陈 驰 庞 军 韩 爽 张碧霞 黄 苑 缪 灵 江建军

(华中科技大学电子科学与技术系,武汉430074)

官能团修饰对MOF-5的气体分子吸附影响

陈 驰 庞 军 韩 爽 张碧霞 黄 苑 缪 灵*江建军

(华中科技大学电子科学与技术系,武汉430074)

采用紧束缚近似计算方法,研究了金属有机骨架(MOF-5)和不同官能团(―NO2,―NH2,―CH3,―OZn)修饰后的MOF-5不同吸附位点的CO2等温室气体和部分工业废气吸附性能以及对不同气体的选择性吸附能力.结果表明,对于未修饰的MOF-5,位点I和II是主要的吸附位点,最大吸附能可达-0.25 eV.官能团修饰提高了MOF-5对CO2的吸附能力,其与官能团活性和局部位型密切相关.其中―NO2修饰使各位点的CO2吸附能力都有一定提高.同时,―NO2修饰后MOF-5对空气环境(O2,N2,H2O,CO2),工业废气环境(CO2,CO,NO,NO2, SO2,SO3)中不同气体有明显的选择性吸附能力.

紧束缚近似;MOF-5;官能团修饰;温室气体;吸附

1 引言

温室效应导致的全球气候变暖问题已成为世人关注焦点.传统温室气体处理方法存在一定不足,如氨溶液吸附会有一定的腐蚀性并且热稳定不高,微孔分子筛法能量需求大等.1金属有机骨架(MOF)2由具有多齿配位能力的有机链和金属离子通过配位键相连形成,具有较大比表面积、可调孔径大小、可控性质以及较高热稳定性,3-5被应用于气体吸附和净化上,受到广泛关注.6-81997年Kitagawa等9首次在MOF材料中吸附大量甲烷,打开了MOF在储气尤其是储氢领域的应用研究.Yang等10将氟MOF(FMOF-1)有机配体中的氢原子全部用氟原子代替,发现在温度为77 K,压力为6.5 MPa时,储氢质量体积比可达41 kg·m-3,优于单纯MOF的……