熊文纲 李文新 王 敏

1（中国科学院上海应用物理研究所 上海 201800）

2（中国科学院研究生院 北京 100049）

钍铀燃料循环(图1)是将自然界中的可裂变核素232Th转化为易裂变核素233U的过程，以增加核燃料资源供应。钍铀燃料循环具有钍资源丰富、核废料少、毒性低及利于核不扩散等优点而为核能界关注[1]。钍铀燃料循环过程中在生成233U的同时，还产生少量232U，它的衰变子体208Tl发射2.6 MeV高能γ射线，这有利于防核扩散[2]，但也给233U燃料的贮存、运输、后处理、最终的安全处置和燃料的再加工带来困难，加大了辐射防护的难度和处理成本。熔盐堆是钍资源核能利用的理想堆型，但在燃料(LiF-BeF2-ThF4-UF4)循环体系中，232U 衰变过程产生的高能a粒子易与轻核(如 F、Li、Be)通过(a,n)反应产生中子。有研究指出[3]，乏燃料中的中子产额随冷却时间增加，在考虑乏燃料的γ射线屏蔽时须考虑中子防护。由此可见，钍铀燃料循环在保障233U增殖率同时，降低和控制232U含量也至关重要。

钍铀燃料循环中，232U主要由天然的232Th通过三个反应链生成(图2的I、II、III)。但天然钍中有少量230Th，后者由天然铀中含量为 0.0054%234U(t1/2= 2.44×105y)的α衰变产生。衰变平衡计算得到天然铀中含约17 ppm230Th，矿石中钍/铀比决定230Th在钍中的含量。部分含铀量高的钍矿石中，230Th的含量可达70 ppm[4]，这样232U也可通过反应链生成。比较反应链I和IV，其区别在于生成231Th反应不同，本文计算分析了232Th (n,2n)反应和230Th(n, γ)反应在不同能谱条件下对232U生成的影响。

图1 钍铀燃料循环的主要反应纲图Fig.1 The main reaction of thorium-uranium fuel cycle.

图2 232Th→232U反应链Fig.1 Reaction chains of 232U from 232Th.

本工作利用ORIGEN2和SCALE5程序，以及基于Bateman方法编写的点燃耗计算程序，采用简单的钍单群点燃耗计算模型和含钍燃料组件的分区燃耗计算模型，分析热堆中中子通量、辐照时间和燃耗深度与232U生成的关系，及其主要生成来源。……