陈晓秋，杨端节，李 冰

环境保护部 核与辐射安全中心，北京 100082

2011年3月11日，日本本州东海岸附近海域发生里氏9.0级地震，并引发了强烈的海啸，受地震与海啸的袭击，福岛第一核电厂发生了严重核事故(INES 7级)，造成放射性物质向大气环境的大规模释放。

在核事故应急响应过程中，为了更好地保护公众和环境，及时采取应对措施，首先需要对事故过程中气载放射性物质释放的源项进行研判。而不幸的是，福岛第一核电厂受地震及海啸袭击后，机组设备及信息传输系统损伤严重，无法及时获取事故机组的重要安全参数，难以通过堆芯损伤状态进行事故释放源项的分析。但是，在事故期间，厂区内及其周边环境监测设施的γ空气剂量率监测系统能够正常运转，且事故发生几天后日本开展了大量的放射性核素空气浓度监测，这为利用环境监测数据反推事故释放源项提供了条件。

利用环境监测数据进行事故释放源项估算的准确性取决于事故释放的进程、事故释放期间的大气弥散条件以及对合适监测点位和监测数据的筛选。本工作根据日本所发布的福岛第一核电厂厂区内和周围环境监测点的监测结果，结合事故释放过程及释放期间的大气扩散状况，进行综合分析后选择了3月15日福岛第一核电厂以南11 km处，以及3月18日福岛第一核电厂以南30 km处这两个监测点的环境监测数据(包括环境γ空气剂量率和放射性核素的空气浓度等)，对福岛第一核电厂3月26日前131I和137Cs的气载释放源项进行初步评估。

1 福岛第一核电厂释放过程

3月11日14∶46地震发生时，福岛第一核电厂1号机组、2号机组和3号机组正处于反应堆满功率运行状态，4号机组、5号机组和6号机组处于反应堆定期检修中，其中4号机组的燃料已转送乏燃料池。地震发生后，1—4号机组厂房的完整性丧失，相继出现了如下可能与放射性物质释放相关的事件，本工作分机组按照时间顺序摘要如下[1]。

1)福岛第一核电厂1号机组

3月12日15∶36发出爆炸音，推测发生氢气爆炸，事后证实反应堆厂房严重损毁。

2)福岛第一核电厂2号机组

3月14日11∶01，伴随3号机组反应堆厂房的爆炸，反应堆厂房的屋顶墙壁出现了开口；

3月15日00∶00，开始排汽；06∶10，有爆炸音同时抑压水池腔室压力降低；06∶20左右，可能是抑压水池腔室发生了事故；

3月21日18∶22，冒出白烟；

3月22日07∶11，白烟减少至几乎不可见的程度。

3)福岛第一核电厂3号机组

3月14日11∶01，3号机组反应堆厂房附近发生爆炸；

3月16日08∶30，3号机组冒出水蒸气样白烟；

3月21日15∶55，冒出灰色的烟；

3月21日17∶55，确认烟开始减少；

3月22日07∶11，灰烟转变为白烟，推测冒烟朝着结束的方向发展；

3月23日16∶20，反应堆厂房冒出稍显黑色的烟；23∶30，3号机组反应堆厂房的冒烟停止。

4)福岛第一核电厂4号机组

3月15日06∶14，确认4号机组操作区域的墙壁部分破损；09∶38，反应堆厂房3层附近发生火灾；11∶00左右员工确认火自行熄灭；

3月16日05∶45，再次发生火灾。

图1 福岛第一核电厂厂区内监测点的γ空气剂量率

根据日本公布的福岛第一核电厂厂区内各监测点的γ空气剂量率的测定结果[2](见图1)，最大剂量率为11 930 μSv/h ，出现在3月15日的正门附近，且3月15日—16日厂区的剂量率一直维持在较高水平，表明该时间段内放射性物质的释放对总释放量的贡献最大，如此高的释放率与2号机组抑压池爆炸和4号机组的厂房损伤有关。

2 气载释放期间的气象条件及污染物分布

为反映出放射性物质事故释放在局地的扩散情况，并为根据γ空气剂量率及空气活度浓度监测值反推源项提供大气弥散因子，有必要进行局地小尺度气象条件的模拟。

利用中尺度天气系统数值预报模式WRFV2.2.1和扩散模式CALPUFF进行了事故期间大气输送和扩散情况的模拟[3]。采用的计算条件：美国环境预报中心(NCEP)发布的1°×1° FNL全球分析资料作为输入数据，网格水平格距2 km，共50×50个格点。CALPUFF模拟区域水平分辨率和水平网格设置与WRF一致，模拟时间为2011年3月15日08时(协调世界时UTC+9)开始至3月19日，假设污染物连续释放，其释放率为105g/s。得到各时刻污染物的瞬时浓度分布示于图2。

由图1可知，3月15日8时至3月16日24时期间是放射性物质大气释放水平最高的时段，因此本工作重点关注了此时气象场的变化。由图2中污染物的分布特征可以看出，3月15日午前污染物主要分布在释放点南偏西的陆地一侧，16时污染物分布转向西偏北方向，夜间又转至南向。由此可以判断，受气象场的影响，在16日之前所释放的气载放射性物质造成了陆地一侧的大范围污染，而在16日以后释放的气载放射性物质则主要输送到释放点东南的洋面上。通过浓度场分布可得到不同监测点位处的大气弥散因子，可对释放源项进行推算。

3 大气环境释放源项的评估

3.1 采用环境监测数据的源项推算方法

核素i向环境的气载释放总量Qi为

(1)

其中：Qij为核素i在时间段j向大气环境的释放率，Bq/s；Tj为时间段j的释放时间，s。

核素i在时间段j向大气环境的释放率可通过监测的空气浓度与大气弥散因子(即单位释放率1 Bq/s条件下的空气浓度)的比值进行推算。

(2)

其中：Mi为核素i的空气活度浓度，Bq/m3；Ci为核素i的大气弥散因子，s/m3，可通过上节模拟的污染物分布而获得。

在核素的空气浓度监测数据缺失条件下，也可通过监测的由烟羽中或/和沉积在地面的某种核素所致的γ空气剂量率与计算的该核素单位释放率条件下的γ空气剂量率之比，推算该核素向环境的气载释放率。

对于某种核素的地面沉积照射，单位释放率1 Bq/s条件下γ空气剂量率可通过烟羽在地面的沉积过程计算。沉积的地面假设为半无限大面源，则空气γ剂量率为

(3)

图2 污染物模拟计算的不同时刻瞬时浓度分布

核素的地面沉积密度cgr可以表示为

(4)

其中：C0为核素在单位释放率1 Bq/s条件下计算的空气活度浓度，Bq/m3；vd为核素的沉积速率，m/s；λE为核素i的有效去除常数，λE=λi+λs，1/s；λi为核素i的衰变常数，1/s；λs为核素i除衰变外的去除常数，1/s；tb为沉积时间，s。

在结合大气扩散模拟计算与环境监测数据进行核素释放率推算时，应注意以下几点：

(1)根据气象条件，在监测点位中筛选确定计算位置点，该点应在时空分布上与释放时间及释放烟云到达时间有较好的对应关系；

(2)筛选监测数据值时，需要选择那些时间变化特征明显并对计算结果有较大贡献的那些监测资料；

(3)应根据机组状态、气象条件和监测结果的时间变化进行综合分析，以确定释放持续时段。

由前文所述的事故机组的状态及厂区剂量率监测数据可知，3月15日—16日时间段内的释放对总释放量的贡献最大，鉴于早期空气浓度监测数据的缺失，根据期间的气象条件，选取福岛第一核电厂以南约11 km处的γ空气剂量率，推算3月15日向环境的释放率。从3月18日开始，日本在厂址附近采样监测了放射性核素的空气浓度，因此，可采用放射性核素空气浓度监测数据推算3月18日向环境的释放率。

由于核事故期间，地面沉积照射考虑的主要贡献核素是131I和137Cs，因为131I和137Cs地面沉积的外照射γ剂量转换系数差别很小，因此，不妨先假设全部按131I进行计算，然后再按实测的相关空气浓度数据统计进行131I和137Cs的分配。另外，地面沉积照射中，由于湿沉积贡献相对干沉积较小，计算过程中仅考虑了干沉积的作用，对核素气载释放量评估可能造成稍许的影响。

3.2 放射性物质大气释放率的评估

(1)3月15日大气释放率的评估

根据图1的福岛第一核电厂厂区内各监测点γ空气剂量率的测定结果，可认为最大量的气载释放发生在3月15日。然而，在3月15日，因没有空气浓度的监测数据，核素的释放率可通过烟羽飘走后沉积于地面的核素所致γ空气剂量率的计算值和实测值的比较求出。选择3月15日23∶00左右发生的一次大规模放射性释放(当时正门附近的空气γ剂量率高达8 000 Sv/h以上)，来反映3月15日福岛第一核电厂的核素释放状况。考虑到当时的气象条件为偏北风，因此选择距离福岛第一核电厂以南约11 km处的监测点数据进行分析[4]，在此期间该监测点有着较为连续的空气γ剂量率数据(图3)。

图3 福岛第一核电厂以南约11 km处γ空气剂量率

由图3可见，福岛第一核电厂以南约11 km处，从3月16日0∶00开始，γ空气剂量率开始显著上升，然后，随着烟羽的逐渐移走，到3月16日9∶00，γ空气剂量率基本稳定。在0∶00—9∶00时间段(9 h)内，可以认为事故烟羽经过该点时放射性物质在地面累积沉积所致γ空气剂量率约为9×10-6Sv/h。

通过第2节的局地气象条件的模拟计算，3月16日在第一核电厂以南约11 km处的大气弥散因子约为1×10-7s/m3，即131I单位释放率(1 Bq/s)在此处所致空气活度浓度约为1×10-7Bq/m3。131I的干沉积速率假设为0.003 m/s[5]，衰变常数为9.98×10-7s-1，除衰变外的去除常数为1.62×10-8s-1 [6]，则由式(4)计算的131I单位释放率(1 Bq/s)条件下9 h内131I干沉积造成的地面沉积密度为9.6×10-6Bq/m2，131I地面沉积γ外照射剂量转换系数为1.37×10-12(Sv·h-1)/(Bq·m-2)，则由式(3)计算的131I干沉积所致的γ空气剂量率为1.3×10-17Sv/h。

由此推算第一核电厂3月15日131I的大气释放率为6.8×1011Bq/s，即2.4×1015Bq/h。

(2)3月18日大气释放率的评估

通过第2节的局地小尺度气象条件的模拟计算，3月18日在计算点(福岛第一核电厂以南30 km)处的弥散因子约为1×10-9s/m3，即131I单位释放率(1 Bq/s)条件下，在计算点处所致空气活度浓度为1×10-9Bq/m3。计算点附近测量的空气活度浓度约为33 Bq/m3，由式(2)推算的福岛第一核电厂3月18日131I的大气释放率为3.3×1010Bq/s，即1.2×1014Bq/h。

(3)3月12日至3月26日的大气释放量的估算

对福岛第一核电厂3月12日至3月26日期间气载释放源项进行初步评估，可假定以高释放率(取3月15日的推定值2.4×1015Bq/h)持续释放了1 d估算，其余13 d的释放率均按照3月18日的释放率(1.2×1014Bq/h)估算。则由式(1)计算的3月12日至3月26日的大气释放总量为9.5×1016Bq。按已有的核素浓度测量数据，131I与137Cs的气载释放量比例可粗略取为10计算，则131I和137Cs气载释放量分别为8.6×1016Bq和8.6×1015Bq。

日本内阁府原子力安全委员会(NSC)及日本原子力研究开发机构(JAEA)通过大气弥散计算结果(即单位释放率所致的空气浓度)与环境监测数据的对比，进行了释放率的逆推算，给出3月12日至4月6日期间福岛第一核电站各反应堆放射性物质大气释放量的评估结果，即131I为1.5×1017Bq，137Cs为1.2 ×1016Bq[7]，本工作估计的气载释放量约为JAEA评估值的60%。

4 结论与建议

本工作从福岛第一核电厂各核电机组的事故进程出发，结合大气弥散条件和环境监测数据对福岛第一核电厂在事故过程中放射性核素大气释放总量进行了评估。总结如下：

(1)在缺乏核事故大气释放源项直接测量结果的情况下，将核事故应急环境监测结果和大气弥散模拟结果相结合，可在一定的可信度上反推相应释放时刻的释放源项。

(2)利用放射性核素的空气浓度和γ空气剂量率监测结果，计算的3月12日至3月26日131I和137Cs气载释放量分别为8.6×1016Bq和8.6×1015Bq。

(3)大规模释放期间出现了较强的雨雪过程，本工作仅考虑干沉积而未考虑湿沉积地面照射的影响，可能对131I和137Cs气载释放量评估造成稍许影响。

(4)释放量最大的3月15日缺乏空气浓度监测的数据，采用γ空气剂量率数据进行推算，会进一步加大对释放源项评估的不确定性。

尽管有着很大的不确定性，但在发生严重事故条件下，当难以根据堆芯状态确定事故源项的情况下，采用环境监测数据反推事故源项对于应急决策及公众剂量评估方面是一个非常重要的手段。因此，需要进一步研究利用环境监测数据反推事故源项的技术，并将这种功能纳入到核事故放射性后果评价系统中。

[1]日本経済産業省原力安全·保安子院.地震被害情報(第94報)(4月15日08時00分現在)[OL].http:∥www.meti.go.jp/press/2011/04/20110415002/20110415002-1.pdf,2011-04-15.

[2]日本政府原子力災害対策本部.原子力安全に関するIAEA閣僚会議に対する日本国政府の報告書-東京電力福島原子力発電所の事故について-[OL].http:∥www.kantei.go.jp/jp/topics/2011/iaea_houkokusho.html,2011-06-07.

[3]朱好，蔡旭晖，张宏升，等.内陆丘陵河谷地区小风条件下的大气扩散模拟研究[J].环境科学学报，2011，31(3):613-623.

[4]東京電力株式会社.福島第二原子力発電所の現状について【午後3時00分時点】[OL].http:∥www.tepco.co.jp/cc/press/betu11_j/images/110316d.pdf,2011-03-16.

[5]U.S.Nuclear Regulatory Commission.RASCAL 4: Description of Models and Methods[R].USA: U.S.Nuclear Regulatory Commission,2010.

[6]International Atomic Energy Agency.Generic Mo-dels for Use in Assessing the Impact of Discharges of Radioactive Substances to the Environment,IAEA Safety Reports Series No.19[R].Vienna: IAEA,2001.

[7]Masamichi Chino,Hiromasa Nakayama,Haruyasu Nagai,et al.Preliminary Estimation of Release Amounts of131I and137Cs Accidentally Discharged From the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant Into the Atmosphere[J].J Nucl Sci Tech,2011,48 (7): 1 129-1 134.