相山铀矿田邹家山矿床成矿流体特征

2014-08-07李子颖李秀珍聂江涛

铀矿地质 2014年5期

关键词：碳氢化合物铀矿床铀矿

郭建，李子颖,李秀珍,聂江涛,王健

(核工业北京地质研究院，中核集团铀资源勘查与评价技术重点实验室，北京 100029)

相山铀矿田邹家山矿床成矿流体特征

郭建，李子颖,李秀珍,聂江涛,王健

(核工业北京地质研究院，中核集团铀资源勘查与评价技术重点实验室，北京 100029)

通过流体包裹体的岩相学研究、显微测温和激光拉曼探针测试,探讨了邹家山铀矿床成矿流体特征、演化及矿质沉淀方式。研究结果表明，该矿床的成矿流体为中低温热液，碳氢化合物对铀的富集具有不可忽视的作用，流体持续的沸腾作用是矿质沉淀的主要因素。

邹家山铀矿床；流体包裹体；流体沸腾；成矿机制；相山

1 前言

相山矿田是我国著名的火山岩型铀矿田，也是我国重要的铀资源基地之一，处于华南赣杭铀成矿带的西南段，自发现至今已有50多年的历史。前人在不同时期，借助不同测试手段，对相山矿田一些矿床的成矿流体开展了一系列研究工作[1-4]，取得了丰硕成果。本文在此基础上，选择邹家山铀矿床作为研究对象，通过对其不同热液阶段矿物中的流体包裹体进行测试分析，探讨该矿床的成矿流体特征、矿质迁移和富集机制。

2 成矿地质背景

相山铀矿田是华南铀成矿省的重要组成部分。侏罗纪，古太平洋板块向东亚大陆强烈俯冲，在东亚陆缘派生广泛的断裂及岩浆活动，形成宽阔的火山岩带。紧随这期碰撞事件，白垩纪至古近纪，东亚陆缘区发生了明显的伸展减薄活动(其地球动力学背景是陆内地幔柱活动)[5]，在火山岩带形成了一系列断陷红盆(陆相红色碎屑沉积盆地)。铀矿床的分布与这种断陷红盆的空间关系非常密切(李子颖，1999)。

邹家山铀矿床位于相山火山盆地的西部，受邹-石断裂带和火山塌陷构造复合控制。矿区基底为震旦系变质岩，盖层为上侏罗统打鼓顶组和鹅湖岭组火山碎屑岩、火山熔岩。矿化赋存于流纹英安岩和碎斑流纹岩组间界面及构造强烈变形部位(图1)。

组成矿石的工业矿物主要有沥青铀矿、钛铀矿、含钍沥青铀矿等，其他金属矿物有黄铁矿、方铅矿、闪锌矿、辉钼矿等，脉石矿物有石英、萤石、方解石。

根据脉体穿插关系和矿物共生组合特征(图2)，可将邹家山铀矿床热液作用过程划分为早阶段、主成矿阶段和晚阶段。早阶段为石英-方解石-多金属硫化物组合，硫化物产于石英粒间或石英-方解石间。主成矿阶段为萤石-方解石-铀钍矿物组合。萤石呈胶状、带状与铀矿物共沉淀。晚阶段为冰长石、方解石、萤石脉体。

图1 邹家山铀矿床地质构造示意图Fig.1 Geological structure map of Zoujiashan uranium deposit

图2 邹家山铀矿床矿物共生组合特征Fig.2 Hand specimen and micrographs of rocks in Zoujiashan uranium deposit

3 流体包裹体特征

3.1 测试样品选择和分析方法

用于流体包裹体研究的28件样品主要采自邹家山铀矿床-210和-170m中段坑道、地表露天采场的碎斑流纹岩及矿区外围的变质岩，并排除部分受构造形变影响和包裹体不发育的样品，分别测试了早阶段样品7件，主成矿阶段样品9件，晚阶段样品4件。

流体包裹体显微热力学研究在中核集团铀资源勘查与评价技术重点实验室完成，使用仪器为Linkam THMS 600型冷热台。流体包裹体成分分析在中国地质科学院矿产资源研究所RM-2000型显微激光拉曼探针上测定。

3.2 流体包裹体类型

根据邹家山铀矿床各阶段流体色裹体特征，笔者将其分为4个大类型，列于表1并分述如下：

(1)水溶液包裹体(W型)：这种类型的包裹体形态多样，呈负晶形、正方形、圆形及不规则形，大小5～25μm，呈气液两相。根据VH2O/(LH2O+VH2O)值进一步分为富液相(WL)和富气相(WV)两个小类型(图3A、H)。前者升温过程中多均一到液相；后者(图3F)，多均一至液相，部分均一至气相。

(2)含子晶包裹体(S型)：多呈负晶形、圆形或者不规则形状产出，随机孤立分布，大小6～20μm。由气相、液相和子矿物三相组成(图3B、C)。液相成分主要为盐水溶液，气相成分除H2O以外，还有部分H2、CH4等成分，子矿物以立方体石盐为主。该类型包裹体主要分布在早阶段，占包裹体总量的10%左右。

(3)CO2-H2O包裹体(C型)：该类型包裹体室温下多表现为两相或者三相(笔者主要研究了含CO2的三相包裹体)(图3D、G)，多呈椭圆形，出现于矿床早阶段和主成矿阶段脉石矿物中，占包裹体总量的10%左右。

(4)纯气体有机包裹体(P型)：包裹体多呈负晶形、椭圆形或不规则形状产出，一般5～15μm，气体成分主要为H2O和碳氢化合物，在成矿期方解石中随机孤立分布，偶见成群分布(图3I),镜下观察呈黑色、黑褐色，占主成矿阶段包裹体总数的5%～10%。

3.3 显微测温结果

对邹家山铀矿床4种类型包裹体进行显微测温，其结果列于表1和图4。早阶段的石英-方解石-多金属硫化物脉体中以WL、WV、C、S型包裹体为主。WL型包裹体含量约在70%，长轴为5～20μm；冰点介于-0.5～-18.7℃，盐度为0.83%～21.45%NaCleqv，均一至液相，均一温度集中在260～420℃，密度为0.49～0.96g·cm-3。WV型包裹体约占20%左右，长轴为5～15μm，冰点介于-1.3～-11.4℃，盐度为2.14%～15.37%NaCleqv，部分均一至气相，均一温度集中在300～470℃，密度为0.58～0.68g·cm-3。C型包裹体偶见，初融温度介于-57.4～-56.8℃，二氧化碳结晶体消失温度介于8.8～9.4℃，部分均一温度介于18.3～26.3℃，完全均一温度介于281～352℃，计算得盐度介于1.23%～2.42%NaCleqv，密度介于0.712～0.792g·cm-3。S型包裹体透明子晶矿物主要为石盐，约占10%，均一温度为220～330℃，在同一石英颗粒中发现S型包裹体均一方式多样，有气泡先于子矿物消失、气泡与子矿物几乎同时消失、气泡晚于子矿物消失，暗示该阶段流体发生了沸腾作用。整个早阶段包裹体均一温度集中范围较宽，这是与早阶段流体的温度、压力及所处构造开放程度相一致的。早阶段流体温度高、压力大，所处构造开放程度各异，造成流体包裹体捕获时所处温度条件及捕获后温度降低速率各异，因此均一温度测试结果变化范围较宽。

主成矿阶段为矿床铀钍矿化阶段，普遍发育方解石和胶状、团块状、环带状萤石。该阶段包裹体数量及类型最为丰富，主要的包裹体类型为WL、WV、C、P型包裹体。WL型包裹体含量约占50%，长轴6～30μm,冰点-0.5～-11.3℃，盐度0.83%～15.28%NaCleqv，均一温度介于190～360℃，密度0.71～0.97g·cm-1； WV型包裹体含量约占30%，长轴6～20μm ,冰点-2.1～-13.1℃，盐度3.435%～16.98%NaCleqv，均一温度介于220～420℃，密度0.54～0.86g·cm-3。值得注意的是W型包裹体在测试降温至-40℃左右时普遍发生气泡骤然缩小或消失的现象，推测与气相成分中普遍含有CO2、气态烃类化合物有关，激光拉曼测试亦发现较多的CO2气体与碳氢化合物。C型包裹体CO2所占比例变化于10%～95%,冷冻后回温过程中测得CO2固相的初融温度为-56.7～-59.9℃，差不多或略低于纯CO2的三相点(-56.6℃)，表明CO2不纯，含有很少的N2、CH4等低三相点气体，激光拉曼测试证实了这一可能性；继续回温二氧化碳结晶体消失温度为2.4～9.5℃，通过计算得到对应水溶液相的盐度为1.03%～12.76%NaCleqv；部分均一温度较宽，介于16.3～29.9℃，完全均一温度为258～337℃，均一至气相或液相；流体密度变化于0.67～0.81g·cm-3。P型包裹体在成矿期脉石矿物(方解石、萤石)中偶见，镜下呈黑色、褐色，激光拉曼探针显示其含CH4、C4H6等碳氢化合物。主成矿阶段均一温度较早阶段低，并且均一温度变化范围相对较窄，呈现偏态分布特征。造成这种现象的主要原因是：随着成矿流体与围岩作用的进行，主成矿阶段成矿流体温度降低速率减小，并且构造开放程度趋于一致，成矿流体的物理化学条件近于稳定。

图3 邹家山铀矿床各阶段矿物包裹体显微特征Fig.3 Microscopic feature of fluid inclusions in minerals of different stages of Zoujiashan uranium deposit

表1 邹家山铀矿床显微测温结果Table 1 Microthermometric data of fluid inclusions in Zoujiashan uranium deposit

图4 邹家山铀矿床矿物包裹体均一温度、盐度分布直方图Fig.4 Histograms of homogenization temperature and salinities of fluid inclusions in Zoujiashan uranium deposit

成矿晚期方解石脉中只含WL型包裹体，冰点温度介于-0.2～-3.1℃，盐度介于0.33%～5.01%NaCleqv，均一温度介于146.3～224.7℃，密度0.84～0.92g·cm-3。晚阶段均一温度较主成矿阶段进一步降低，变化范围进一步缩小，呈现近似正态分布特征。这种现象出现的原因是：晚阶段流体温度、压力及构造开放程度近于一致，包裹体是处在一个较为稳定的物理化学条件下捕获的。

3.4 激光拉曼分析结果

激光拉曼探针是一种非破坏性测定物质分子成分的微观分析技术，可以快速方便的对单个包裹体进行定性、半定量分析。本次研究针对邹家山矿床典型包裹体气液相成分进行了测试，分析结果显示，液相成分较为单一，主要为水；气相成分较为复杂，含有CO2、H2O、N2、CH4、C4H6(图5)。气相成分多样，表明在铀成矿过程中不同成分的气体具有不可忽视的作用。

图5 邹家山铀矿床部分矿物包裹体激光拉曼光谱分析Fig.5 Laser Raman analysis result of fluid inclusions in some minerals of Zoujiashan uranium deposit

4 讨论

4.1 成矿流体的性质及演化

邹家山铀矿床不同阶段脉体矿物中的流体包裹体类型、包裹体组合及均一温度、盐度既有继承性又存在一定的差异，反映了成矿流体的某些演化规律。

早阶段石英-方解石-多金属硫化物脉中的包裹体均一温度分布于260～440℃，属于中高温热液范围。S型包裹体中有NaCl子晶出现，表明初始成矿流体具有较高的盐度。高盐度的S型包裹体出现却没有铀矿物沉淀，排除了铀元素通过Cl-搬运迁移的可能性。方铅矿等金属硫化物的沉淀暗示了成矿流体的低氧逸度。综合来看，早阶段流体具有中高温、高盐度、低氧逸度的特点。

主成矿阶段为铀元素成矿卸载阶段。该阶段包裹体获得的均一温度集中于180～320℃，较早阶段有所降低，总体属于中低温热液范畴。WV型包裹体含量有所升高，应是流体持续沸腾造成的气液相分离的结果。S型包裹体在该阶段没有出现，盐度集中于2%～10%NaCleqv，较早阶段的盐度降低。主成矿阶段发育一定数量的P型含碳氢化合物包裹体，激光拉曼探针证实其主要为CH4、C4H6等气态烃类化合物，说明主成矿阶段成矿热液富含碳氢化合物，氧逸度较低，还原性强。该阶段的流体密度0.28～0.97g·cm-3，密度分布范围较早阶段宽，但密度总体较早阶段有降低的趋势，应是铀及多金属元素沉淀卸载所致。综合来看，主成矿阶段具有中低温、低盐度、低氧逸度、富碳氢化合物的特点。

晚阶段WL型包裹体均一温度集中于120～220℃，属于低温热液。流体盐度低至0.3%～5%NaCleqv。

综上所述，成矿流体由早阶段到晚阶段发生了如下演变：早阶段中高温、高盐度、低氧逸度、富CO2热液→主成矿阶段中低温、低盐度、低氧逸度、富CO2、富碳氢化合物热液→晚阶段低温、低盐度热液。各相邻阶段的均一温度和盐度均有重合的区间，显示出成矿流体演化的连续性。

4.2 流体沸腾与成矿

流体不混溶(沸腾)作用被认为是一系列矿床金属沉淀富集的重要机理[6]。根据流体包裹体的研究结果，笔者认为邹家山铀矿床在成矿早阶段和主成矿阶段均发生了流体沸腾，证据如下：(1)同一矿物颗粒中流体包裹体的气液比相差悬殊，同时出现了W型包裹体与S型包裹体共存(图3C)，流体包裹体的捕获是在极度不均一的条件下发生的；(2)CO2三相流体包裹体部分均一方式不同，表明CO2捕获时的密度存在较大差异，为流体沸腾的产物；(3)主成矿阶段脉石矿物萤石中，同一视域内气液比差距很大的W型流体包裹体共存，并且拥有不同的均一方式，相似的均一温度(图3L)。

野外宏观的矿床地质特征，尤其是矿体的产状、矿石结构和矿物成分，是区分矿床类型、研究矿床成因、总结成矿机制的根本性依据[7]。从野外地质方面判定邹家山铀矿床沸腾成矿的依据如下：(1)通常认为，流体沸腾主要是由减压所致，压力的释放一般与断裂作用或者水力压裂作用有关[8]。对邹家山矿床而言，构造活动强烈，矿体主要赋存于主断裂派生的次级构造及裂隙中；(2)与铀矿化密切共生的紫黑色萤石主要以胶状、块状形式产出(图2B、F)，这种以气溶胶形式沉淀成矿的组构特征说明了流体是在一种快速降温、减压过程中进行矿质卸载的。沸腾作用被认为是“短命(short lived)”的(Brinhall G H，1987)，只有沸腾作用可以达到这样迅速降温、降压、卸载矿质的效果。

以上证据说明流体沸腾在邹家山铀矿床成矿早阶段多金属硫化物沉淀，以及主成矿阶段铀钍矿物沉淀过程中扮演着重要的角色，是矿质沉淀的主导因素。

4.3 碳氢化合物对铀成矿的意义

邹家山铀矿床流体包裹体显微测温及激光拉曼探针测试过程中，发现了相当数量的含碳氢化合物有机包裹体。傅家谟、卢家烂等(1986，1990)实验证明，含有机成分的水溶液与单纯只含无机盐的水溶液相比，其矿质的溶解度高得多。可见，气态烃类化合物对金属元素的迁移传输和卸载聚集具有重要作用。铀元素以金属-有机配合物的形式迁移是可能的，降温减压，环境pH、Eh值的变化都可能造成络合物的平衡状态破坏而沉淀成矿，气态烃类化合物逃逸被捕获形成有机包裹体，或者裂解成为含H2、CH4、C2H4的流体包裹体。另外，碳氢化合物的出现暗示了成矿流体的还原性，为U6+的还原沉淀提供了适宜的地球化学环境。

5 结论

(1)邹家山铀矿床成矿流体早阶段主要发育水溶液包裹体(W型)、H2O-CO2包裹体(C型)、含子矿物包裹体(S型)；主成矿阶段主要发育水溶液包裹体(W型)、H2O-CO2包裹体(C型)、有机包裹体(P型)，均一温度集中在180～320℃，属于中低温成矿热液；晚阶段只发育富液相水溶液包裹体(WL型)。从早阶段至晚阶段，成矿热液温度、盐度趋于减小。

(2)成矿流体中的碳氢化合物在邹家山铀矿床成矿过程中扮演重要角色，是矿质迁移的重要介质，指示铀元素沉淀处于较为还原的地球化学环境。

(3)成矿的早阶段和主阶段都发生了流体沸腾，流体的沸腾作用是铀沉淀的重要机制。

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MineralizationFluidFeaturesofZoujiashanUraniumDepositinXiangshanOre-field,Jiangxi

GUO Jian,LI Zi-ying,LI Xiu-zhen,NIE Jiang-tao,WANG Jian

(CNNCKeyLaboratoryofUraniumResourceExplorationandEvaluationTechnology,BeijingResearchInstituteofUraniumGeology,Beijing100029,China)

Based on the petrographic analysis,temperature-measurement,laser Raman study of fluid inclusion,this paper discussed the features,evolution and precipitation forms of mineralization fluids. According to the research,the fluid belong to middle-low temperature and uranium was transported by carbon dioxide and organic matter,fluid boiling is suggested to be the main mechanism for metal precipitations in this deposit.

Zoujiashan uranium deposit;fluid inclusions;fluid boiling;mineralization mechanism;Xiangshan