姚俊辉，陶明，郭陈响

(1.中南大学资源与安全工程学院，湖南长沙，410083；2.新疆大学地质与矿业工程学院，新疆乌鲁木齐，830001)

致密砂岩气已经成为我国非常规天然气的重要组成部分[1-3]。由于致密砂岩储层发育微米或纳米级孔喉和富含高黏土矿物，含水饱和度较低，毛管力强，因此，侵入的液相极易在孔隙结构中吸附滞留造成水锁损害[4-6]。致密砂岩气藏在开发过程中的水锁损害率一般为70%～90%[7-9]，液相侵入会导致储层渗透率大幅度降低，如当储层含水饱和度为80%时，气相相对渗透率几乎降为0[10]。水锁损害会导致气体产能大幅度下降，甚至发生不产气的极端情况。

目前，解除储层水锁损害的常见方法是通过化学手段对吸附滞留水相进行返排，但致密砂岩储层的物性特征导致化学溶剂难以注入储层，因此，化学手段对解除致密砂岩储层水锁的效果并不理想[11]。为了寻找有效解除水锁的方法，研究者尝试通过预热地层产生的蒸汽压力来驱替储层中吸附滞留的水相。但传统的地层加热是通过热传导的方式将热量层层传递至水锁区域，能量利用率较低，并且当其遇到断层等地质阻碍时，加热范围非常有限。微波加热作为一种绿色、高效的热处理技术具有体积加热的特点，因此，可以忽略不良地层地质因素对热量传导过程带来的影响。此外，微波会优先对多孔岩石介质中的水分进行加热，这会进一步提高微波的能量利用效率。SEEHRA 等[12]发现微波加热的干燥效率比传统的传热加热效率高1 个数量级，而FU 等[13]则发现在相同加热效果下，微波加热的单位能耗远比传热加热的能耗低。此外，许多研究已经证实微波辐射能够显著改变岩石的孔隙结构，增大岩石的孔隙体积，这会进一步为水分的转移和渗透提供更大的活动空间[14-18]。微波加热具有高效、节能、易控、安全等优点，通过微波预热地层解除水锁损害是一种理想的热处理方法。目前，关于微波干燥特性的研究主要采用多模谐振腔进行微波实验，放置于腔内的岩石样品由于吸收不同方向的反射微波导致岩石样品被过度加热，对应的实验结果难以反映微波注热技术的现场效果。在微波预热地层的工程现场，微波源前方是无限的岩石介质，微波在岩体内单向传播的同时将岩石内的水分转变为水蒸气，导致微波在很短的传播距离内被吸收，但随着储层含水饱和度降低，微波的传播范围又会进一步扩大[19]。因此，研究满足工程应用场景的微波干燥特性对解除储层的水锁损害具有重要的实际意义。本研究为模拟微波预热地层的工程场景，实验前对致密砂岩样品进行预处理。在微波加热过程中，利用核磁共振技术测试岩石样品的含水量，以揭示微波作用下致密砂岩孔隙水的迁移规律，研究微波对饱水致密砂岩的干燥效果及微波的干燥机制。

1 核磁共振的原理

核磁共振测试(NMR)利用低频磁场和短脉冲间隔计算高频电磁波作用下氢质子的弛豫时间，是一种研究材料中水分状态和含量的定量测试方法[20]。与常规测量材料中水分含量的质量法相比，核磁共振测试可以消除加热过程中由于个别矿物质挥发而带来的实验误差，同时探测岩石内部的水分分布。目前，核磁共振技术已经在岩土工程领域得到广泛应用，但主要研究集中在岩石孔隙结构的表征[16]、储层渗透率[15]和岩石损伤[21]的分析方面，而利用核磁共振技术研究微波作用下岩石中水分迁移的研究较少，有限的研究也只局限于调查微波辐射时间、微波功率和样品质量对微波干燥能力的影响[22-23]，缺少对微波作用下岩石内部水分分布随时间和空间变化的深入研究。在核磁共振测试过程中，外部磁场的施加使氢磁矩定向排列并产生偶极矩，偶极矩的振幅与氢原子数成正比，可以用横向弛豫时间图谱(T2图谱)进行表征[17]。根据核磁共振基本理论[24]，弛豫时间与扩散弛豫时间、体积弛豫时间和表面弛豫时间的关系为

式中：T2为总弛豫时间，ms；T2B为体积弛豫时间，ms；T2S为表面弛豫时间，ms；T2D为扩散弛豫时间，ms。

在低均匀磁场和短脉冲环境下，核磁共振的总弛豫时间T2主要为在水岩界面处的表面弛豫时间，而表面弛豫时间为与孔隙表面体积比有关的函数。在这种情况下，式(1)可以简化为

式中：ρ为横向弛豫强度的常数；S为孔隙表面积，μm2；V为孔隙体积，μm3。

2 实验材料和方法

2.1 岩样和设备

实验中采用的红砂岩样品来自于四川盆地川西地区的致密砂岩气藏，核磁孔隙率为6.99%～7.90%。微波实验采用由4个功率为1.5 kW的磁控管和1 个封闭金属腔组成的多源多模微波加热系统，该系统的微波功率在1～6 kW 范围内连续可调。

2.2 样品预处理

在微波预热地层的工程现场，微波在地层内的传播符合微波在自由空间传播的特点，即：微波在传播过程中不断被岩石中的水分和矿物质所吸收，导致微波能量不断发生衰减；由于金属腔对微波的反射作用，放置于多模谐振腔内的岩石样品吸收来自不同方向的反射微波，导致岩石样品被均匀加热。因此，研究符合现场实际的微波除水效果，重点是让微波在岩石样品内部进行单向传播。

为控制微波在岩石样品内的传播路径，实验中对致密砂岩样品进行以下预处理：

1)从完整性良好的砂岩块中提取岩芯，并将其切割打磨成9个直径为50 mm、高度为20 mm的圆柱状样品，为便于区分，简称此圆柱状样品为岩芯塞。岩芯塞无可见裂纹，加工精度为±1 mm。

2)将岩芯塞按顺序堆叠为圆柱状砂岩样品，并分别用厚度为10 mm 和0.1 mm 的陶瓷纤维棉和铜箔进行包裹。

陶瓷纤维棉的作用是在测温环节中对样品进行保温以保证数据的准确性，其本身不具备吸水性，因此，不会在后续称重环节产生实验温差。处理后的砂岩样品在微波腔体内仅受到样品轴向方向(Z方向)的微波穿透，原本作用于样品侧面(X和Y方向)的微波被铜箔反射，如图1所示。此外，由于堆叠后的岩芯塞间距远小于微波波长(12.2 cm)，因此，微波在样品中传播时，在岩芯塞之间的能量损失可以忽略不计。

图1 实验中的微波传播路径Fig.1 Microwave propagation path during microwave heating

2.3 实验流程

已有研究表明，高功率的微波加热更有利于微波干燥，因此，本实验采取功率为6 kW的微波加热。在微波加热过程中，利用苏州纽迈公司生产的核磁共振分析与成像系统(AniMR-150)探测样品中的水分。核磁实验在共振频率为21 MHz和温度为32 ℃的环境下进行。具体的实验设备和主要流程如图2所示。具体流程为：

图2 实验设备与流程Fig.2 Experimental equipment and procedure

1)对红砂岩样品在50 ℃的温度下干燥24 h，随后立即进行核磁测试和称质量；

2)对干燥红砂岩样品真空饱水6 h，随后立即进行核磁测试和称质量；

3)对饱水砂岩样品分别加热30，64，98，132和156 s，随后立即进行核磁测试和称质量。

需要说明的是，64 s为累计加热时长，其含义是在上一次加热30 s后取出样品完成核磁测试，然后对样品加热34 s再次进行核磁测试。后续加热至98，132和156 s分别进行核磁测试。

3 结果分析

3.1 样品预处理法的实验验证

微波作为电磁波谱的一部分，在通过自由空间中的介电材料时发生衰减。微波从材料表面衰减到初始能量1/e的深度被定义为穿透深度，它与电磁波的频率和材料的介电常数有关。对于岩石介质，损耗因子小于介电常数，微波对岩石的穿透深度可以用下式计算[25]：

式中：z为穿透深度(m)；λ0为微波波长(m)；ε′为材料的介电常数；ε″为材料的损耗因子。

岩石材料吸收微波后导致温度升高，根据热力学定律，温度升高到一定程度所需的能量由下式计算[26]：

式中：P为所需能量，J；ρ为材料的密度，kg/m3；cp为材料的比热容，J/(kg·K)；ΔT为材料的温度差，K；Δt为加热的时间差，s。

当岩石暴露于开放波导发射的微波时，微波穿透深度内岩石材料中的能量密度呈指数下降[27]：

式中：P(z)为深度z处的能量密度，w；P0为入射能量密度，w；z0为微波的穿透深度，m。

微波的穿透深度与功率无关(式(3))，微波场中的岩石材料由于吸收微波能而温度升高，并随微波穿透深度增加呈指数衰减(式(4)和(5))。为验证样品预处理方法的有效性，对干燥状态下20 个直径为50 mm、高度为20 mm 的岩芯塞按照2.2 节中步骤进行预处理，随后分别在1～6 kW的微波功率下对处理后的岩石样品加热120 s，实验结束后，立即利用手持式测温枪(Hima AT800)在90 s内测量岩芯塞表面温度。测温实验重复3次，最终温度取平均值，得到的测温曲线如图3所示。

图3 样品内部的温度梯度Fig.3 Temperature gradient inside sample

从图3可见：岩芯塞的温度随微波在岩石样品中的传播呈指数下降；在不同微波功率作用下，实测的微波穿透深度保持恒定，大约为16 cm(图3中的黑色实线)。实验结果和理论分析结果一致，表明实验中对样品预处理法获得的温度分布符合微波在自由空间传播的特点。值得注意的是，微波在样品底部的反射产生了驻波效应，提高了加热效果(图3中的黑色虚线区域)，这与文献[28]中的数值模拟结果一致。

3.2 水分迁移规律和机制

对饱水岩芯塞微波加热的实验结果表明，位于砂岩样品底部的4个岩芯塞温度偏高，因此，本文只对位于样品上端的5 个岩芯塞(2，4，6，8 和10 cm处)进行研究(见图4)。

图4 样品在腔体中的位置Fig.4 Location of sample in cavity

图5所示为样品中不同位置岩芯塞在不同干燥时间下的T2图谱。为了研究方便，本次研究定义弛豫时间小于10 ms的孔隙为较小孔隙，弛豫时间大于10 ms 的孔隙为较大孔隙。从图5可见：实验采用的5 块岩芯塞的T2图谱呈现典型的双峰型分布，说明砂岩样品具有相似的孔隙分布特征；图谱中右侧波峰高于左侧波峰，说明实验样品的孔隙系统以较大孔隙为主；波峰之间的波谷稍低于左侧波峰，表明实验样品的孔隙系统具有良好的连通性；2 cm 处的岩芯塞在微波干燥30 s 后，较大孔隙对应的孔隙信号明显衰减，且T2曲线的右侧分布范围收缩，说明较大孔隙中的水分在微波作用下由液相转变为气相，并在蒸汽压力作用下首先从砂岩中扩散，失去水分的孔隙又为后续水蒸气的迁移和渗透提供了活动空间；微波干燥64 s后，较大孔隙中的水分含量不断减少，较小孔隙中的水分也开始蒸发；随着微波干燥继续进行，砂岩样品内赋存的水分不断被去除，但水分含量的变化程度不断减小；当微波干燥进行至132 s时，砂岩内的水分含量基本保持恒定，说明6 kW微波所携带的能量无法将砂岩样品内剩余的水分完全去除，此时，微波的干燥能力已达到极限。值得注意的是，T2图谱的曲线形状在微波干燥过程中基本保持不变，基本呈现双峰型的分布特征，即使在完全干燥的状态下依然存在大孔隙中水分对应的孔隙信号，导致这种现象的原因可能是：致密砂岩孔隙系统较复杂，其中较大的盲孔或者闭孔锁住了部分水分，现有6 kW微波的能量水平较低，无法使被困的水分突破孔隙壁的封锁而滞留于孔隙内部；此外，在核磁共振测试过程中，大孔隙粗糙表面包含的微小孔隙体积也常被作为大孔隙体积的一部分，导致实验结果存在误差[29]。

与水相比，砂岩样品中的石英和长石是较弱的微波吸收介质，微波实验中的微波能主要用于砂岩内水相的变化。在微波作用下，较大孔隙中的水分率先突破孔隙结构的阻碍而散失，而较小孔隙中的水分依然滞留于砂岩内部。致密砂岩中的较大孔隙主要为分布于长石和石英颗粒周围的粒间孔隙[30-32]以及由长石颗粒或者岩石碎片内部溶蚀产生的粒内孔隙[33-34]；较小孔隙则赋存于黏土内部[35-36]。由于黏土的亲水性和小孔隙吼道较强的毛管力，导致砂岩微孔里的水分在微波的刺激下较难脱离孔隙结构的束缚而继续滞留于砂岩内部，因此，微波对大孔隙中的水分去除效果更好。当微波实验进行到98 s时，砂岩样品中的较大孔隙基本处于干燥状态。随着砂岩中的孔隙水转变为水蒸气从砂岩样品中不断逸出，微波的干燥范围进一步扩大。图5表明：随着微波干燥时间增加，岩芯塞中水分含量不断减少，但减少的幅度随微波作用范围扩大而不断降低。

图5 样品不同位置的T2图谱Fig.5 T2 spectrum of different locations in sample

利用核磁共振技术测定岩石中水分的含量，必须揭示T2图谱积分面积与含水量之间的关系[37]。实验中，通过高精度电子秤(精度为0.01)获得加热后岩芯塞中的含水量(见表1)。本文以2 cm处的岩芯塞为例，求解获得T2图谱积分面积与含水量之间的关系：

表1 2 cm处岩芯塞不同加热时间后的含水量Table 1 Water content of core plug at 2 cm after different heating time

式中：S为图谱积分面积；A为Ti处的孔隙信号振幅；Ti为水溶液的横向弛豫时间，ms。

图6所示为样品2 cm 处的岩芯塞在不同加热时长下的T2图谱以及图谱面积和含水量之间的拟合结果。从图6可见含水量与图谱面积呈线性关系，相关系数为0.997 05，表明拟合效果很好，线性拟合方程可以表示为

图6 2 cm处岩芯塞的T2图谱与含水量的对应关系Fig.6 Correspondence between T2 spectra and water content of core plug located at 2 cm of sample

式中：M为岩石样品中的含水量，g；S为T2图谱的积分面积。

3.3 微波的干燥机制和效果

微波是频率为300 MHz 至300 GHz 的电磁波，其加热效果与目标材料的介电性能密切相关，微波加热相较于常规加热具有选择性加热的特点。因此，对于岩石这种混合材料，微波会优先被岩石内具有高介电损耗的物质所吸收，同时释放出热量。实验中，砂岩样品的主要矿物质成分为石英、长石和黏土类矿物，均属于较弱的微波吸收介质，微波通过它们时发生的损耗可以忽略不计。孔隙中的水分作为一种高损耗介质，吸收微波后水分子瞬间发生极化，然后以每秒数亿次的速度作来回往复运动，分子间相互碰撞和摩擦产生的热能使孔隙水转变为水蒸气。孔隙水相态改变导致岩石内外的气压不再平衡，岩石内部的高压水蒸气通过孔隙之间的吼道向较低压力的梯度方向(岩石外)运移，直至岩石内外压力一致。因此，在微波干燥初期，微波会在很短的传播距离内被岩石中的水分所吸收，但随着孔隙水变成水蒸气后不断外排，微波的干燥范围进一步扩大。因此，微波的干燥能力可以由微波的传播距离和干燥时间进行表征。

为研究微波对致密砂岩的干燥效果，利用式(7)和(8)计算微波干燥后岩石样品的含水率。

式中：ω为岩石含水率，%；Mi为微波干燥后的样品中的含水量，g；M0为饱水状态下的样品中的含水量，g。

图7(a)和图7(b)所示为微波干燥时间对致密砂岩含水率和干燥速率(vt)的影响，而图7(c)和图7(d)所示为微波传播距离对致密砂岩含水率和干燥速率(vs)的影响，其中，干燥速率vt和vs计算式为：

式中：vt为考虑时间因素的干燥速率，单位为10-2%/s；vs为考虑距离因素的干燥速率，单位为10-2%/cm；t为微波的干燥时间，s；s为微波在致密砂岩中的传播距离，cm。

从图7(a)和图7(b)可以看出：微波的干燥速率在加热前60 s内急剧降低，岩石样品的含水率在微波的传播范围内也由饱水状态的100%降低至50%以下；随着干燥过程继续，干燥速率曲线变缓并逐渐趋于平稳(接近0)，因此，在随后100 s内样品的含水率最多只降低了20%，剩下10%～30%的孔隙水则滞留于致密砂岩的孔隙内部，无法被功率为6 kW 的微波去除。图7(c)和图7(d)表明加热初期的100 s 致密砂岩的含水率在10 cm 的微波传播距离内显著降低，加热100 s后岩石样品的底部(6～10 cm)的干燥速率基本为0；继续加热时，含水率也基本保持不变(25%左右)。

图7 微波对砂岩样品的干燥效果Fig.7 Drying effect of microwave on sandstone sample

以上结果表明：岩石中的孔隙水对时长的敏感程度更高，在功率为6 kW的微波作用下，可以在100 s 内基本去除致密砂岩内部10 cm 之内的水分；若需要继续去除剩余10%～30%的水分，继续增加微波的干燥时间不可行，需要往目标砂岩内注入更高能量密度的微波。

上述研究结果表明：在一定能量密度微波作用下，微波的干燥效果主要由微波的干燥时间和传播距离所决定，换句话说，致密砂岩含水率是干燥时间和传播距离的函数。为了确定这种关系，采用poly 函数对致密砂岩含水率在时间和空间中的分布进行曲面拟合，结果如图8所示。拟合优度为0.999 81，表明变量之间相关性良好，致密砂岩含水率的函数关系式为

图8 曲面拟合结果Fig.8 Surface fitting results

需要注意的是，本次实验的研究结果只针对6 kW微波功率作用下双峰型孔隙结构的砂岩样品，而微波功率、岩石内部的孔隙结构都会影响微波的干燥效果。因此，全面评价微波技术对含水致密砂岩储层的除水效果还需针对特定的目标岩体进行具体分析，从而为微波除水技术的工程应用提供指导。

4 结论

1)由于毛管力的作用和黏土的亲水性导致砂岩中的水分难以脱离较小孔隙的束缚。对一定能量密度的微波而言，其干燥能力存在1 个时间阈值，超过时间阈值的微波加热无法继续提高微波的干燥效果，应注入更高能量密度的微波以提高微波干燥效果。

2)建立了致密砂岩T2图谱面积与含水量之间的线性关系，发现岩石中的含水率随干燥时间和传播距离的增加而减少，而且岩石中的水分对时间的敏感程度更高。功率为6 kW的微波加热100 s后可以基本去除10 cm 致密砂岩内70%以上的水分。通过对干燥时间、传播距离和含水率的三维空间分布进行拟合，确定了以poly 函数为基础的致密砂岩含水率与微波干燥时间和传播距离的关系。