彭跃华



锡硫化合物第一性原理研究

彭跃华*

(湖南师范大学 物理与信息科学学院, 湖南 长沙, 410081)

为了解锡硫化合物的性质, 对Sn-S体系中化合物进行了第一性原理研究, 优化了Sn-S体系中化合物的结构. 研究表明计算时采用局域密度近似(LDA)比广义梯度近似(GGA)能更好地描述该体系的交换-相关能, 从而在对该体系进行进一步研究时, 采用LDA进行计算能得到更好的优化结果. 计算所获得该体系化合物形成能及结合能的计算结果显示, 在形成化合物过程中SnS2优先于Sn2S3形成.

锡硫体系; 密度泛函理论; 第一性原理; 交换-相关能

有关Sn-S二元体系的研究主要集中于20世纪60年代, 研究者[1—3]反复实验测定了其相图, 并对体系的二元化合物进行了广泛的研究[4—7]. 直到1986年, Sharma[8]总结了之前的数据, 得出Sn-S合金的二元相图. Sn-S二元体系存在三个化合物SnS、Sn2S3和SnS2, 该3个化合物均存在b晶型与a晶型之间的转变, 相对应的转变温度分别为602 ℃、680 ℃和691 ℃. 本文的相关实验温度均在600 ℃以下, 仅对SnS、Sn2S3和SnS2三种化合物的a晶型结构进行研究. 但是S在液相Sn中的溶解度很小, 甚至在600 ℃时也不超过2.0 at.％, 同样温度下, Sn在液相S中的溶解度也未达到2.0 at.％.

近年来随着相关理论和数值算法的飞速发展, 使得基于密度泛函理论的第一性原理[14]方法成为凝聚态物理、量子化学和材料科学中的常规计算研究手段, 其计算精度也被众多的学者所证实. CASTEP软件使用量子力学程序, 是基于密度泛函理论下使用赝势和平面波基组, 进行从头量子力学分子……