1-exp[-(x/xe)m]

(1)

式中：y-为质量负累积率；xe为特征粒径，即大小为y-=63.2%时颗粒的粒径，单位为μm；m为分布模数。对式(1)通过移项改变正负号并取两次对数后得：

ln[-ln(1-y-)]=mlnx-mlnxe

(2)

以X=lnx为横坐标，以Y=ln[-ln(1-y-)]为纵坐标，用最小二乘法对粒度测量结果回归分析，得线性回归方程：

Y=kX+b

(3)

对比式(2)和式(3)得：

mi=k,xei=exp[-(b/k)]

(4)

式中：mi和xei为回归分析结果；下标i=1、2分别表示优化前、优化后。

相关系数是描述两个随机变量之间相关程度的数字特征，相关系数rj计算公式如下[9]：

(5)

1.2 特征粒径及相对误差

图1为钾长石粉累积分布测量结果，其中yj=y-×100。当R-R分布特征粒径坐标值与相邻两组粒度坐标值满足线性规律时，则可采用线性内插值法计算得到的特征粒径，即特征粒径xe对应的y坐标为yj，其相邻两点坐标分别为(xj+1,yj+1)和(xj-1,yj-1)时，特征粒径为

(6)

式中yj=63.2。

图1 钾长石累积分布曲线特征粒径示意图

特征粒径相对误差为

(7)

1.3 确定优化参数

线性回归分析中，减少实验数据，通常相应的相关系数会增大。对于直线方程而言，相关系数越大，相关性越高，但由于R-R分布函数回归分析是在取两次对数之后进行的，材料特性和测量误差对拟合结果均有影响。图2拟合结果表明，并不是相关系数越大，实验曲线和拟合曲线越接近，这里有“去粗取精”的过程。本文选择线性回归相关系数和特征粒径相对误差为优化参数。

2 优化和程序实现

Matlab与Excel电子表格通过接口直接进行数据交互，本文以Matlab工具软件为平台，编写优化计算程序，实现R-R分布实验拟合曲线优化计算，程序流程如下：

Step1.测量实验数据保存为“.xls”形式文件(在Matlab中定义初始参数：粒径x、质量负累积率y-等)。

Step2.调用函数“Import data”导入“.xls”格式实验数据，根据式(4)计算特征粒径xei。

Step3.改变数组长度及不同上下限，应用最小二乘法，对双对数R-R分布实验数据进行线性回归分析，得到斜率ki、截距bi和相关系数ri，根据式(6)计算特征粒径xe，根据式(7)计算相对误差μ。

Step4.判断是否满足优化条件。

Step5.当相关系数ri和特征粒径相对误差μi满足优化条件时，优化结束；输出数据并保存。否则，改变回归分析下限，重复Step3至Step5。

3 实验及实验结果分析

3.1 实验数据测量

本文选择二氧化硅、钾长石粉、石英砂和矿石粉四种实验样品，样品由丹东百特仪器有限公司提供。实验数据测量采用该公司生产的BT-9300和BT-2000型号激光粒度仪，测量时进行超声1分钟分散。表1为石英砂颗粒粒度分布。

表1 石英砂粒度分布 %

3.2 实验结果分析

表2为四种材料R-R分布回归分析优化前后特征参数。其中：下标“1”表示优化前回归分析特征参数，下标“2”表示优化后回归分析特征参数。

从表2中可以看出，前三种材料优化后的相关系数和相对误差均优于优化前的相应值；石英砂虽然优化后特征粒径相对误差有所增加，但通过图2可以看出，优化后拟合曲线优于优化前拟合曲线；进一步分析表明，在特征粒径附近区域，优化后的累积率值同样优于优化前的累积率值。

表2 四种材料R-R分布回归分析优化前后特征参数

3.3 实验拟合曲线对比

图2为四种材料R-R分布实验曲线和优化前后拟合曲线对比。从图2中可以看出，四种材料优化后的拟合曲线比优化前的拟合结果更符合实验结果，优化方法正确、合理。通过对比剩余标准偏差同样可以证明这一结论的正确性。

图2 四种材料R-R分布实验曲线和优化前后拟合曲线对比

3.4 回归分析方法对比

以二氧化硅为例，本文与文献[8]优化方法R-R分布函数回归分析计算结果见表3。其线性内插值特征粒径为31.0699μm(见表2)。从表3可以看出，本文提出的优化方法与文献[8]相比，优化后的离差平方和Δ、剩余标准偏差Se和特征粒径相对误差μi有所改善。

表3 二氧化硅R-R分布函数回归分析对比结果

图3为二氧化硅R-R分布函数拟合曲线对比，从图3中可以看出，本文提出的优化方法与文献[8]的拟合结果相近。

图3 二氧化硅R-R分布函数不同方法拟合曲线对比

4 结论

(1)对于满足R-R分布的粉体材料，本文提出的优化方法数据分析表明：拟合曲线优于文献[8]提出的回归分析方法和未经优化的线性回归分析法，优化后的拟合曲线更接近实验测量曲线。

(2)文献[8]提出的测量误差传递的结论正确，虽然剔除累积率位于(0，0.01)和(0.97，1)的测量结果能够改善回归分析精度，但其累积率和粒径的区间选择不是最佳，最佳区间选择与激光粒度仪测量精度和材料特性有关。

(3)特征粒径计算的准确性取决于R-R累积分布曲线特定区域间是否处于直线段，并影响优化参数值的确定。

[1]Gonzalez-Tello P,Camacho F,Vicaria J M,et al.A modified Nukiyama-Tanasawa distribution function and a Rosin-Rammler model for the particle-size-distribution analysis[J].Powder Technology,2008,186(3):278-281.

[2]王伟，王文奎，徐兆辉，等.矿渣粉比表面积及粒度分布对水泥强度的影响[J].中国粉体技术，2011，17(2)：80-82.

[3]江斌.机械粉碎矿渣微粉颗粒性质的实验研究[D].武汉：武汉理工大学，2013：27-31.

[4]乔龄山.水泥颗粒特性参数及其对水泥和混凝土性能的影响[J].水泥，2001，27(10)：1-8.

[5]Allaire S E,Parent L E.Size guide number and Rosin-Rammler approaches to describe particle size distribution of granular organic-based fertilisers[J].Biosystems Engineering,2003,86(4):503-509.

[6]Ye Q,Guan B,Lou W,et al.Effect of particle size distribution on the hydration and compressive strength development of α-calcium sulfate hemihydrate paste[J].Powder Technology,2011,207(1):208-214.

[7]李坦平，周光宇.水泥颗粒体系RRB分布方程参数N和X的探讨[J].中国粉体技术，2002，8(5)：8-10.

[8]赵三银，赵旭光，余其俊.RRB分布模型特征粒径和均匀性系数的准确计算[J].有色矿冶，2006，22(S1)：49-50，52.

[9]杨虎，刘琼荪，钟波.数理统计[M].北京：高等教育出版社，2008.

(责任编辑：赵丽琴)

The Optimization of Experimental Fitting Curves Based on Rosin-Rammler Distribution

WANG Liang，YANG Yunchuan，TANG Hongxin，FENG Yan

(Shenyang Ligong University，Shenyang 110159，China)

Based on the Rosin-Rammler distribution function,this research presents a new optimization method in fitting distribution functions.It also presents the analysis and treatment in experiment data of Laser particle size analyzer by taking for example four kinds of materials:silica,potassium feldspar powder,mineral powder and quartz sand.Then the Matlab software is used to realize the automation of analysis and processing of the experimental data by programming.Through comparing the literature with graphic curve fitting and error analysis,the results show that the optimization method is correct and reasonable.They also show that the fitting result is better than the method of direct regression analysis and of the non-optimized linear regression analysis and the curve of optimization and fitting is closer to experimental measurement curve.This method has much significance for the accurate calculation of the average particle size and the variance,and for the objective evaluation of powder material properties,etc.

： Rosin-Rammler distribution；regression analysis；characteristic particle diameter；optimization method；correlation coefficient

2015-01-04

辽宁省教育厅科学技术研究项目(L2013087)

王亮(1985—)，男，硕士研究生；通讯作者：杨云川(1961—)，男，教授，博士，研究方向：分形理论在材料科学与工程中的应用.

1003-1251(2015)05-0058-04

TF122

A