卿云花 郑琪珊 刘萌萌 刘 佳 张 燕 冯丫娟 黄丽华

(福建省职业病与化学中毒预防控制中心,福建 福州 350000)

随着经济发展和生态环境建设需要,作为绿色能源,核电的发展具有重要的战略意义[1-2]。与此同时,如何在满足发展需求的情况下保证核电安全运行,是一个永恒的课题[3-4]。通过对核电周围环境介质进行放射性监测,及时掌握核电厂运行状况,是保证核电安全运行公认的手段之一[5-6]。尤其在日本福岛核事故发生后,环境放射性监测几乎出现在所有核事故报告中,成为了世界共同关注的话题[7]。

漳州核电厂是我国《核电中长期发展规划(2011—2020年)》项目之一,项目位于福建省漳州市云霄县,6台百万千瓦级压水堆核电机组一次规划、分期建设。第一期工程建设1、2号机组,且采用“华龙一号(HPR1000)”自主化先进三代压水堆核电技术。为掌握核电厂运行前周边环境生物中的放射性水平及科学评价核电厂运行后对周围环境的影响,环境中生物样的放射性水平本底调查项目是核电厂运行前必须完成的工作。为此,2018年福建省职业病与化学中毒预防控制中心对漳州核电厂展开运行前周围生物样中γ放射性本底水平调查。

1 材料与方法

1.1 样品采集与制备

根据前期样品采集点方案设计,生物样品分为陆生生物和水生生物。在采样过程中,陆地取样半径30 km,海洋取样半径为10 km,且在西南风、东北风及排放口下游1～10 km范围内重点布点采集[8]。本轮监测分别在15个不同地点,共采集7大类15个样品,样品采集点如表1所示。

表1 样品采集点

采集的15个样品初始状态除大米为干样状态外,其他样品均为鲜样状态。为满足样品测量分析要求,对采集后样品进行前处理。结合样品物理属性、储存方式及待分析核素半衰期等,在样品制备时参考相关标准规范,对采集的15个样品分别进行前处理[9-11],并烧成灰样后装入样品盒中。在样品前处理过程中,先对对样品中的晚稻、海蛏和海虾去壳,海蟹不去壳,鸡肉、海鱼去骨头,地瓜去皮,杨桃和芭乐不去皮进行清洗,空心菜、春菜和盖菜去根、去黄叶后进行清洗,紫菜和芦笋进行清洗等预处理。蔬菜类、水果类、紫菜、芦笋清洗沥干水分后称取鲜净总重,带壳类样品经去壳后称取鲜净总重。经过预处理后的样品放于鼓风干燥箱烘烤,温度控制在105 ℃左右,烘干后的样品装于瓷蒸发皿,后转于马弗炉中灰化。在灰化过程中,根据样品种类设置相应低于着火点温度后慢慢升温,使样品进入炭化阶段,待无烟后,温度缓慢升高至400 ℃,待样品无明显黑色炭点后停止灰化,样品冷却后从马弗炉中取出,并称取灰净总重。大米在炭化、灰化前用2.5%～3%的NaHCO3浸泡24 h,再放进马弗炉,保证其充分灰化。灰化后的样品过80目筛后装于规格型号为φ75 mm×H35 mm的样品盒中称净重,最后放置恒温箱中静待数周,以备测量。

1.2 γ能谱测量系统和样品检测

本轮采集的15个样品均采用美国ORTEC公司生产的GEM-MX7080P4实验室高纯锗(HPGe)γ能谱仪进行γ核素分析。高纯锗γ能谱仪的探测器置于壁厚10 cm、内腔φ27.5 cm×H41.2 cm的复合屏蔽铅室内,其相对3"×3"NaI(Tl)晶体的探测效率为76%,能量分辨率(FWHM)为1.9 keV(1332 keV),积分本底为134.4 cpm(50～2000 keV)。

为定量分析样品中放射性核素,本实验室先采用了60Co、137Cs、152Eu三个点源对高纯锗γ能谱仪进行能量刻度,并对获取的峰位和能量做最小二乘法拟合,然后利用效率刻度标准源通过效率曲线法分析样品中的放射性水平[10-11]。考虑核电厂运行后日常监测工作与本底调查工作的衔接性和可比性,本项目除对样品中134Cs、137Cs、58Co、110mAg、60Co等5种人工放射性核素进行γ能谱分析外,还对样品中的238U、232Th、226Ra、40K等4种天然放射性核素进行分析。

γ能谱监测项目实质是利用放射性效率刻度标准源对样品进行相对分析的一个过程。因此,为保证监测质量,待分析样品的几何形状、样品成分及质量均应与放射性效率刻度标准源一致。然而,本项目待分析样品的种类多,不同样品之间的成分各异,密度不同,且部分待分析放射性核素存在半衰期短或级联符合等特点。因此,保证每个样品组成成分和效率刻度标准源一致且每个效率刻度标准源包含所有待分析核素,这不论从源管理方面还是从经济效益方面考虑都不合适。但是,唐碧华等[12]研究表明,在样品体积和质量与效率刻度标准源基本一致情况下,利用与样品成分不一致的效率刻度标准源分析样品时,除对特征能量峰在200 keV以下的核素有一定影响外,对其他核素的分析影响不大。且本项目分析的核素基本在200 keV以上,因此,在保证待分析样品和效率刻度标准源质量基本一致的条件下,本次测量均利用样品规格为φ75 mm×H35 mm、质量为108.68 g的蔬菜灰体标准源通过效率曲线法对样品进行放射性水平分析,样品的测量时间24h。由于效率刻度标准源中232Th对40K有干扰,所以在效率曲线拟合时对效率刻度源中的40K效率进行修正。

为减少样品测量过程中环境本底对样品分析带来的干扰,取与蔬菜灰体标准源规格型号相同的空样品盒进行72 h本底测量。

2 结果

本轮采集的15个生物样品的γ放射性核素活度浓度如表2所示,所有数据均统一校正到样品采样日期。由表2可知,所分析样品中,除在海蛏中检测到238U外,其余样品均未检测出238U。同时,样品均检测出232Th、226Ra、40K 3种天然放射性核素。相比其他品类样品,海产品中的232Th和226Ra含量较高,尤其海蟹中的232Th和226Ra含量高达5.04 Bq/kg(鲜)和1.67 Bq/kg(鲜)。样品中除部分可检测出137Cs外,剩余样品均未检测出其他人工放射性核素,且可检测出的137Cs主要集中在家禽家畜类、粮食类、蔬菜类样品中,含量较低。

表2 生物样品中γ放射性核素活度浓度 单位:10-2Bq/kg(鲜或干)

由表3可知,相比232Th、226Ra这两种天然放射性核素,40K的平均活度浓度较高,尤其在海藻类中的活度浓度最高。相比其他样品种类,本次调查中家畜家禽肉类中的137Cs活度浓度相对较高。

表3 不同样品种类γ放射性核素活度浓度 单位:Bq/kg(鲜或干)

3 质量控制

在漳州核电厂周围生物的放射性核素本底调查中,关于γ谱的测量分析分别采取了实验室外部和实验室内部质量保证措施。其中,实验室外部措施主要是每年定期参加中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所开展的全国放射性核素γ能谱分析能力比对,自2014年来,每年都顺利通过盲样比对;实验室内部主要措施有实验室人员比对和该批次样品的平行样测量分析。其中,实验室人员比对结果均符合实验室内部质量控制要求。平行样品测量结果如表4所示,两个样品结果很接近。

表4 紫菜样及其平行样活度浓度 单位:10-2Bq/kg(鲜)

4 讨论

①从本次监测结果看,相比国内其他省份调查结果[13-14],本轮所分析的福建省样品可检出的226Ra含量普遍高1个量级,这与杨孝桐等[15]研究发现福建土壤中226Ra含量高于全国平均水平,且由于镭在生物体中代谢特性类似钙,因此在各类食物中226Ra含量亦高的结论相符。虽然部分样品中232Th、40K含量相对较高,但基本与国内生物样品中放射性水平相当[16-17]。

②本轮海蟹中232Th和226Ra的活度浓度较高,相比其他海产品高很多,这可能是因为在前处理环节未对海蟹去壳处理。此外,相比其它品类样品,家禽家畜肉类中的137Cs含量较高,可能是因其所处食物链级别较高,137Cs可能得到浓集的缘故。

③相比杨孝桐[18]关于福建省食品中人工放射性水平调查结果,本次调查中的猪肉、晚稻、空心菜、盖菜、紫菜样品中可检测出的人工放射性核素137Cs低1个量级,但和国内其他省份核电厂相比,基本在同一水平[16-17]。这反映了福建省环境中的137Cs的浓度随着时间不断衰减,呈现逐年下降趋势。

5 结论

本轮监测的部分样品可检出天然放射性核素238U和232Th,所有样品均可检出天然核素226Ra和40K,可检出的238U、232Th、226Ra、40K的活度浓度范围分别为0.12 Bq/kg、0.07～5.04 Bq/kg、0.07～1.67 Bq/kg、23～151 Bq/kg。本次监测中,除部分样品可检出人工放射性核素137Cs外,所有样品均未检出其他所分析的人工放射性核素,样品中所检出的137Cs活度浓度范围为0.007～0.07 Bq/kg。本次所分析的样品可能因地质因素、种植(养殖)方式、样品对核素的选择性富集和代谢情况各异,而导致样品间同种放射性核素在活度浓度上存在差异。样品中除226Ra含量较高外,其他放射性核素相比国内已有的调查结果,其活度浓度处于同一水平。