陆金星 黄志明 黄敬国 王兵兵 沈学民

(中国科学院上海技术物理研究所红外物理国家重点实验室，上海 200083)

(2010年4月20日收到;2010年5月8日收到修改稿)

相位失配与材料吸收对利用GaSe差频产生太赫兹波功率影响的研究*

陆金星 黄志明†黄敬国 王兵兵 沈学民

(中国科学院上海技术物理研究所红外物理国家重点实验室，上海 200083)

(2010年4月20日收到;2010年5月8日收到修改稿)

从理论上分析了相位失配与材料吸收在利用GaSe非线性差频产生太赫兹(THz)波中的影响，计算得到了4种不同情况下的晶体最佳长度值和相应THz最大功率，计算了角度失配对于相位失配的影响，计算结果为非线性光学差频实验提供了重要参考依据和理论设计基础.

太赫兹波，GaSe晶体，相位失配，材料吸收

PACS:42.65.－ k，42.65.Ky

1.引 言

太赫兹(THz)波通常是指频率在0.1—10 THz(30—3000 μm)范围内的电磁波，由于 THz波在物理、天文、大气遥感、医学成像、安检等领域的应用价值，近年来成为研究的一个热点［1—4］. 在产生THz波的方法上，非线性光学差频方法由于具有可调谐、高峰值功率和室温工作环境等优点受到了国内 外 科 研 人 员 的 大 量 关 注，利 用 GaSe［5—8］，晶体已经产生了很宽范围的THz波.

利用非线性光学差频方法产生THz波需要选择合适的晶体种类以及晶体参数.在诸多非线性晶体中，负单轴晶体GaSe以其较大的二阶非线性系数(d22=54 pm/V)，双折射率差(Δn≥0.3)和在 THz波段很小的吸收系数［5］等特性得到较多的实验应用.但已有的研究报道结果存在较大差别，Shi等使用 不 同 光 轴 长 度 (4［5］，7［5］，15［5］，20［6］和 47 mm［15］)的 GaSe进行非线性差频产生了 THz波，当使用47 mm长度的GaSe时THz波最高峰值功率达到 389 W(1.48 THz)［15］;而 Tanabe 等［7］使用 GaSe差频只获得了峰值功率15 mW左右的实验结果;Zhang等［8］也重复了 Shi的实验，选用 0.5，2.4，8 mm光轴长度的 GaSe进行实验，获得了峰值功率17.3 W(3.07 THz)的THz波(2.4 mm光轴长度)，同时发现光轴长度为0.5 mm的实验结果要优于光轴长度为8 mm的，从而得到晶体长度不一定要很长的结论.因此需要进一步研究影响差频结果的原因.

现阶段关于非线性光学差频的理论已经确立，国内也有一些基本的理论研究［16—18］，但有关技术方法实际应用的文献还相当匮乏，其中吸收系数等因素对差频产生的THz功率的影响，以及确定晶体最佳长度的方法还未见文献报道.本文结合已有的二阶三波互作用理论，分析了相位失配与材料吸收在利用GaSe晶体 oee共线相位匹配方式差频生成THz过程中的影响，计算得到了在不同情况下的晶体最佳长度值、所对应的 THz相对最大功率、角度失配对于相位失配的影响，并与文献［8］的结果进行验证比对.研究结果对于使用非线性光学差频作用产生THz波的实验提供了理论设计基础和实验参数依据.

2.相位失配与材料吸收对差频功率影响的分析

这里设两路进行非线性光学作用的差频波波长分别为 λ1，λ2，所产生的 THz波波长为 λ3.根据我们使用的激光器，本文中 λ1=1.06415 μm，λ2=1.0660—1.0834 μm可调.由能量守恒定理，所产生的 THz波长 λ 在 60—600 μm 范围3内.使用 oee共线相位匹配方式配置，即相对于GaSe光轴(z轴)，λ1波长激光取 o偏振方向，λ2波长激光取e偏振方向，生成的THz波为e偏振方向(注:使用GaSe晶体oee共线匹配方式不能产生频率大于6 THz的差频信号［5］)，如图1所示.

图1 使用GaSe晶体进行非线性光学差频作用示意图

根据二阶三波互作用理论，得到差频产生的THz波功率计算公式［19］

式中 Δk=k1－k2－k3，为相位失配量，为材料吸收系数差(通常 α1+α2<α3);ki，αi，ni，Ti，Pωi(i=1，2，3)分别是相对应的差频波和THz波的波矢、在晶体中的吸收系数、折射率、透射率和峰值功率;在晶体表面只抛光而未镀膜时，Ti=4ni/(ni+1)2;r是入射差频波的光斑半径;deff是有效非线性系数，与晶体结构和匹配方式有关，当使用 oee相位匹配时，deff=d22cos2θcos(3φ)，θ是相位匹配角，φ是方位角(为使 deff最大，φ常取0°);L是沿波矢方向晶体长度(这里近似为沿光轴方向晶体长度)，我们称使得 Pω3最大的 L为最佳长度(或称有效长度)Lf，忽略走离效应.

我们将从理想情况到实际情况分4种情况进行讨论.

2.1.Δk=0，Δα=0(α1=α2=α3=0)

此时为完全相位匹配、无晶体吸收的理想情况，(1)式变为

Pω3的值随 L的平方成正比，当 L增加，Pω3迅速增大，Lf→∞，表明当理想情况时，晶体长度越长越好.

2.2.Δk=0，Δα≠0

此时为完全相位匹配、晶体有吸收的情况，则(1)式变为

将(4)式代入(3)式，可得 Pω3极大值

对于GaSe材料，波长在1 μm左右的吸收系数取 α1，α2=0.1 cm－1［20］，而 α3在 0.5—6 THz之间随晶体质量变化而差别较大，不同公司生产的GaSe晶体之间的吸收系数也相差明显，从0.1至35 cm－1左右，所得到的实验结果也相差很大［5，7，8］. 这里取 α3=1—30 cm－1计算，根据(4)，(5)式得到 Lf，Pω3max与 α3的关系见图 2，3. 图 4 是当 α3=2，4，6，8，10，15，20，30 cm－1时的 Pω3与 L 在不同 α3时的关系图，

表1是具体的 Lf和 Pω3max值.

图2 最佳长度Lf与吸收系数α3关系图 (Δk=0)

图3 Pω3max与吸收系数 α3关系图(Δk=0)

图 4 Pω3与 L 在不同 α3时的关系图(α3=2，4，6，8，10，15，20，30 cm－1)

结合图 2—4可以看出，随着 α3的增大，Lf减小，同时 Pω3max也迅速减小，α3从 2 到 20 cm－1，Lf减小了 10 倍，Pω3max减小了 100 倍;当 LLf时，Pω3开始减小，且 α3越大，Pω3随 L增大减小的越快.

表1 不同 α3值时的 Lf和 Pω3max值

由图 4，当 α3=6 cm－1时，L=Lf=0.233 cm 对应的 Pω3=7.09 ×10－3arb.units，当 L=0.05 cm 时Pω3=1.60 ×10－3arb.units，而当 L=0.8 cm 时 Pω3只有 0.796×10－3arb.units，比 L=0.233 cm 时的要小1个数量级，且比 L=0.05 cm时的结果还要小，可见此时更长的L所产生的增益已完全被材料吸收所抵消，更长的晶体并不一定产生更大的THz功率，这与文献［8］报道的实验结果相符合(当α3=6.5 cm－1时的计算结果与参考文献［8］的图6图形相当符合).

从图4可以看出，当 Δk=0，Δα≠0时，影响 Pω3值的最主要因素是 α3，α3决定 Lf和 Pω3max，同时也决定了当晶体长度L偏离Lf值 ΔL时所对应的 Pω3功率下降程度，所以在实验前，要详细测定材料的吸收系数，选用结晶质量更好吸收系数更小的晶体，同时将晶体长度 L确定在相对应的 Lf附近，从而获得最佳的Pω3值.

2.3. Δk≠0，Δα=0(α1=α2=α3=0)

此时为有相位失配、无晶体吸收的情况，则(1)式变为

fc，即在晶体无吸收情况时，P与

ω3Δk的平方成反比，这样显然Δk越小越好，但实验时由于操作精度、温度影响、激光波长漂移等因素造成Δk≠0，所以需要估计一下 Δk的大小范围，本文分析因与完全相位匹配角 θpm(Δk=0时的 θ)产生偏差Δθ所造成的Δk变化的影响.

由动量守恒k1=k2+k3以及oee共线相位匹配方式，可得

结 合 GaSe在 0.65—18 μm 之 间 的 色 散方程［21］:

将 λ1，λ2，λ3值代入(7)式，可得到相位匹配角θ=θpm;又根据定义

取 λ3=600—60 μm，结合(7)—(9)式，得到相应的 λ2和 θpm值，代入(10)式，得到相应的 ρ值，结果如图5所示，图6是相位匹配角 θpm与 λ3的关系图，其中几个常用点 λ3=600，300，150，100，75，60 μm处的结果如表2所示.

图5 角度失配系数ρ与THz波长λ3的关系图

图6 相位匹配角θpm与THz波长λ3的关系图

从图5可见，角度失配系数ρ很大，则由(9)式可知 Δk对 Δθ非常敏感，如当 λ3=300 μm 时，ρ=2631.8 cm－1·rad－1，Δθ=0.1°对 应 的 Δk≈ 4.6 cm－1，且随着 λ3的减小，ρ也迅速增大，在 λ3=60 μm 时，ρ=9991.0 cm－1·rad－1，加大了在短波段的精度要求.根据(11)式，Pω3是与 Δθ的平方成反比的，Δθ=1°时的 Pω3减小到 Δθ=0.1°时的 1/100，且ρ更加放大了Δθ对Pω3的影响，这样对于Δθ的调节精度要求相当高.对于确定的晶体和波长范围，ρ值是常数，所以在实验时，只能通过细微调整以及选择更好的角度调谐结构来减小 Δθ，使得 θ更接近θpm，从而减小 Δk来提高 Pω3.

表 2 λ3=600，300，150，100，75，60 μm 时的 ρ与 θpm值

2.4.Δk≠0，Δα≠0

此时为有相位失配、晶体有吸收的实际情况，则(1)式不变化

代入α3和Δk的值，使用二分法解(13)式中对应区间内 L≠0的解，即为 Lf.

利用2.3节结论，假设实验中可以调整到Δθ≈0.1°，则当 λ3=60—600 μm 时，对应的 Δk 在 3.2—17.5 cm－1范围内，所以这里令 Δk=3，6，9，12，15，18 cm－1取值变化，而取 α1= α2=0.1 cm－1，α3=1—30 cm－1，根据(12)，(13)式计算在 α3，Δk不同取值下对应的 Lf和 Pω3max值，结果见图 7，8.而对于 Δk≤2 cm－1的可能情况，我们也计算了相应的 Lf和Pω3max值，如表 3 所示.

图7 最佳长度Lf与吸收系数α3在不同Δk下的关系图

图8 Pω3max与吸收系数 α3在不同 Δk下的关系图

表3 Δk≤2 cm－1时对应的 Lf和 Pω3max值

从图7，8中可以看出，当α3较小时，Δk对于 Lf和 Pω3max的衰减影响非常明显:对于 α3=2 cm－1情况，Lf和 Pω3max从 Δk=0 cm－1时的 0.714 cm 和0.0665 arb.units迅速下降到 Δk=3 cm－1时的0.546 cm和0.0498 arb.units，降低了25%左右;当Δk=6 cm－1时，Lf和Pω3max更是只有 0.377 cm 和0.0309 arb.units，降低了约50%.而随着 α3的增大，Δk的影响所占比重逐渐减小:对于α3=15 cm－1情况，Lf和Pω3max从 Δk=0 cm－1到 Δk=6 cm－1只降低了 5% 左右，尤其当 α3=30 cm－1时，Δk对Lf和Pω3max的影响基本可以忽略.从表3可以看出，吸收使得Lf

综上所述，我们可依照以下步骤进行非线性光学差频实验:

1)用THz时域光谱系统或者THz傅里叶光谱仪确定晶体在THz波段的吸收系数，尽量选用吸收系数小的晶体;

2)估算实验操作可能造成的相位失配，采用高精度的角度调谐装置来降低角度失配量;

3)根据吸收系数和相位失配进行公式计算来确定最佳的晶体长度，从而获得尽可能大的THz波功率.

3.结 论

本文从理论上分析了相位失配与材料吸收在利用GaSe差频产生THz波中的影响，计算得到了4种不同情况下的晶体最佳长度值和相应的 THz最大功率，计算了角度失配对于相位失配的影响.计算结果表明，材料吸收限定了晶体的最佳长度，更长的晶体并不一定产生更大的THz功率，相位失配对入射角度非常灵敏，进一步降低了 THz功率，降低相位失配与材料吸收将是实验的重点内容之一.研究结果为利用GaSe晶体差频产生THz波的实验提供了理论设计基础和实验参考依据.

［1］Pickett H M 1999Terahertz Spectroscopy and Appl.3617 2

［2］O，Shea P G，Freund H P 2001Science292 1853 1

［3］Wu L，Zhang X C，Auston D H 1992Appl.Phys.Lett.61 1784

［4］Siegel P H 2004 IEEETrans.Microwave Theory Tech.52 2438

［5］Shi W，Ding Y J，Fernelius N，Vodopyanov K 2002Opt.Lett.27 1454

［6］Shi W，Ding Y J 2004Appl.Phys.Lett.84 1635

［7］Tanabe T，Suto K，Nishizawa J，Sasaki T 2004J.Phys.D:Appl.Phys.37 155

［8］Zhang D W，Lü Z H，Sun L，Shao Z Z，Yuan J M 2008Proc.SPIE7277 727710

［9］Shi W，Ding Y J，Schunemann P G 2004Opt.Commun.233 183

［10］Guo R X，Akiyama K，Minamide H，Ito H 2006Appl.Phys.Lett.88 091120

［11］Tanabe T，Suto K，Nishizawa J，Kimura T，Saito K 2003J.Appl.Phys.93 4610

［12］Tanabe T，Suto K，Nishizawa J，Saito K，Kimura T 2003Appl.Phys.Lett.83 237

［13］Tochitsky S Y，Ralph J E，Sung C，Joshi C 2005J.Appl.Phys.98 026101

［14］Taniuchi T，Okada S，Nakanishi H 2004J.Appl.Phys.95 5984

［15］Ding Y J，Shi W 2006Laser Phys.16 562

［16］Sun B，Yao J Q，Wang Z，Wang P 2007Acta Phys.Sin.56 1390(in Chinese)［孙 博、姚建铨、王 卓、王 鹏 2007物理学报56 1390］

［17］Liu H，Xu D G，Yao J Q 2008Acta Phys.Sin.57 5662(in Chinese)［刘 欢、徐德刚、姚建铨 2008物理学报 57 5662］

［18］Sun B，Liu J S，Li E B，Yao J Q 2009Chin.Phys.B 18 2846

［19］Aggarwal R L， LaxB 1977NonlinearInfraredGeneration(Edited by Shen Y R)(New York:Academic)p28

［20］Dmitriev V G，Gurzadyan G G，Nikogosyan D N 1999Handbook of Nonlinear Optical Crystals(Berlin:Springer)pp166—169

［21］Vodopyanov K L，Kulevskii L A 1995Opt.Commun.118 375

［22］Kenmochi A，Tanabe T，Oyama Y，Suto K，Nishizawa J I 2008J.Phys.Chem.Solids69 605

PACS:42.65.－ k，42.65.Ky

Analysis of the effect of phase-mismatch and material absorption on the terahertz-wave generation from GaSe*

Lu Jin-Xing Huang Zhi-Ming†Huang Jing-Guo Wang Bing-Bing Shen Xue-Min
(National Laboratory for Infrared Physics，Shanghai Institute of Technical Physics，Chinese Academy of Sciences，Shanghai 200083，China)
(Received 20 April 2010;revised manuscript received 8 May 2010)

We analyzed the effect of phase-mismatch and material absorption on the terahertz-wave difference-frequency generation from GaSe theoretically.We calculated the best length of crystal and the corresponding terahertz power under four different conditions and the effect of angle-mismatch on phase-mismatch.The result provided a theoretical basis and reference to nonlinear optical difference-frequency experiments.

terahertz wave，GaSe crystal，phase-mismatch，material absorption

*中国科学院重大科研装备研制项目(批准号:YZ200835)和上海市优秀学科带头人基金(批准号:10XD1404800)资助的课题.

†通讯联系人.E-mail:zmhuang@mail.sitp.ac.cn

*Project supported by the Major Program for the Research Equipment of the Chinese Academy of Sciences，China(Grant No.YZ200835)and the Shanghai Foundation for Leaders of Disciplines in Science，China(Grant No.10XD1404800).

†Corresponding author.E-mail:zmhuang@mail.sitp.ac.cn