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还原热处理对铈锆铝复合氧化物性能的影响

2012-12-21肖益鸿杨黄根蔡国辉魏可镁

物理化学学报 2012年1期

肖益鸿 杨黄根 蔡国辉 郑 勇 郑 瑛 魏可镁

(福州大学化肥催化剂国家工程研究中心,福州350002)

还原热处理对铈锆铝复合氧化物性能的影响

肖益鸿*杨黄根 蔡国辉 郑 勇 郑 瑛 魏可镁

(福州大学化肥催化剂国家工程研究中心,福州350002)

采用共沉淀法制备铈锆铝复合氧化物(CeO2-ZrO2-Al2O3,CZA)和铈锆复合氧化物(CeO2-ZrO2,CZ),将样品分别在空气和10%H2/Ar气氛下进行热处理,利用X射线粉末衍射(XRD)、O2脉冲吸附、H2程序升温还原(H2-TPR)等手段研究了复合氧化物的结构及性能.结果表明:CZA样品经950°C还原热处理后出现CeAlO3晶相,热处理温度越高,越有利于CeAlO3物相生成.CZA储氧量(OSC)随着还原热处理温度升高逐渐增大,至900°C达到1270.3µmol·g-1;温度继续升高,OSC减小,1100°C还原热处理后CZA的OSC仅为23.2µmol· g-1.研究发现还原热处理中形成CeAlO3,其显著影响CZA样品的储氧性能和还原性能.

铈锆铝复合氧化物;还原热处理;CeAlO3;储氧性能;还原性能

1 引言

为了满足更严格汽车尾气排放法规要求,通常将三效催化剂(TWC)安装在靠近发动机的位置,使其能够快速起燃而有效去除汽车冷起动阶段排放的污染物.1由于靠近发动机处的温度高达900-1100°C,这样对TWC的高温耐热性能提出了更高的要求.2

Al2O3因具有大的比表面积和较好的耐热性能一度作为TWC的载体材料,但在温度达到1000°C时会发生相变而降低催化剂的热稳定性.3CeO2-ZrO2复合氧化物(CZ)有着优异的储氧性能和较好的耐热性成为TWC的储氧材料,能使催化剂在理论空燃比附近有效除去CO、HC、NOx.4,5但是,当温度高于900°C时,其会发生烧结.6CeO2-ZrO2-Al2O3复合氧化物(CZA)在1100°C的高温下,仍然……

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