谷德银，刘有智，祁贵生，师小杰

（中北大学超重力化工过程山西省重点实验室，山西 太原 030051）

新型旋转填料床强化气膜控制传质过程

谷德银，刘有智，祁贵生，师小杰

（中北大学超重力化工过程山西省重点实验室，山西 太原 030051）

转子结构为相互嵌套填料环的新型旋转填料床是基于强化气膜控制传质过程的新型高效传质设备，可适用于受气膜控制的吸收、精馏和低浓度工业气体的净化等过程。分别以化学吸收体系CO2-NaOH和物理吸收体系NH3-H2O测定了不同气量、液气比和超重力因子条件下的有效比表面积a和气相体积传质系数kya，并由此得到气相传质系数ky，对其传质性能进行研究。实验结果表明:a、kya和ky均随着气量、液气比和超重力因子的增大而增大。通过对比可知，新型旋转填料床的气相体积传质系数在相近操作条件下是文献逆流旋转填料床的2倍。并对实验数据进行了回归，拟合出了a、kya和ky分别与气相雷诺数ReG、液相韦伯数WeL和伽利略数Ga之间的关联式。

新型旋转填料床；气膜控制；气相传质系数；传质

旋转填料床（RPB）是20世纪80年代发展起来的一种新型高效的气液传质设备[1-2]。液体在进入旋转填料床后将受到离心力作用以及旋转填料的剪切力作用，被旋转填料切割成尺寸很小的液丝、液滴和液膜，相界面快速更新，产生巨大的相间接触面积，传质阻力减小，气液间的传质过程得到极大的强化[3-4]。与传统塔相比，RPB的传质速率提高了1～3个数量级，并具有设备体积小、停留时间短、持液量小等优点，使其在某些应用方面具有无法比拟的优势[5-9]。

目前，RPB的传质特性已有较多研究，普遍认为RPB对传质过程中的液相传质系数的提高极为明显，但对于传质过程中的气相传质系数几乎没有影响[10-11]，这主要是由于RPB中高比表面积填料对气体的曳力作用，气体与填料间的相对滑移速度较小，气体几乎随RPB中的填料同步旋转，和传统塔一样以“整体”经过填料层，气体的湍动程度较小，相界面得不到快速更新，不能有效地强化气膜内的传质过程。而基于提高气体在旋转填料中的滑移速度以及气体湍动程度，作者课题组自主研制了转子结构为相互嵌套填料环的新型旋转填料床[12]，实验以化学吸收体系CO2-NaOH来测定有效比表面积a，在同步操作条件下，以气膜控制传质过程的物理吸收体系NH3-H2O来测定气相体积传质系数kya，计算出气相传质系数ky，从而对新型旋转填料床的传质特性进行研究。

1 实验部分

1.1 转子结构

新型旋转填料床的转子是由能独立旋转的上、下两个转盘组成，如图1所示。每个转盘上各固定三圈同心环状填料支撑，填料支撑为薄壁筒状不锈钢圈，周向密布开孔，作为流体的通道，填料支撑内部是填料装填区，装有填料的填料支撑形成一个填料环，所用填料及填料环特性参数如表1所示。当上、下转盘逆向旋转时，相邻的两个填料环呈相反方向转动，对气体产生巨大的剪切力，气体每通过一层填料环都要被剪切一次，以往以“整体”流动的气体被扰动切割，发生多次变向和再分布，打破了普通RPB中气体固有的流动模式，使得气体与填料间的相对滑移速度增加，气体的湍动程度增强，气膜表面更新速率加快，传质阻力减小，从而有效地强化了气膜内的传质过程。

图1 转子结构

表1 填料及填料环特性参数

1.2 实验流程

实验流程如图2所示，来自罗茨风机的空气和储气罐2的CO2分别经过气体流量计计量后均匀混合进入旋转填料床，在储液槽中的NaOH溶液在经过输液泵的作用下经过液体流量计后，通过转子中心的液体分布器均匀喷到填料环内侧，在离心力作用下沿径向向外运动，气体经填料旋转剪切之后，跟液体逆流接触并进行传质后，气体从出气口排出，液体从液体出口排到储液槽。完成NaOH吸收CO2实验后，关闭储气罐2，打开储气罐3，并将储液槽中的NaOH溶液换成水，进行H2O吸收NH3实验，气体进、出口处分别留有取样口，采用REA型CO2便携式检测仪检测CO2体积浓度，采用GT-2000型NH3检测仪检测NH3体积浓度。在实验过程中，进口气体中CO2的体积分数控制在0.8%左右，进口气体中NH3含量控制在420mg/m3左右。

1.3 有效比表面积a和气相传质系数ky的计算

实验以CO2-NaOH体系进行化学吸收来测定新型旋转填料床的有效比表面积a。在实验过程中，为了保证NaOH吸收CO2的过程为快速拟一级化学反应，NaOH溶液的主体浓度应该足够大，让CO2分子尚未扩散到液相主体时，就被完全反应掉，实验中NaOH溶液的主体浓度为1mol/L。其有效比表面积a如式（1）[13]。

式中，G为气体摩尔流量，mol/s；yin、yout分别为气体进、出口CO2的摩尔分数；r1、r2为填料的内、外径，m；h为填料的轴向高度，m；为界面上CO2的平衡浓度，mol/L；根据亨利定律，cA*计算如式（2）。

图2 实验流程图

式中，H为溶解度系数，kmol/(m3·kPa)；可根据Vankrevelen等[14]的公式进行计算，如式（3）。

式中，Hw可通过化工手册得到；h*取决于溶液中电解质正负离子及气体溶质的常数；I为溶液中各种离子强度；PA为CO2的分压。

D为CO2在水溶液中的扩散系数，m2/s；可按式（4）进行计算[15]。

式中，D0、μ0分别为T0=298K时CO2在纯水中的扩散系数和水的黏度。

k1为拟一级反应速率常数，mol/(L·s)；可按式（5）～式（7）进行计算。

式中，为OH-在溶液中的浓度，kmol/m3；k2为CO2与NaOH二级反应速率常数，m3/（kmol·s）；T为液相主体的温度，本实验中，T≈298K；为CO2在无限稀释NaOH溶液中的反应速率常数。

有效比表面积a测出来后，在同步操作条件下，以NH3-H2O体系进行吸收实验测定kya，这是气膜控制的物理吸收过程，传质阻力主要集中在气膜内。其气相体积传质系数kya见式（8）[13]。

式中，、分别为气体进、出口NH3的摩尔分数。结合化学法测得的a，根据式（8）即可得气相传质系数ky。

2 结果与讨论

2.1 气量对a、kya和ky的影响

在液气比L/G为20L/m3，超重力因子β为67的条件下，考察了气量对a、kya和ky的影响，结果如图3所示。

由图3可知，a、kya和ky均随着气量的增大而增大。这是因为随着气量的增大，气体对液体的冲击和破碎作用增强，气液间的曳力作用增强，气液的湍动程度增加，液体的分散程度更好，且在液气比一定的条件下，随着气量的增大，液量也相应增大，填料的润湿程度增加，气液相间传质面积增加，这些都有利于传质过程。所以，a、kya和ky均随着气量的增加而增加。

图3G对a、kya和ky的影响

2.2 液气比对a、kya和ky的影响

在气量G为20m3/h，超重力因子β为67的条件下，考察了液气比对a、kya和ky的影响，结果如图4所示。

由图4可知，a、kya和ky均随着液气比的增加而增加。这是因为当液量较小时，部分填料没有被完全润湿，传质速率较低，随着液气比的增加，填料逐渐被完全润湿，气液间的传质面积增大，气液间的相对速度以及湍动程度增加，同时，液气比的增大使得液相中NH3的平衡分压降低，传质推动力增大，强化了气液间的传质速率，这些有利于气液间的传质过程。所以，a、kya和ky均随着液气比的增加而增加。

图4L/G对a、kya和ky的影响

2.3 超重力因子β对a、kya和ky的影响

在气量G为20m3/h、液气比L/G为20L/m3的条件下，考察了超重力因子β对a、kya和ky的影响，结果如图5所示。

由图5可知，a、kya和ky均随着超重力因子的增加而增加。这是因为随着超重力因子的增大，旋转填料对液体的剪切作用增强，使得液体变成尺寸更小、更薄的液膜、液丝、液滴，雾化程度更高，气液传质有效比表面积a增大；随着超重因子的增加，旋转填料床的转速增加，气体与填料间的相对速度增大，填料对气体的剪切作用增强，气液的湍动程度增强，使得气膜变得更薄，传质阻力减小，这些有利于气液间的传质过程。所以，a、kya和ky均随着超重力因子的增加而增加。但当超重力因子继续增大时，液体所受到的离心力增大，液体的停留时间减少，气液接触时间缩短，不利于气液间的传质过程。因此当超重因子达到一定程度后，kya和ky增大趋势有所减缓。

图5 超重力因子β对a、kya和ky的影响

2.4a、kya和ky的关联

气液两相传质有效比表面积a、气相体积传质系数kya和气相传质系数ky除与G、L和β有关外，还与填料结构本身、旋转床结构和所选物系等有关，对于非润湿相用气相雷诺数ReG来反映所选物系、填料及旋转床结构等对传质过程的影响，见式（9）。

对于润湿相，引入液相韦伯数WeL和伽利略数Ga反映填料特性尺寸、超重力场、表面张力和物系等对传质过程的影响见式（10）、式（11）。

式中，de为当量直径，m；μG、μL分别为气体和液体的黏度，Pa·s；ρg、ρL分别为气体和液体的密度，kg/m3；ug为气体流速，m/s；uL为液体流速，kg/(m2·s)；a为填料比表面积，m-1；σ为表面张力，N/m；l为填料特性尺寸，m；g为重力加速度，m/s2。

对以上几个参数按式（12）～式（14）对a、kya和ky进行关联。

式中，A1、A2、A3、a1、a2、a3、b1、b2、b3、c1、c2、c3均为待定系数。

通过对实验数据的拟合，得到本实验工况范围内a、kya和ky分别与ReG、WeL和Ga的关联式，如式（15）～式（17）。

将不同条件下的a、kya和ky的实验值和拟合值进行了对比，其最大误差分别为10.792%、10.334%、9.535%，均小于15%，相关性较好。因此，拟合得到的关联式可以用来反映新型旋转填料床的传质特性。

2.5 本实验结果与文献报道结果对比

文献[16]在逆流旋转床中用H2O吸收NH3，压强P为2.027×105Pa，液量为200L/h，气量为14m3/h，转速为700r/min，在此条件下气相体积传质系数KGa为1.4×10-4mol/(Pa·m3·s) 通过kya=P×KGa可知，其kya为28.378mol/(m3·s)。而本实验在液量为200L/h，气量为10m3/h，超重力因子β为67（转速为695r/min）的实验条件下，kya为57.204mol/ （m3·s）。通过对比可知，新型旋转填料床的气相体积传质系数是文献[16]中逆流旋转床的2倍。

3 结 论

（1）为了揭示新型旋转填料床的传质性能，以化学吸收体系CO2-NaOH来测定有效比表面积a，并在同步操作条件下，以气膜控制传质过程的物理吸收体系NH3-H2O来测定气相体积传质系数kya，从而计算出气相传质系数ky。实验结果表明，a、kya和ky均随着气量、液气比和超重力因子的增大而增大。

（2）通过对比分析可知，新型旋转填料床的气相体积传质系数是文献逆流旋转床的2倍，有效地强化了气膜控制的传质过程。

（3）通过对实验数据的回归，得到了有效比表面积a、气相体积传质系数kya和气相传质系数ky的经验公式：

[1] 刘有智. 超重力化工过程与技术[M]. 北京：国防工业出版社，2009：9-15.

[2] 陈建峰. 超重力技术及应用新一代反应与分离技术[M]. 北京：化学工业出版社，2002.

[3] 栗秀萍，刘有智，祁贵生，等. 旋转填料床精馏性能研究[J]. 化工科技，2004，12（3）：25-29.

[4] 栗继宏，栗秀萍，刘有智，等. 旋转填料床传质性能研究[J]. 华北工学院学报，2006，26（1）：42-45.

[5] 刘有智，祁贵生，杨利锐，等. 撞击流旋转填料床萃取器传质性能研究[J]. 化工进展，2003，22（10）：1108-1111.

[6] 刘有智，李裕，柳来栓，等. 改性纳米Al(OH)3粉体的制备[J]. 过程工程学报，2003，3（1）：57-61.

[7] 陈昭琼，熊双喜，伍极光，等. 螺旋型旋转吸收器-Ⅱ. 烟气脱硫传质系数[J]. 化工学报，1996，47（6）：758-761.

[8] 陈建铭，宋云华. 用超重力技术进行锅炉给水脱氧[J]. 化工进展，2002，21（6）：414-416.

[9] 祁贵生，刘有智，焦纬洲. 超重力法脱除气体中硫化氢[J]. 化工进展，2008，27（9）：1404-1407.

[10] Sandilya Pavitra，Rao D P，Shanna A，et al. Gas-phase mass transfer in a centrifugal contaetor[J].Ind. Eng. Chem. Res.，2001，40（1）：384-392.

[11] Rao D P，Bhowal A，Goswami P S，et al. Process intensification in rotating packed beds（HIGEE）：An appraisal[J].Ind. Eng. Chem. Res.，2004，43（4）：1150-1162.

[12] 刘有智. 气流逆向剪切旋转填料床传质与反应设备：中国，201310402588.9[P]. 2013-12-25.

[13] Shashikant Rajan，Milan Kumar，Junaid Ansari M. Limiting gas liquid flows and mass transfer in a novel rotating packed bed[J].Ind. Eng. Chem. Res.，2011，50（2），986-997.

[14] Dankwerts P V. Gas Liquid Reactions[M]. New York：Mcgraw-Hill，1970：221.

[15] 陈海辉，简弃非，邓先和. 化学吸收法测定旋转填料床有效相界面积[J]. 华南理工大学学报：自然科学版，1999，27（7）：32-37.

[16] 孙宝昌. 超重力环境下水耦合吸收NH3和CO2的研究[D]. 北京：北京化工大学，2009.

Intensification of gas-film controlled mass transfer process in a novel rotating packed bed

GU Deyin，LIU Youzhi，QI Guisheng，SHI Xiaojie
（Shanxi Province Key Laboratory of Higee-oriented Chemical Engineering，North University of China，Taiyuan 030051，Shanxi，China）

A novel rotating packed bed (RPB) with the rotor consisting of nested packing rings is a new efficient apparatus for intensifying the gas-film controlled mass transfer process，and is used in the processes of absorption，distillation and purification for low concentration of industrial gas，which are controlled by gas-film mass transfer resistance. The mass transfer characteristics of the novel RPB were studied experimentally，interfacial area （a） was determined by chemical absorption with CO2-NaOH system and gas volumetric mass-transfer coefficient （kya） was measured by physical absorption with NH3-H2O system under different gas flux，liquid-gas ratio and super gravity factor conditions，and gas mass-transfer coefficient （ky） was obtained. The results showed thata，kyaandkyincreased with the increase of gas flux，liquid-gas ratio and super gravity factor. Thekyaof the novel RPB was two times higher compared to that of a conventional rotating packed bed under the same operational conditions. Based on the experimental data，the empirical equations ofa，kyaandkywere developed.

novel rotating packed bed；gas-film controlled；gas mass-transfer coefficient；mass transfer

TQ 021.4

A

1000-6613（2014）09-2315-06

10.3969/j.issn.1000-6613.2014.09.014

2014-02-21；修改稿日期：2014-05-26。

国家自然科学基金项目（21376229、21206153）。

谷德银（1989—），男，硕士研究生，研究方向为超重力化工过程强化。E-mail 15834016915@163.com。联系人：刘有智，教授，博士生导师，从事超重力过程强化技术基础理论和应用研究。E-mail lyzzhongxin@126.com。