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SBA-15负载高分散纳米NiO的丙烷氧化脱氢制丙烯催化性能

2012-12-11鲁怀乾翁维正黄传敬万惠霖

物理化学学报 2012年11期
关键词:物种催化剂

鲁怀乾 石 磊 何 冲 翁维正 黄传敬 万惠霖

(厦门大学,固体表面物理化学国家重点实验室,醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室,化学化工学院化学系,福建厦门361005)

SBA-15负载高分散纳米NiO的丙烷氧化脱氢制丙烯催化性能

鲁怀乾 石 磊 何 冲 翁维正*黄传敬 万惠霖*

(厦门大学,固体表面物理化学国家重点实验室,醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室,化学化工学院化学系,福建厦门361005)

采用浸渍法通过改变焙烧气氛制备了系列NiO/SBA-15(wNiO=20%)催化剂,并考察了催化剂的丙烷氧化脱氢(ODHP)反应性能.实验结果表明,与在静止和流动空气中焙烧的催化剂相比,在1%NO/He(VNO/VHe=1: 99)气氛中焙烧的NiO/SBA-15-NO具有优异的低温丙烷氧化脱氢制丙烯性能,在350°C时,丙烷的转化率和丙烯收率分别约达29%和13%.反应温度升至450°C时,丙烯的选择性仍保持在45%左右.X射线粉末衍射(XRD)和透射电镜(TEM)测试结果表明,1%NO/He气氛可有效抑制焙烧过程中NiO纳米颗粒的团聚,使NiO物种高分散于SBA-15的孔道中.H2-程序升温还原(H2-TPR)和O2-程序升温脱附(O2-TPD)测试结果表明,随着NiO在SBA-15上分散度的提高,催化剂的抗还原性增强,ODHP活性氧物种O-的含量增加,进而使1%NO/He气氛中焙烧的NiO/SBA-15-NO在较宽的温度范围内(350-450°C)均具有良好的丙烯选择性,并显著提高了催化剂的低温活性.

NiO/SBA-15;丙烷;氧化脱氢;丙烯;焙烧气氛

1 引言

纳米尺度的NiO具有优良的低温(<500°C)烷烃氧化脱氢催化性能,9-11但其在反应条件下容易被还原和烧结,导致催化剂失活.通过在NiO中添加Ti、Ce或Zr等第二组分可增强其抗还原能力,进而提高纳米NiO的……

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