刘 延，李文萍，叶 惠，赵连洁，张安宁，*

(1.湖南师范大学物理与信息科学学院，中国长沙 410081;2.北京航天控制仪器研究所，中国北京 100854)

“量子纠缠”被称为“量子力学的精髓”［1］，它“反映了量子力学的本质——相干性、或然性和空间非定域性”［2］，这些性质深刻影响着人们对物理世界的认知和理解，同时也为人们探索物理世界提供了全新的方法、手段和资源.在量子计算和量子通信等领域，量子纠缠已经得到了广泛应用［3-4］，而这些应用得益于人们不断制备出新型高效率的量子纠缠源.在多光子纠缠研究领域，研究者常利用780 nm的飞秒激光脉冲经过LBO等非线性晶体，倍频产生390 nm激光脉冲，再利用参量下转换过程产生纠缠光子对［5］和多光子纠缠态［6］.但是，LBO晶体二阶非线性系数较低，需要较高的基频激光能量，而且制备的390 nm激光模式较差.作者在本研究中，利用单脉冲能量仅为0.66 nJ、功率165 mW的780 nm飞秒激光，倍频得到单脉冲能量0.09 nJ、功率23 mW的390 nm的紫外脉冲激光，转换效率为13.9%，且激光模式极优、线宽很窄.这为利用PPKTP等新型高效率的非线性晶体，研制低功耗、小体积、高效率的新型多光子纠缠源，提供了一种有价值的紫外激光光源.

1 周期极化晶体倍频的理论

激光与各向异性晶体介质相互作用可用三波混频方程组来描述［7］:

式中相位失配因子为

若三波是相位匹配的，则Δk=0，三个光子满足动量守恒.

光学倍频(二次谐波)过程可用三波耦合方程处理.此时，基波频率ω1=ω2=ω，二次谐波频率ω3=2ω，并考虑倍频情况下的简并因子D=1，引进倍频系数d代替极化率:d=.于是，耦合波方程可简化为:

在小信号近似情况下(认为基频光波无转化损失与传播损耗，基频光波在作用过程中随z的变化可以忽略)，计算得到光倍频转换效率η(光倍频转换效率η=输出倍频光功率P2/输入基频光功率P1):

式中，L为晶体长度;S为光束横截面积;Δk为波失失配量，如果Δk=0，非线性相互作用就会得到增强，如果Δk≠0，非线性相互作用就会减弱，当Δk很大时，非线性相互作用可能不会发生.

作者采用准相位匹配技术［8-9］实现光学倍频，即通过周期性地调制非线性介质的二阶极化率补偿基频光波和二次谐波由于介质色散引起的相位差，获得二次谐波的相干增强输出.

2 倍频实验装置

采用准相位匹配技术实现飞秒激光脉冲PPKTP晶体倍频实验.实验中，使用Menlosystem公司M-Fiber A 780的飞秒激光作为基频光，输出激光的中心波长为780 nm、脉宽为100 fs、重复频率为250 MHz、功率为165 mW、脉冲的峰值能量为0.66 nJ.该激光光束为高斯型光束，M2因子为1.02.用光束分析仪测量得到的光束亮斑(如图1所示)，光束直径约为1 mm.用高分辨率光谱仪测量得到了激光脉冲的光谱图(如图2所示)，频谱宽约为15 nm.

图1 基频光光斑Fig.1 The light spot of fundamental frequency light

图2 基频光光谱Fig.2 The spectrum of fundamental frequency light

利用PPKTP晶体进行飞秒激光脉冲倍频实验的装置如图3所示.基频光从激光器出射，经两个反射镜M(780 nm反射镜)准直，通过聚焦透镜L耦合到I型PPKTP晶体中.基频光的偏振方向为竖直方向(Vertical)，与PPKTP晶体的本征偏振方向(Vertical)相同，保证了倍频实验的最优实现.PPKTP晶体的尺寸为10 mm×2 mm×1 mm(长×宽×高)，极化周期为2.95 μm，两端面均镀有780 nm和390 nm激光增透膜.将PPKTP晶体置于晶体温控炉中，温控炉被固定在三维平移台上.温控炉的温度调节范围为25℃到200℃，精度为0.1℃.选择合适的聚焦透镜L，并精确调节PPKTP晶体的位置，使光束束腰位于晶体中心.

图3 实验装置图Fig.3 Experimantal setup

光束经PPKTP晶体，获得390 nm倍频紫外光(但其中混杂780 nm基频光及其他杂散光).随后，光束经过6 个光学器件，包括 4 个45°双色分光镜(M1、M2、M5、M6)和 2 个滤波片(M3、M4)，其中 M1、M2、M5、M6为高反390 nm(反射率99.9%)高透780 nm(透过率98%)的双色分光镜，M3为785 nm帯阻滤波片(Tavg＞80%350～400 nm;Tavg ＞ 93%400～742.1 nm;Tavg＞93%827.9～1 600 nm;ODabs＞6 785 nm)，M4为390 nm带通滤波片(Tavg＞90%381～399 nm;ODavg＞5 200～340 nm;ODavg＞3.3 340～345 nm;ODavg＞3.3 423～428 nm;ODavg＞5 428～1 000 nm).按照图3摆放PPKTP晶体后的光学器件，其一是为了较好地滤掉780 nm泵浦光及其他杂散光，得到纯净单一的390 nm倍频光;其二是为了给接下来利用Ⅱ型参量下转换过程制备量子纠缠源的实验提供方便.最后，对倍频光进行功率测量和光谱分析.

3 倍频实验过程与结果

实验中将中心波长为780 nm、频谱宽为15 nm、脉宽为100 fs、重复频率为250 MHz、输出功率为165 mW的飞秒激光脉冲作为基频光.

参考Boyd和Kleinman对倍频实验中高斯光束聚焦问题的研究［10］，根据高斯光束传播规律［11］，可计算得到倍频实验中聚焦在PPKTP晶体中心的光束的最佳束腰半径为22 μm.实验中选择不同焦距的聚焦透镜，使光束束腰位于PPKTP晶体的中心位置，经PPKTP晶体倍频后，分别测量倍频光的光功率，并计算倍频效率(倍频效率=倍频光功率/泵浦光功率×100%)，具体结果见表1.

表1 光束束腰半径、倍频光功率和倍频效率在不同聚焦透镜焦距下的比较Tab.1 Comparison of the beam waist radius，power of frequency doubling light and the efficiency of frequency doubling for different focal length of lens

由表1可知，用F=50 mm的聚焦透镜比用F=100 mm的聚焦透镜进行倍频实验得到的倍频效率要高，但用F=50 mm的聚焦透镜进行实验时，观察到390 nm倍频光模式不断变化，且功率不断下降，倍频光如图4所示.这是光致折射效应(激光脉冲与介质相互作用时会引起介质折射率的改变)所导致的光束发散或畸变的现象.若入射激光的强度超过晶体介质的强度损伤阈值，还会引起晶体介质的结构和性质的改变，使晶体受到损害.

经过综合考虑，作者最后选择了焦距F=100 mm的聚焦透镜，PPKTP晶体中心光束的腰斑半径约为42 μm.

在选择聚焦透镜焦距F=100 mm的情况下，缓慢改变晶体温度(间隔0.1℃)测量得到倍频光功率随晶体温度变化的关系曲线(如图5所示).从图中可以确定晶体的最佳倍频温度为55℃左右，但是，不同于连续激光倍频实验［12-13］，利用飞秒激光脉冲进行PPKTP晶体倍频实验时，倍频光功率对晶体温度并不敏感，倍频效率的变化很小.这是由于飞秒激光的光谱较宽，实验中不仅有二倍频效应还有和频效应，因此在较宽的温度范围内，不同波长的和频效应依次发生，而输出功率基本保持恒定.

图4 F=50 mm时，倍频光光斑Fig.4 The light spot of frequency doubling light(F=50 mm)

图5 倍频光功率随晶体温度变化的关系曲线Fig.5 The relationship between frequency doubling light power and temperature

在晶体温度T=55℃时得到了中心波长为390 nm、光功率约为23 mW的倍频光，，倍频效率约为13.9%.用光束分析仪测量得到390 nm倍频光束亮斑(如图6所示).用高分辨率光谱仪测量得到了390 nm倍频光的光谱图(如图7所示)，谱宽约为0.6 nm，相干时间为3.3 ps，谱宽变窄，脉宽展宽.由于超短激光脉冲的频谱较宽，包含多个频率成分，对于PPKTP晶体倍频而言，各个频率成分无法同时满足相位匹配条件，引起“光谱过滤”，导致倍频光谱窄化.考虑到晶体中存在色散，基频光的群速度和倍频光的群速度不一致，使得基频光和倍频光在时域上逐渐分离，从而引起倍频光的脉冲展宽.

图6 F=100 mm时，倍频光光斑Fig.6 The light spot of frequency doubling light(F=100 mm)

图7 F=100 mm时，倍频光光谱Fig.7 The spectrum of frequency doubling light(F=100 mm)

倍频实验中获得的390 nm紫外倍频光满足利用Ⅱ型参量下转换过程制备纠缠光子实验对于泵浦光的要求.

4 结束语

对脉宽为100 fs超短激光脉冲在PPKTP晶体中的倍频进行了实验研究，并分析了倍频实验结果，发现倍频转换效率对温度匹配并不敏感，倍频光谱宽大幅变窄.在单次通过PPKTP晶体的情况下，获得了光功率约为23 mW、中心波长为390 nm、谱宽为0.6 nm的倍频光.实验装置简单，便于调节，为利用PPKTP等新型高效率的非线性晶体，研制低功耗、小体积、高效率的新型多光子纠缠源，提供了一种有价值的紫外激光光源.

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