谭 稳,银 燕*,陈 魁,肖 辉,朱士超,吴志会,石立新 (.南京信息工程大学,中国气象局大气物理与大气环境重点开放实验室,江苏 南京 0044；.河北省人工影响天气办公室,河北省气象与生态环境重点实验室,河北 石家庄 0500)

石家庄地区大气细粒子增长特征初步研究

谭 稳1,银 燕1*,陈 魁1,肖 辉1,朱士超1,吴志会2,石立新2(1.南京信息工程大学,中国气象局大气物理与大气环境重点开放实验室,江苏 南京 210044；2.河北省人工影响天气办公室,河北省气象与生态环境重点实验室,河北 石家庄 050021)

为研究石家庄地区大气细粒子的微物理特征,2010年5月在石家庄市气象局观测站,对大气颗粒物、NOx和SO2进行了外场观测.结果表明:石家庄地区粒径小于 1.0μm 的大气颗粒物中,0.01～0.1μm 粒径范围的粒子所占比例高达 89.3%,大气细粒子污染较为严重.0.01～0.02μm和0.02～0.1μm粒径范围的颗粒物具有大致相似的变化规律,且与0.1～1.0μm粒径范围的粒子数浓度变化趋势明显不同.通过对典型粒子增长事件的研究发现,0.01～0.02μm的粒子数浓度在上午8:00左右会急剧升高,并达到全天的最大值.其后,0.01～0.02μm的颗粒物粒径会不断增长,由于增长消耗,其数浓度会迅速下降,使得0.02～0.04μm的粒子数浓度在上午12:00前会迅速升高.通过对气象要素和污染气体的分析,发现在相对湿度较低、风速风向变化不大,太阳辐射增加的情况下,SO2气相成核参与颗粒物增长的可能性较大.

大气颗粒物；数浓度；谱分布；粒子增长

大气中的颗粒物(气溶胶)直径一般在0.003～100μm 之间,这些粒子会通过反射、散射和吸收太阳及红外长波辐射等作用影响气候[1-5].颗粒物对人类的健康有较大的影响[6],流行病学研究表明,暴露在高浓度的颗粒物中能够导致心脏病和呼吸疾病增加,甚至导致死亡率的升高[7].一般情况下颗粒物的数浓度主要由爱根核模态的细粒子(粒径小于 0.1μm)决定,其质量浓度则主要由粒径较大的粗模态粒子(粒径大于1.0μm)决定,但这些由人类活动导致的亚微米级模态颗粒物很大程度地改变了其数浓度谱分布,如在北京[8],一次排放颗粒物中有超过一半的粒子由PM2.5组成.这些粒子在成云致雨中发挥了重要的作用,也会造成灰霾天气,使大气能见度下降[9].

目前,国外科研工作者对气溶胶的生成和成长特征进行了大量的研究[10],国内只有珠江三角洲地区[11],长江三角洲地区[12-13]及北京地区[14]开展过相关研究.位于华北地区的石家庄市是一座新型的现代化工业城市,近年来,石家庄市工业迅猛发展,大气环境污染受到不同程度的污染,科研人员利用飞机对该地区颗粒物的垂直分布特征做了大量的工作[15-16],而对地面的观测以及颗粒物的成长特征的研究则较少.气溶胶颗粒物在大气中的生成和成长过程是研究大气气溶胶对全球环境和气候变化影响的前提条件,大气颗粒物的数浓度是检验空气清洁度的重要指标之一.本研究在石家庄市气象局观测站设立采样点,对大气颗粒物、SO2和 NOx进行了连续观测,利用这些观测资料来研究石家庄地区大气细颗粒物(0.01～1.0μm)的数浓度特征,日际变化规律以及颗粒物的增长特征.以期对了解石家庄地区大气环境污染状况、大气颗粒物的来源以及采取合理的措施进行大气质量的控制提供参考.

1 材料与方法

1.1 采样仪器

大气颗粒物的采样仪器是美国MSP公司生产的宽范围粒径谱仪(WPS),它将微分迁移率分析仪(DMA)、凝结粒子计数器(CPC)以及激光颗粒光谱仪(LPS)三个不同原理的仪器相结合,可对 0.01～10µm粒径范围的颗粒进行自动计数和粒径分级.该仪器有两种配置可供选择:配置A(WPS):测量的颗粒范围宽 0.01～10µm;配置B(扫描迁移率光谱仪,SMS):测量粒度在 0.01～0.5µm的颗粒,本研究采用配置A,时间分辨率为5min.WPS仪器的采样流量为 1.0L/min,其中DMA流量0.3L/min、LPS流量为0.70L/min,分辨率为 120个粒径通道,Liu等[17]对该仪器进行了详细的描述.因DMA测量的是粒子的空气动力学粒径,LPS测量的是粒子的光学粒径,为了DMA和LPS所测量粒径的统一,仪器在出厂时,DMA通过了美国国家标准技术研究所跟踪粒径校准SRM1691(平均直径为 0.269µm的聚乙烯乳胶球形粒子)和SRM1963(平均直径为0.1018µm的聚乙烯乳胶球形粒子),LPS通过了美国国家标准技术研究所跟踪粒径校准(平均直径为 0.701, 1.36, 1.6,4.0µm的聚乙烯乳胶球形粒子).

污染气体通常作为一种重要的指示物用来判断在大气颗粒物的形成过程中是否存在污染气体的成核作用向粒子转化的过程,因此在观测中选取了具有代表性的SO2(参与二元成核)[18]和NOx(参与多元成核)[19]进行了观测. NOx和 SO2的采样仪器分别为热电 42i(Chemiluminescence NO-NO2-NOx analyzer, Model 42i)和热电43i (Pulsed Fluorescence SO2Analyzer, Model 43i),采样时间分辨率设为 5min.观测前后,热电42i和 43i都经过了零气发生器(Model 111, Thermo Electron Corporation)和多气体多量程红外气体分析系统(Model 146,Thermo Electron Corporation)的校准,以确保观测数据的可靠性.气象资料来源于河北省石家庄市气象局观测站.

1.2 采样地点及方法

采样时间为2010年5月8～22日,观测期间的天气情况主要以多云、晴天为主(除 15～17日阴,其中16日夜间有小雨).采样点设在石家庄市气象局观测站(114°25'E,38°02'N,海拔 81.0m),该观测点处在城市的西部,位于交通主干道的南侧.观测点东北部的化肥厂(与观测点相距约 15km)和东边的制药厂(与观测点相距约 11km),以及西南方向的印染厂等在生产过程中都会排放污染物,对该地区环境的影响较大.选择这个观测点,能较好地反映城市污染地区的大气颗粒物变化特征.

观测期间 WPS仪器设定的循环时间为5min.WPS、热电42i和热电43i全天不间断观测,因仪器开机30min左右才能稳定的测量,因此剔除了每次开机后30min左右的数据.另外,因WPS的有效工作环境是相对湿度不超过 90%,根据观测期间自动气象站的资料除去了环境相对湿度大于90%情况下的观测数据.

2 结果与讨论

2.1 颗粒物的数浓度特征

本文对0.01～1.0μm的大气颗粒物按直径(空气动力学直径 Dp)分为 3档来进行统计,即0.01μm＜Dp≤0.02μm、0.02μm＜Dp≤0.1μm、0.1μm＜Dp≤1.0μm.由表1可见,在0.01～1.0μm的大气细粒子中,0.01～0.1μm 粒径范围的粒子数浓度占89.3%,是大气颗粒物中主要的部分,这与南京地区[20]监测结果相一致.

表2是石家庄地区和其他城市大气细颗粒物数浓度的比较(由于观测的时间、地点不同,文中引用的数据仅作为参考),由表2可见,石家庄地区0.02～0.1μm的颗粒物数浓度约为 20425个/cm3,高于匹茨堡[21]、南京[20]和北京[24]的监测结果.石家庄地区0.02～0.1μm粒径范围的颗粒物数浓度约是匹茨堡的2倍,南京的1.5倍,北京的1.3倍.而0.1～1.0μm粒径范围的颗粒物,亚特兰大[22]、阿尔克马尔[23]比石家庄地区要高.可见,与国内外城市相比较,石家庄地区的大气细颗粒物的污染在一定程度上较为严重.

表1 不同粒径段大气细粒子的数浓度Table 1 The number concentration of atmospheric fine particles in different size range

表2 不同城市大气细粒子平均数浓度统计值(个/cm3)Table 2 The statistic of the number concentration of atmosphere fine particles in different cities (cm-3)

2.2 颗粒物的变化特征

大气细颗粒物数浓度日夜变化主要受气象条件(如大气湍流)、局地排放源(如交通源)以及局地颗粒物成核现象的影响[25-26].图1是观测期间石家庄地区的大气颗粒物数浓度平均日际变化.由图1可见,从5月8日起,颗粒物的数浓度呈上升趋势,到5月12日到达观测期间的最大值;其后持续下降,到5月15日左右,颗粒物的数浓度开始上升,观测期间大气颗粒物的数浓度总体呈上升趋势,从观测期间风向风速变化(图 2)可见,观测期间西北风和东风的频率较大,观测点西北部和东部的污染物可能会随着风向到达观测点,对大气颗粒物及污染物的浓度造成影响.

从石家庄地区观测期间不同粒径范围颗粒物数浓度日变化可见(图 3),0.01～0.02μm 与 0.02～0.1μm 粒径范围的粒子具有大致相似的变化规律,在凌晨 4:00左右,0.01～0.02μm与 0.02～0.1μm粒径范围的粒子存在一个低值;上午8:00～12:00之间有着较大的上升趋势,并在12:00左右达到当天的最大值,造成这种现象的原因可能是由于午后气温升高,相对湿度较低(图 4),污染物在空气中发生二次反应,生成大量的二次粒子,使得大气中细粒子增加;其后颗粒物的数浓度下降,可能的原因是午后湍流强,空气处于对流不稳定状态,有利于污染物及颗粒物的扩散.另外,由于小粒子之间的碰并而凝聚增长成较大的粒子,也会使得该粒径段的颗粒物数量减少.而到夜间20:00左右颗粒物数量开始增加,可能的原因是夜间温度较低,大气对流的作用减弱,大气污染物不断积聚,使得颗粒物的浓度不断增加,这与南京[20],广州[27]的监测结果相一致.

图1 采样期间大气颗粒物数浓度的日际变化Fig.1 The interdiurnal change of the number concentration of atmospheric particles

图2 观测期间风玫瑰图Fig.2 Wind rose diagram during the sampling period

0.1 ～1.0μm粒径范围的颗粒物数浓度变化趋势与0.01～0.02μm与0.02～0.1μm粒径范围的颗粒物不同,0.1～1.0μm 粒径范围的颗粒物 0:00～12:00处于下降趋势,中午12:00左右达到全天的最低值,可能的原因是小粒子在此期间不断增长,向大粒子转化的小粒子数量就相应的减少,另外,这些粒子在大气中也会经过大气沉降,大气扩散等过程而减少,因此这一粒径段的粒子数浓度减少了.而12:00后,0.1～1.0μm的颗粒物不断增长,其原因可能是挥发性凝结前体物的凝聚,凝结核膜态颗粒物的碰并,以及城市交通源排放的污染物的积累[28].

图3 不同粒径段的颗粒物的数浓度日变化特征Fig.3 Characteristic of the atmospheric particles number concentration in different size range

图4 观测期间的温度和相对湿度日平均变化Fig.4 Variation of daily averaged temperature and relative humility during the sampling period

综上所述,石家庄地区的大气颗粒物的日变化特征除受到日夜交替所引起的大气边界层结构变化影响外,污染气体向颗粒物的转化和颗粒物的增长,城市交通源的排放都是不可忽视的因素.

2.3 典型粒子增长事件

早在19世纪90年代,Aitken就提出了大气颗粒物的成核现象,由于当时仪器设备的限制,这方面的研究没有取得进一步的研究成果.在20世纪 90年代的时候,随着高精度的仪器的出现,大气颗粒物的成核现象以及参与核化的气相前体物才得以被测量到.

图5 0.01～0.5μm大气颗粒物的谱分布Fig.5 The size distribution of the atmosphere particles in the range of 0.01～0.5μm

图6 5月11日大气颗粒物的粒径分布Fig.6 Contour plot of the atmosphere particles size spectra on May 11

由观测期间0.01～0.5μm的颗粒物日平均谱分布知(图 5), 0.02μm 的颗粒物数浓度最大,0.01μm比0.02μm的颗粒物数浓度小约17000个/cm3,而0.02μm与0.03μm的颗粒物的数浓度的差别不大,0.01μm与0.02μm的颗粒物的粒径大小差别仅为 0.01μm,但数浓度却相差较大, Kulmala等[29]的研究表明,新生成的粒径约几nm的粒子在随后几天时间里会长大到0.1μm左右,因此,0.01μm的颗粒物可能会向 0.02μm的颗粒物转化, Birmili等[30]研究表明,类似于这种核模态(Dp≤0.02μm)颗粒物数浓度剧烈增加的现象就是新粒子生成的现象.本次观测期间,检测到一些粒子增长的事件,如图6就是一次典型的粒子增长事件,图6中纵坐标表示颗粒物的直径,横坐标表示时间的变化,图中的颜色表示颗粒物的数浓度.由图6可以看出,从07:20开始颗粒物的数量开始上升,到08:00时,0.01～0.02μm的颗粒物的数浓度上升到一个较高的值;其后颗粒物的数浓度虽然相对8:00时有所下降,但颗粒物的数浓度一直保持在较高的值,一直持续到12:00左右;且随着时间变化,颗粒物的粒径有明显增大的趋势.

图7 5月11日太阳辐射、气态污染物浓度和不同粒径范围颗粒物的日变化Fig.7 Diurnal variation of the solar radiation, polluted gases and particles in different range on May 11

为观察粒子增长的大致变化趋势,将 0.01～0.09μm之间的粒子按粒径大小分为8个粒径范围描述,同时给出了太阳辐射, NO, NO2和SO2的变化(图 7),以探究导致本次粒子增长事件发生的原因.从图7(a)可见, NO和NO2的变化不显著,说明氮氧化物对颗粒物的增长没有明显的促进作用;SO2浓度在 8:00左右下降,可能的原因是随着辐射增加,大气光化学反应加强,SO2被氧化为SO42-,使得大气细粒子数不断增加[31].从图7(b)中可见, 0.01～0.02μm的粒子在8:00左右达到当天的最大值,其后数浓度急剧下降,0.02～0.03μm和 0.03～0.04μm粒径段的颗粒物的变化与太阳辐射的变化较为一致[图 7(a)]. 0.04～0.05μm的粒子在接近10:00的时候迅速上升形成一个峰值. 0.02～0.04μm的粒子数浓度一直上升到10:30左右.这表明,随着太阳辐射加强,光化学作用不断加强,SO2不断被消耗,新生成的 0.01～0.02μm 的粒子可能会不断向 0.02～0.04μm的粒子增长,使 0.01～0.02μm的粒子减少,0.02～0.04μm的粒子增加. 0.02μm与 0.02～0.1μm粒径范围的颗粒物不同.与大气边界层结构变化、城市交通源的排放、污染气体向颗粒物的转化和颗粒物的增长等因素密切相关.

图8 5月11日气象要素变化Fig.8 Variation of meteorological factors on May 11

3.3 0.01～0.02μm的大气颗粒物的数浓度在清晨 8:00左右达到最大值,其后会迅速下降,0.02～0.04μm的粒子数浓度在上午 12:00前会迅速上升,在相对湿度较低、风速风向变化不大、太阳辐射增加的情况下,SO2气相氧化成核参与颗粒物增长的可能性较大.

结合该日的气象要素变化(图 8)看,08:00～12:00之间,相对湿度(平均约27%)和风速比较稳定(平均约 1.0m/s),在以往的研究中,也有研究表明,在相对湿度低于40%的情况下,有利于新粒子事件的发生[32],因此本次粒子增长事件可以排除粒子吸湿增长的可能性.从图 8中可以看出,在06:00后温度有一个快速上升的变化趋势,且在11:00前,没有超过 22℃.本研究中,SO2浓度在8:00左右有一个高值,其后下降,而 0.02～0.04μm的粒子数浓度迅速上升.Weber等[33]在研究落基山的新粒子增长的时候表明,H2SO4的浓度会在太阳升起后会迅速上升,在中午之前达到当天的最大值.因此,随着太阳辐射加强,可能是由于SO2的成核现象导致了这次粒子增长事件的发生.

3 结论

3.1 石家庄地区0.01～0.1μm粒径范围的大气颗粒物的数浓度占小于1.0μm的粒子的89.3%,与国内外城市相比较,细粒子污染较为严重.

3.2 0.01～0.02μm与0.02～0.1μm粒径范围的大气颗粒物具有大致相似的变化规律,而 0.1～1.0μm粒径范围的粒子数浓度变化趋势与0.01～

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A preliminary study of the growth characteristics of ambient fine particles in Shijiazhuang.

TAN Wen1, YIN Yan1*, CHEN Kui1, XIAO Hui1, ZHU Shi-chao1, WU Zhi-hui2, SHI Li-xin2(1.Key Laboratory for Atmospheric Physics and Environment, China Meteorological Administration, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China；2.Key Laboratory of Meteorological and Ecological Environment of Hebei Province, Weather Modification Office of Hebei Province, Shijiazhuang 050021, China). China Environmental Science, 2011,31(9)：1431～1437

To better understand the microphysical characteristics of the ambient fine particles in Shijiazhuang, the atmospheric particles, nitrogen oxides (NOx) and sulphur dioxide (SO2) were measured at an observation station in Shijiazhuang meteorological bureau during May, 2010. The results showed that the ambient fine particle pollution was serious, especially the particle size in the range of 0.01～0.1µm, which accounting for about 89.3% of the total fine particles. The results of the diurnal variations of aerosol number concentrations suggested that the fine particles with the range of 0.01～0.02 µm and 0.02～0.1 µm had a similar diurnal cycle, however, the diurnal variation pattern of the particles ranged from 0.1 µm to 1.0 µm was quite different from them. According to the case study of the particle growth, the number concentrations of the particles with the range of 0.01～0.02µm increased rapidly at 08:00 in the morning, and then quickly reached its maximum value. Because of the continued growth of their diameter, the number concentrations of them decreased quickly. The size growth of these fine particles resulted in the fast increase of larger particles (0.02～0.04µm) before 12:00. In addition, the meteorological parameters and pollution gases was analyzed. The results indicated that the gaseous phase nucleation of SO2was the most possible mechanism of the particle growth under the conditions of low relative humidity, small changes of wind speed/direction and the rising solar radiation.

atmospheric particles；number concentration；spectral distribution；particle growth

X169

A

1000-6923(2011)09-1431-07

2011-01-24

科技部公益性行业(气象)科研专项经费(GYHY200706036);江苏省“333人才工程”项目;江苏省高校优秀创新团队项目

* 责任作者, 教授, yinyan@nuist.edu.cn

谭 稳(1984-),男,湖北恩施人,南京信息工程大学大气物理学院硕士研究生,研究方向为区域气候效应与大气成分变化.发表论文4篇.