江莉龙 刘 弦 曹彦宁 曾杰凯 林施团 魏可镁

(福州大学化肥催化剂国家工程研究中心，福州 350002)

0 引 言

水煤气变换 (WGS)反应 (CO+H2O=CO2+H2，ΔH298=-41.2 kJ·mol-1，ΔG298=-28.6 kJ·mol-1) 是利用CO的还原性从水获取氢气的经典途径，但反应过程涉及的高效催化剂是关键。在众多的水煤气变换反应催化剂中[1-4]，Cu是一种同时对WGS中的H2O的解离吸附和CO氧化具有高活性的金属，研究者一直没有放弃以Cu作为WGS催化剂有效成分的探索，但其热稳定性和抗毒性能存在明显本质缺陷。因此，如何提高Cu基催化剂的热稳定性能和抗毒性能是研究的关键。许多研究者主要通过采用添加不同金属助剂以改进Cu基催化剂的热稳定性能。在众多添加的金属助剂中[5-10]，Fe是一种有效而又廉价的助剂，且Fe本身也是水煤气变换反应的有效成分。例如，Chen等[10]在Cu/SiO2催化剂中加入0.3%的Fe，就能明显提高催化剂的耐热稳定性和催化活性，推测是在Cu活性位上释放的氧能很快的通过溢流作用传递到Fe的表面，形成了Cu-Fe活性位。Lendzion-Bielun等[11]在Cu/CeO2体系中添加助剂Fe制备了Cu-Fe/CeO2催化剂，研究发现助剂Fe能明显增大Cu/CeO2催化剂比表面积，增加幅度达到40%，同时，助剂Fe与Cu相互作用形成复合氧化物，能够促进催化剂的分散，提高催化剂的还原能力，降低催化剂的还原温度。

此外，上述这些研究均是通过采用不同制备方法将Cu负载于合成物质类载体上来提高热稳定性能的。但利用天然物质类经简单改性后作为Cu基催化剂载体的研究很少，天然矿物类载体往往显示出比合成物质类载体更高的活性，同时还可以达到降低催化剂的成本之目的。……