何贤文 姜 山 何 明 阮向东 贺国珠 董克君 李朝历

1(中国原子能科学研究院 北京 102413)

2(广西大学物理学院 南宁 530004)

研究不同外部环境下核素半衰期的变化和有关机理，在核物理、核天体物理、核废料处理等等诸多领域有着重要的学术价值和潜在的应用前景，是近年来倍受青睐的一个热点课题[1-6]。

一些理论和实验研究表明[7,8]，在核外条件发生改变时，核素的放射性衰变发生显著的变化。改变核外物理、化学环境有可能改变核外的电子分布密度，从而改变核素的半衰期。Raiola等[9]预言在低温金属环境下，238U a衰变的半衰期将缩短3.2倍。Kenttner等[10]预言由于德拜电子对带正电的粒子有加速作用，对带负电的粒子有减速作用，并预言在液氦温度(4.2 K)的金属环境下，210Po的a衰变半衰期将缩短两个数量级。

Riola等[4]将3.4 MeV的209Bi离子注入Cu片中，注入深度约为0.3 mm，再进行热中子辐照(热中子通量为1´1013cm–2·s–1)，将注入在Cu中的209Bi活化为210Po，当冷却到12 K时，210Po的a衰变半衰期缩短了(6.3±1.4)%；Severijins等[5]将放射性核素253Es注入Fe片，注入能量160 keV，注入深度22 nm，冷却到4K-50mK，253Es的a衰变半衰期在2%的误差范围内保持不变。Pierre等[6]将210Po沉积到Ag片上，测量210Po在4 K温度下的半衰期，未发现与常温下半衰期有明显变化。

分析以上实验过程，将荷能放射性核素注入到金属中(注入深度约0.3-0.02mm)，或用电镀法将放射性核素镀在金属表面(纳米表层)，它们的深度都有限，在金属表层往往存在着氧化物、氢化物等非金属；而用离子注入和热中子辐照制备的放射性核素210Po，其辐照期间温度超过100°C，表面很易氧化，也不能视表层为单纯的金属环境，则注入的放射性核素不能充分均匀分布在金属环境中。

上述实验采用冷凝泵降温技术实现放射性核素样品的降温，这种低温难以稳定控制，在低温与常温频繁改变的环境下，持续一个半衰期测量期间，样品与探测器的相对位置、仪器性能都可能与常温条件下存在差异。衰变计数法测量的能谱阈区会发生移动，冷凝泵的振动也会对实验测量造成影响。

针对上述实验在超低温金属环境下核素a衰变半衰期研究中遇到的问题，本实验采取相应的对策，提出了一种研究超低温金属环境下核素210Po-a衰变半衰期变化的测量方法。

1 处于完全金属环境中的210Po样品

我们采用方法，是利用核反应生成处于Bi金属环境的目标核素210Po。坩埚盛装纯度为 99.9922%的209Bi金属单质，在马弗炉中加热到 700°C，使209Bi金属完全熔化，迅速取出坩埚，用密封注射装置，将熔液中心未被氧化部分迅速吸入到高纯 Al制靶锥中，为防止样品氧化，通过真空蒸发技术在样品表面镀上一层厚15 mg/cm2的Ag膜。用此法制备出16个209Bi样品，每个样品天平称重为(6±1%)mg。还制备了F8mm×3.2mm的209Bi薄膜样品, 系用真空蒸发技术将209Bi金属镀在Al膜上，与前者不同之处是其表面未镀Ag膜，随后被氧化，作为以上完全金属环境的样品的对照组。全部209Bi样品在中国原子能科学研究院49-2游泳池型反应堆中的B4孔道，经堆中子辐照生成210Bi，210Bi经过b–衰变(5.013 d)得到210Po，即209Bi(n,g)210Bi(b–)210Po核反应，累计辐照时间 72 h。热中子注量率fth=2.65´1013cm–2·s–1，快中子注量率ff=6´1012cm–2·s–1，预计210Po 产量为210Po/209Bi =3.0´10–8。

辐照样品须作放射性冷却，以排除短寿命放射性核素的干扰。图1为辐照样品的放射性冷却曲线，冷却30天后，放射性核素210Po的生成量为最大，而短寿命核素则基本衰变殆尽。

图1 辐照样品放射性冷却曲线Fig.1 Cooling curves of the irradiated sample.

这样合成的目标放射性核素210Po充分均匀地分布在Bi金属原子环境中。其表面有银层覆盖，中子辐照过程被氧化的概率很小，样品的银灰色表面光滑如初；表面未覆盖银的210Po薄膜样品辐照后，样品表面白色光滑变成淡黄，氧化现象明显。

2 低温环境及210Po -a衰变的常温测量

将放射性冷却30 d后的辐照样品分成两份，一份常温下保存，一份低温处理。

本实验用液氦(4.2 K)作为低温液体，将210Po样品封装后浸泡在盛满液氦的杜瓦瓶中，监测液氦的消耗，确保样品完全处于液氦温度。低温处理一段时间(如20d)后取出样品，3 h后样品回复到室温(293 K), 在室温环境下进行a谱学测量，并进行常温放置210Po样品的a谱学测量。比较两者的计数差异，以观测低温处理210Po样品的a衰变半衰期变化。再将样品浸入液氦中20天，重复上数测量，如此反复浸泡、测量，直到接近210Po的半衰期(138d)。最后对210Po的a衰变数据作线性拟合，推算常温及低温样品的a衰变半衰期值。

3 放射性衰变计数a谱学方法测量210Po的半衰期及其变化

测量在空气中进行，探测器为 Au-Si面垒型半导体探测器(SBD)，210Po源发射的单能a粒子经过两个F2 mm准直器后被a粒子 SBD探测器记录，源-探测器距离为13 mm，需考虑这段空气对a粒子能量吸收的影响。

这一准直装置的位置固定，以保证多次重复测量时几何位置保持不变。对样品几何位置重复测量稳定性的考察表明，测量重复性相对标准偏差好于0.3%。

图2为该a谱仪的结构图示，包括SBD探测器、前置放大器 ORTEC-142B、线性放大器ORTEC-673、偏压电源ORTEC-710、前置放大器电源 ORTEC-114、脉冲发生器 ORTEC-419、多道数据获取系统MA-8000。

图2 放射性衰变计数a谱学方法测量210Po a衰变的实验装置图Fig.2 Schematics of the experimental setup.

用241Am单能a源(5.486 MeV )配合线性良好的精密脉冲发生器ORTEC -419进行谱议刻度，谱仪系统能量分辨率为0.6%。图3为210Po薄膜样品(厚 3.2 mm)的能谱图。

图3 210Po薄膜样品的能谱图Fig.3 Spectrum of 210Po film sample.

图3右侧的窄峰是脉冲产生器的脉冲信号，在整个测量过程中用来监督电子电路和数据获取系统的稳定性。左侧是210Po薄膜样品的a能谱。从谱仪的能量线性刻度推算，其谱宽对应于210Po-a粒子在3.2 mm厚的Bi膜中耗能分布宽度。这是一个孤立的谱峰，本底计数可忽略不计，测量误差主要源于统计误差，控制为1%。

图4是210Po靶锥样品(厚薄样品)测量的a能谱图，210Po 的 5.3 MeV a粒子在Bi中的射程约17mm。由于自吸收，能谱左端能谱仅记彔Bi表面17mm的210Po a衰变计数，低能部分与本底相连，多次测量的数据不确定性主要来源于本底扣除。

图4 金属环境低温样品210Poa衰变的能谱图Fig.4 Spectrum of a-particles from the decay of 210Po in metal at liquid helium temperature.

4 实验数据分析与小结

金属环境样品分为A、B两组（每组一个样品），A组为常温样品，B组为超低温(4.2 K)样品。A组样品每隔一段时间(5 d)测量一次，测22次共110 d，对数据进行线性拟合，得到210Po a衰变半衰期。B组样品因受超低温保存的条件限制，每隔20 d取出样品，在常温下测210Po a能谱，每次样品测量时间均为2 h。对多次测量的210Po a衰变计数进行线性拟合，得到在4.2 K的210Po a衰变半衰期。针对测量金属环境下210Po的半衰期变化，本实验设计了非金属环境的210Po样品作为对照。Severijins等[5]将160 keV的253Es离子注入Fe片，注入深度22 nm，其实验能谱类似本文图4的厚膜(17mm)测量的能谱，可见注入离子在Fe中的深度有限，仅是堆积自吸收能谱。金属环境不完备，可能是210Po在超低温度下的半衰期与常温下半衰期并无明显变化的主要原因。

本实验结果显示，液氦金属环境下210Po的半衰期有明显变化。处于液氦低温条件下210Po的半衰期为105.2±4.4 d；常温条件下210Po的半衰期为138.5±1.4 d，210Po-a衰变的半衰期在这两种温度条件下约有 24.1%的差异。此实验结果与德拜模型预言半衰期将缩短的倾向基本一致。实验数据与理论出现分歧可能在于，电子屏蔽效应的两种影响，其使得有效屏蔽势低于库仑势垒，从而缩短隧道穿透长度，a衰变半衰期缩短；同时其又使得a衰变能降低，反而增加了隧穿长度，所以a衰变半衰期实际上缩短较为有限。

对于处于非金属环境下的210Po样品，在常温与超低温条件下半衰期在 3%的实验误差范围内保持不变。

1 Wang B, Yan S, Limata B, et al.Change of7Be electron capture half-life in metallic environment [J].Eur Phys J,2006, A28:375–377

2 Limata B, Raiola F, Wang B, et al.First hints on a change of the22Na b decay half-life in the metal Pd [J].Eur Phys J, 2006, A28:251

3 Zeng Sheng, Spillane T, Raiola F, et al.Measurement of198Au b-decay half-life in metal Au at low temperature[J].At Energy Sci Technology, 2009,43:481

4 Raiola F, Spillance T, Limata B, et al.First hint on a change of the210Po alpha-decay half-life in the metal Cu[J].Eur Phys J, 2007, A32:51–53

5 Severijins N, Belyaev A A, Erzinkyan A L, et al.a-decay half-life of253Es in metallic Fe at temperatures between4 K and 50 mK [J].Phys Rev, 2007, C76:024304

6 Pierre S, Cassette P, Branger T, et al.On the variation of the210Po half-life at low temperature [J].Applied Radiation and Isotopes, 2010, 1467–1470

7 Segre E.Proceedings of the American Physical Society [J].Rev Phys, 1947, 71:274

8 Daudel R.Alteration of radioactive periods of the elements with the aid of chemical methods [J].Rev Sci,1947, 85:162

9 Raiola F, Burchard B, Fulop Z, et al.Electron screening in d(d, p)t for deuterated metals: temperature effects [J].J Phys, 2005, G31:1141

10 Kettner K U, Becker H W, Strieder F, et al.High-Z electron screening: the cases50V(p, n)50Cr and176Lu(p,n)176Hf [J].J Phys, 2006, G32:489