李玉芳,刘华彦,黄海凤,卢晗锋,陈银飞 (浙江工业大学化学工程与材料学院,绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地,浙江 杭州 310014)

NO在分子筛ZSM-5催化剂上催化氧化动力学研究

李玉芳,刘华彦,黄海凤,卢晗锋,陈银飞*(浙江工业大学化学工程与材料学院,绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地,浙江 杭州 310014)

研究了常温下NO在疏水型高硅分子筛ZSM-5上的氧化反应. 结果发现,NO在分子筛ZSM-5表面氧化的同时,伴随着明显的吸附过程,待吸附饱和后释放出NO2.相比于活性炭,高硅分子筛ZSM-5上NO氧化受水汽影响较小,303K饱和湿气下,NO稳态转化率只比干气下降低6%.在排除内、外扩散影响的条件下,于等温积分反应器中研究了稳定阶段NO氧化的本征动力学,根据不同温度下X～W/FA0及NO分压数据,计算了反应速率,建立简化的动力学模型并获得了反应速率方程,结果表明其拟合复相关系数较高.

分子筛ZSM-5；疏水性；常温；NO氧化；本征动力学

氮氧化物(NOx)是造成酸雨、光化学烟雾、破坏臭氧层的主要物质之一,其中 NO是主要污染物,占NOx总量90%以上[1].NO的难溶性给液体吸收法脱除NOx带来极大挑战.因此常采用氧化法将部分NO氧化成NO2,以便脱除(NO2/NOx= 50%～60%为最佳脱除率所需值)[2-3].一种是采用氧化剂如NaClO2[4]、H2O2[5]、ClO2[6]、O3[7]等的直接氧化,由于需加入较为昂贵的、且为纯消耗的氧化剂,处理成本较高.另外一种是以废气中的O2为氧化剂,借助于催化剂作用的催化氧化[1].从经济的角度来看,后者是一种更具发展前景的NO消除技术.硝酸制造……