二氧化碳在咪唑金属－有机骨架化合物中吸附行为的分子模拟研究

2011-08-27黄元杰嵇春红金晓燕

绿色科技 2011年12期

黄元杰，嵇春红，金晓燕

（浙江省桐乡市环境保护监测站，浙江桐乡 314500）

1 引言

近年来沸石咪唑金属－有机骨架化合物（Zeolitic Imidazolate Frameworks，ZIF）作为一种新型功能性材料受到广泛关注，并且被认为是有望替代分子筛用于气体储存、吸附分离、催化等领域新型微孔材料［1，2］。Yaghi等人合成了多种 ZIFs，并对其吸收CO2性能进行分析，研究表明:ZIFs是一种有效的吸收 CO2的材料［3］，Rees B.Rankin等人［4］分别采用实验和分子模拟方法研究了CO2在ZIF－68和ZIF－70中的吸附等温线，研究表明不同的力场获得的结果有所差异，Dreiding力场在不考虑电荷相互作用的情况下与实验具有较好的一致性。仲崇立等人［5］运用巨正则蒙特卡罗方法计算了不同压力下CO2在ZIF－68和ZIF－69中的密度分布概率，结果表明:低压下CO2主要吸附于由nIM（ZIF－68的硝基咪唑）或cbIM（ZIF－69的5－氯苯并咪唑）连接的六边形的小孔中。随着压力的增加，越来越多的CO2分子开始分布在bIM有机配体形成的大孔氯原子周围。通过文献查阅发现目前气体分子在ZIF中的吸附与分离行为研究较少，而CO2在ZIF中的吸附行为主要集中在某一种ZIF结构中，缺少对不同结构种类ZIF的系统、整体研究，对于ZIF拓扑结构对吸附行为的影响基本不了解。因此探讨CO2在具有相同组成不同拓扑结构ZIFs中的吸附行为及吸附机制具有重要意义。