徐瑞霞,陈子楷,赵铭杰,宁洪龙,邹建华, 陶 洪,王 磊,徐 苗,彭俊彪

(1.广州新视界光电科技有限公司,广东广州 510730; 2.华南理工大学发光材料与器件国家重点实验室,广东广州 510641; 3.华南理工大学电子与信息学院,广东广州 510641)

使用铜源漏电极的非晶氧化铟锌薄膜晶体管的研究

徐瑞霞1,陈子楷1,赵铭杰2*,宁洪龙2,邹建华2, 陶 洪2,王 磊2,徐 苗3,彭俊彪2*

(1.广州新视界光电科技有限公司,广东广州 510730; 2.华南理工大学发光材料与器件国家重点实验室,广东广州 510641; 3.华南理工大学电子与信息学院,广东广州 510641)

为了实现氧化物薄膜晶体管(TFT)的低电阻布线,采用Cu作为氧化物TFT的源漏电极。通过优化成膜工艺制备了电阻率低至2.0μΩ·cm的Cu膜,分析了Cu膜的晶体结构、粘附性及其与a-IZO薄膜的界面,制备了以a-IZO为有源层和Cu膜的粘附层的TFT器件。结果表明:所制备的Cu膜呈多晶结构;引入a-IZO粘附层增强了Cu膜与衬底的粘附性;同时,Cu在a-IZO中的扩散得到了抑制。所制备的TFT的迁移率、亚阈值摆幅和阈值电压分别为12.9 cm2/(V·s)、0.28 V/dec和-0.6 V。

薄膜晶体管;氧化铟锌;铜布线

1 引 言

非晶氧化物半导体薄膜晶体管(TFT)具有高迁移率、低工艺温度和均匀的电学性能[1-2],其作为平板显示器的驱动背板已得到广泛的研究。近年来,平板显示技术朝着大尺寸化和高分辨率化的方向快速发展,由此导致的信号延迟(RC延迟)现象影响了显示效果,如图像出现阴影和扭曲等。为了降低RC延迟的影响,TFT背板需要采用低电阻的铜(Cu)布线技术[3-4]。

然而,Cu膜与大多数绝缘衬底的粘附性很差,这是由于Cu的化学活性较弱,难以与绝缘衬底发生键合[5]。此外,Cu原子易扩散至半导体层而导致TFT性能劣化[6-7]。目前,为了改善Cu的粘附性及阻止Cu原子向半导体层扩散,多以Cu/ Ti[8-9]、Cu/Mo[10-11]等双层薄膜或 Cu合金薄膜[12-13]代替单层的纯Cu薄膜作为TFT的电极。双层薄膜中Ti、Mo等粘附层增强了Cu膜的粘附性,同时阻止了Cu原子向半导体层扩散。但是,双层薄膜通常由于组成薄膜的刻蚀特性差异而导致刻蚀效果不佳[11]。使用Cu与Mn、Mg等高氧亲和能的元素形成的合金薄膜是目前比较好的解决方案。这些合金元素在高温退火的过程析出到Cu与衬底的界面形成界面层,从而改善铜的粘附性。同时,形成的界面层也有一定的阻止Cu原子向有源层扩散的作用。但是,Cu合金的电阻率往往比纯Cu更高,弱化了Cu作为低电阻布线材料的优点。

本文采用单层的纯Cu膜作为非晶氧化铟锌(a-IZO)TFT的源漏(S/D)电极,a-IZO薄膜同时作为Cu膜的粘附层。通过引入a-IZO粘附层,Cu膜的粘附性得到了改善。使用俄歇电子能谱(AES)对Cu/a-IZO和Cu/a-IGZO的界面进行对比分析,发现Cu在a-IZO中的扩散得到了抑制。所制备的具有Cu S/D电极的a-IZO TFT具有良好的电学性能。

2 实 验

2.1 Cu膜的制备与表征

采用直流磁控溅射法在无碱玻璃衬底上沉积Cu膜。腔室的本底真空度在1.33×10-4Pa以下。通过组合实验研究了薄膜厚度、溅射功率和溅射气压对Cu膜电阻率的影响。首先,固定Cu膜的溅射功率、溅射气压分别为500 W和0.65 Pa,控制溅射时间获得不同厚度的Cu膜;然后,固定薄膜厚度和溅射气压分别为200 nm和0.65 Pa,改变溅射功率沉积Cu膜;最后,固定薄膜厚度和溅射功率分别为200 nm和500 W,改变溅射气压沉积Cu膜。使用Ambios公司的XP-2型台阶仪确定Cu膜的厚度。使用KDY-1型“四探针”仪测试Cu膜的电阻率。对优化工艺条件制备的Cu膜使用X射线衍射仪(PANalytical,X'Pert Pro)分析Cu膜的晶体结构,辐射源为Cu Kα1射线(λ=0.154 18 nm)。

2.2 Cu膜的粘附性测试

依照ASTM D3359描述的胶带法评估Cu膜的粘附性[14]。制备了两组薄膜:第一组,在玻璃衬底上直接沉积Cu膜;第二组,在玻璃衬底上先沉积一层a-IZO薄膜,再沉积Cu膜。粘附性测试的具体过程如下:首先,用刀片在薄膜上划出25个边长为1 mm的方格;然后,将压敏胶带覆盖在方格上,停留1 min后将其撕下;最后,用光学显微镜观察膜层的脱落状况。用测试后膜层的脱落比例来评价薄膜的粘附性。

2.3 TFT器件的制备

图1 TFT的结构示意图Fig.1 Schematic of TFT structure

采用的TFT器件结构如图1所示。首先,在玻璃衬底上溅射一层300 nm的Al膜,并图形化作为栅极,采用阳极氧化法在Al栅极表面形成一层200 nm的Al2O3膜作为栅绝缘层[15-16]。然后,在基板上溅射40 nm的a-IZO膜,所用的靶材为铟、锌的量比为1∶1的陶瓷靶。再在a-IZO上沉积Cu膜。使用灰度掩膜技术和湿法刻蚀工艺图形化Cu膜和a-IZO膜。灰度曝光后,使用Cu刻蚀液和稀盐酸分步刻蚀Cu/a-IZO叠层薄膜,其中Cu刻蚀液为双氧水和铵盐的混合溶液,对Cu和a-IZO的刻蚀选择比高达4 800。然后,使用氧气等离子体减薄光刻胶至TFT的有源沟道区域露出,再使用Cu刻蚀液刻蚀Cu膜形成S/D电极。采用SiO2/SiNx双层薄膜作为TFT的钝化层。最后,器件在空气中进行300℃的退火处理,时间为30 min。

2.4 Cu/a-IZO界面的分析

在玻璃衬底上分别沉积Cu/a-IZO和Cu/a-IGZO叠层薄膜。由于Cu膜在高温退火时易被氧化而无法获得良好的界面,我们在Cu膜上溅射一层IZO薄膜作为保护层,并将样品在空气中进行300℃的退火处理(30 min)。通过SEM观察叠层薄膜的截面,退火处理前后的膜层没有观察到明显的变化(数据没有给出)。此外,因为Cu—O键的结合能比In—O、Zn—O和Ga—O的结合能低[13,17],也就是说在Cu、In、Zn、Ga和O共存的系统中,O更倾向于跟In、Zn、Ga结合,因此Cu膜从a-IZO和a-IGZO中大量获得O而被氧化的可能性很小,退火处理后的叠层薄膜能够保持良好的界面。最后,使用AES(PHI 680 AES)对Cu/a-IZO和Cu/a-IGZO叠层薄膜做元素浓度沿垂直于衬底方向的深度剖析。

3 结果与讨论

3.1 薄膜厚度和溅射工艺对Cu膜电阻率的影响以及Cu膜的晶体结构

3.1.1 薄膜厚度的影响

图2给出了Cu膜的电阻率随薄膜厚度的变化关系。由图可见,Cu膜的电阻率随着厚度的增大而降低。在金属薄膜电阻率的贡献因素中,声子散射、杂质离子散射和缺陷态散射对相同工艺条件下制备的薄膜应该贡献相同,而表面态散射的贡献在薄膜厚度达到100 nm以上时通常微乎其微。Cu膜电阻率随厚度增大而降低,可能是由于晶界散射作用减弱了,这和Cu的晶粒尺寸随着膜厚增大而增大的报道相符[18]。

图2 Cu膜的电阻率随厚度的变化关系Fig.2 Dependence of the resistivity of Cu films on film thickness

3.1.2 溅射功率的影响

图3给出了Cu膜的电阻率随溅射功率的变化关系。由图可见,Cu膜的电阻率大体上随溅射功率的升高而下降。这是由于在高的溅射功率下,从靶材溅射出来的Cu粒子的平均能量更高,到达衬底时的平均能量也更高。高能量的Cu粒子沉积到薄膜表面时的扩散迁移能力更强,这有利于促进Cu膜的结晶并形成致密的薄膜组织。另一方面,高能粒子对薄膜表面的“轰击”作用也有利于增大薄膜的致密度[19-20]。

图3 Cu膜的电阻率随溅射功率的变化关系Fig.3 Dependence of the resistivity of Cu films on sputtering power

3.1.3 溅射气压的影响

图4 Cu膜的电阻率随溅射气压的变化关系Fig.4 Dependence of the resistivity of Cu films on sputtering pressure

图4给出了Cu膜的电阻率随溅射气压的变化关系。由图可见,Cu膜的电阻率随溅射气压的升高而升高。这是由于从靶材溅射出来的Cu粒子在飞向衬底的过程中受到气体粒子的散射作用随着溅射气压的升高而增强,到达衬底的Cu粒子的平均能量随着溅射气压的升高而降低,低能量的粒子在衬底表面的扩散迁移能力较弱,所得的Cu膜的组织较疏松。相反,在低的溅射气压下, Cu粒子到达衬底时的平均能量较高,在衬底表面的扩散迁移能力较强,此外,高能粒子对薄膜表面的“轰击”作用也有利于提高薄膜的致密度。因此,低气压下沉积的Cu膜具有较低的电阻率[20]。

3.1.4 Cu膜的晶体结构

通过优化成膜工艺制备的Cu膜的电阻率仅为2.0μΩ·cm。图5是在非晶玻璃衬底上沉积的Cu膜的 XRD图谱。图中在 2θ=43.27°, 50.42°,74.1°处各有一个衍射峰。与粉末衍射卡和文献资料对比可知,这3个衍射峰分别对应面心立方结构的Cu晶体的(111)、(200)和(220)晶面[18-19,21]。这说明所制备的Cu膜呈多晶结构。使用德拜-谢乐(Debye-Scherrer)公式[17]估算晶粒尺寸,计算得到(111)、(200)、(220)晶面的晶粒直径分别为22.46,18.34,24.65 nm。

图5 Cu膜的XRD图谱Fig.5 XRD pattern of Cu films

3.2 Cu膜的粘附性

图6是粘附性测试后的Cu和Cu/a-IZO薄膜的显微镜图片。由图可见,Cu膜约70%的面积脱落了,而Cu/a-IZO叠层薄膜没有脱落。这表明Cu膜的粘附性很差,无法直接在TFT中应用,而引入a-IZO粘附层可以改善Cu膜粘附性,从而满足TFT的制备要求。

图6 粘附性测试后的Cu(a)和Cu/a-IZO(b)薄膜的显微镜图片Fig.6 Microscope images of Cu(a)and Cu/a-IZO(b) films after adhesion test

3.3 Cu/a-IZO的界面分析

图7给出了通过AES确定的沿垂直于Cu/a-IZO和Cu/a-IGZO界面的Cu原子浓度分布图。由图可见,Cu信号在a-IZO中比在a-IGZO中衰减得更快,这说明Cu在a-IZO中的扩散得到了抑制。Cu原子在a-IGZO中穿过InO2层扩散比穿过GZO层扩散需要越过的势垒更高[22],所以在 a-IGZO中穿过GZO层是更有利于Cu原子扩散的路径。而在a-IZO中,由于不存在GZO层,Cu原子的扩散需要越过更高的势垒,因此扩散更加困难。这是Cu的扩散在a-IZO中得到抑制的可能原因。

图7 沿垂直于Cu/a-IZO和Cu/a-IGZO界面的Cu原子浓度分布图Fig.7 Distribution of Cu atomic concentration across the interfaces of Cu/a-IZO and Cu/a-IGZO

3.4 a-IZO TFT的电学性能

图8为a-IZO TFT的输出特性曲线和转移特性曲线。器件的沟道宽度(W)和长度(L)分别为100μm和10μm。从图8(a)可以看出:在线性区(VDS＜VGS),输出电流IDS随着S/D电极之间的电压VDS的增大而快速上升,表明Cu与a-IZO之间的接触良好;在饱和区(VDS＞VGS),当VGS从-5 V变化到10 V时,IDS表现出较大的变化,表明器件的栅极电压对输出电流具有良好的调制特性。由图8(b)可以看出,器件具有良好的开关特性。TFT工作在饱和区时的输出电流IDS满足电流平方定律:

式中,W/L为TFT器件的宽长比,μ为饱和区场效应迁移率,CG为栅绝缘层的电容,Vth为TFT的阈值电压。通过线性拟合I1/2DS-VGS曲线,结合电流平方定律计算得到TFT的饱和区迁移率μsat和阈值电压Vth。亚阈值摆幅SS由下式定义:

由公式(1)和(2)计算得出a-IZO TFT的μsat= 12.9 cm2/(V·s),Vth=-0.6 V,SS=0.28 V/dec。以上结果表明,以Cu作为S/D电极的a-IZO TFT具有优良的电学性能。Cu原子在a-IGZO、a-ZTO等非晶氧化物半导体中存在扩散现象[6-8],并且导致TFT电学性能劣化,如迁移率降低、亚阈值摆幅增大、阈值电压正向漂移。而我们制备的以Cu作为S/D电极的a-IZO TFT的电学性能优于文献报道的以Cu作为S/D电极的a-IGZO TFT 和a-ZTO TFT,与以Mo作为S/D电极的a-IZO TFT相当[23]。这说明Cu S/D电极的引入没有劣化a-IZO TFT的电学性能。结合AES能谱的结果,我们认为高性能TFT得益于Cu在a-IZO中的扩散得到了抑制。

图8 a-IZO TFT的输出特性曲线(a)和转移特性曲线(b)Fig.8 Output curves(a)and transfer curves(b)of a-IZO TFTs

4 结 论

使用直流磁控溅射法制备Cu膜时,较高的溅射功率和较低的溅射气压有利于得到低电阻率的薄膜。使用单层的纯Cu膜作为氧化物TFT的 S/D电极,使用a-IZO作为TFT的有源层同时作为Cu的粘附层。a-IZO粘附层改善了Cu的粘附性,同时,Cu在a-IZO中的扩散得到了抑制。最终获得的TFT器件具有良好的电学性能。

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徐瑞霞(1985-)女,山东菏泽人,工程师,2011年于华南理工大学获得硕士学位,主要从事氧化物材料及器件的研究。

E-mail:xuruixia@newvision-cn.com

彭俊彪(1962-)男,山东宁津人,教授,博士生导师,1993年于中国科学院长春物理研究所获得博士学位,主要从事光电材料与器件物理方面的研究。

E-mail:psjbpeng@scut.edu.cn

赵铭杰(1985-)男,广东汕头人,博士,2015年于华南理工大学获得博士学位,主要从事氧化物薄膜晶体管的材料和器件制备工艺的研究。

E-mail:m jzhao1@163.com

Amorphous Indium-zinc-oxide Thin-film Transistors with Copper Source/Drain Electrodes

XU Rui-xia1,CHEN Zi-kai1,ZHAO Ming-jie2*,NING Hong-long2, ZOU Jian-hua2,TAO Hong2,WANG Lei2,XU Miao3,PENG Jun-biao2*

(1.Guangzhou New Vision Optoelectronic Co.,Ltd.,Guangzhou 510730,China; 2.State Key Laboratory of Luminescent Materials and Devices,Guangzhou 510641,China; 3.School of Electronic and Information Engineering,South China University of Technology,Guangzhou 510641,China)
*Corresponding Authors,E-mail:mjzhao1@163.com;psjbpeng@scut.edu.cn

Cu was used as the source/drain(S/D)electrodes of amorphous indium-zinc-oxide(a-IZO)thin-film transistors(TFTs)in order to realize low-resistance metallization in oxide thin film transistors.Cu film with a resistivity as low as 2.0μΩ·cm was deposited by optimizing the sputtering process.The crystal structure,adhesive property of Cu film as well as the interfaces of Cu/a-IZO were investigated.In addition,a-IZO TFTs with Cu S/D electrodes were fabricated.The Cu filmswere polycrystalline.The adhesion of Cu to glass substrate was enhanced by introducing an a-IZO film.Meanwhile,the diffusion of Cu atoms was suppressed in a-IZO.The fabricated TFT exhibited a saturated mobility of 12.9 cm2/(V·s),a subthreshold voltage of 0.28 V/dec and a threshold voltage of-0.6 V.

thin-film transistor;indium-zinc-oxide;coppermetallization

TN321+.5

:A

10.3788/fgxb20153608.0935

1000-7032(2015)08-0935-06

2015-04-02;

:2015-06-04

广东省引进创新科研团队计划(201101C0105067115);中国科学院红外物理国家重点实验室开放课题(M201406);国家自然科学基金重点项目(61036007);国家自然科学基金面上项目(51173049);国家自然科学基金青年基金(61401156);中央高校基本科研业务费(2014ZZ0028);广州市科技计划(2013Y2-00114)资助项目