范 琛，朱贻安，周兴贵

（华东理工大学化学工程联合国家重点实验室，上海 200237）

镍基双金属催化剂上甲烷脱氢反应的密度泛函理论

范 琛，朱贻安，周兴贵

（华东理工大学化学工程联合国家重点实验室，上海 200237）

为了从原子尺度上研究双金属的作用机理，采用基于密度泛函理论的第一性原理方法研究了甲烷在 Ni-Pt和Ni-Pd双金属催化剂上的脱氢过程。计算结果表明，在Ni催化剂中引入Pt或Pd会大大减弱表面C原子的吸附，从而提高催化剂的抗积炭能力，而且甲烷第一步脱氢活化能会有所提高，反应活性略有降低。

密度泛函数理论 镍 双金属催化剂 甲烷 脱氢

甲烷的脱氢反应是很多重要化工反应的关键步骤，如甲烷的直接裂解制备纳米碳纤维[1]、甲烷的蒸汽重整反应[2]和甲烷的干气重整反应[3]等。因此，甲烷的脱氢反应无论是在催化领域还是化学工业中都是一个很值得研究的反应体系。负载型的Ni催化剂是这一反应过程中最常见的催化剂，但Ni催化剂表面非常容易形成积炭，表面碳原子会进一步形成纤维状的石墨结构，包裹催化剂表面使其失活。因此，提高催化剂的抗积炭能力，延长催化剂的使用寿命是该催化剂制备的研究重点，也是甲烷重整反应中一直存在的问题和面临的难点。一般，通过在Ni催化剂中引入金属助剂形成合金催化剂，来改变催化剂的催化性能，从而提高催化剂稳定性，如，在Ni催化剂中添加Pt和Pd可以显著提高催化剂的抗积炭性能[4,5]。……