肖启涛 廖远珊 刘臻婧, 胡正华

0 引言

湖泊作为内陆水体的重要组成部分,与陆地生态系统发生强烈的物质和能量交换,也是流域碳等的主要汇集场所．因此,湖泊是全球碳循环的重要结构单元,其碳通量研究已成为全球碳循环研究的前沿和热点问题[1-3]．碳生物地球化学循环过程在湖泊生态系统异常活跃,大量内源或者外源型碳在湖泊中经历分解、固定、埋藏和输出等过程,致使湖泊呈现出极其显著的碳源和碳汇等功能,影响区域和全球碳收支[4-6]．

湖泊水体中碳的赋存形态主要有溶解有机碳(DOC)、溶解无机碳(DIC)、颗粒有机碳(POC)和颗粒无机碳(PIC),其中DOC是主要的有机碳．DOC是湖泊生态系统食物网的重要组成部分,也是湖泊生态系统结构和功能的重要调节器[7-8]．水体DOC按其来源可分为外源性和内源性DOC,外源性DOC主要来自于流域输入,内源DOC主要来自于浮游植物光合作用产物的释放等[8-9]．相关研究表明在贫营养湖泊中,DOC来源主要以外源输入为主[10],但在富营养化湖泊中,蓝藻暴发可促使DOC含量升高,DOC以内源性为主[11]．另外,研究发现因富营养湖泊中蓝藻大量增值,其DOC含量要显著高于其他湖泊[12-13]．考虑到全球湖泊普遍面临着富营养化问题,且湖泊蓝藻暴发呈现增长趋势[14],为深入掌握湖泊碳循环机理和准确估算湖泊碳收支,藻型湖泊DOC来源、生物地球化学过程及其对浮游植物水华过程的响应需要进一步探究．

湖泊水体DOC丰富程度对温室气体产生和排放具有重要影响[15-16]．水体甲烷(CH4)产生和排放与DOC紧密相关,众多研究表明CH4与DOC浓度呈显著的正相关关系[1,17-18]．水体DOC既可作为底物为CH4产生提供碳源,同时高DOC使水体中氧气消耗快,减少CH4的氧化消耗[15,19-20]．富营养湖泊是全球CH4的热点排放区域,受到越来越多的关注[21]．在富营养化湖泊中,营养盐等生源要素累积可刺激CH4产生和排放[22-23],但同时藻类增殖提高了新鲜DOC含量,大量新鲜DOC很易降解并产生大量CH4气体[20,24]．富营养湖泊DOC积累及其营养负荷对CH4排放的影响模式需要进一步明晰．

太湖位于我国长江中下游区域,是我国第三大淡水湖泊,同时也是湖泊水体出现富营养化问题最早的湖泊之一．近些年太湖蓝藻暴发频次和暴发范围均有明显上升趋势[25-26],其碳循环及其控制过程也受到了极大的关注[27-31]．本研究以太湖为研究对象,基于为期一年的逐月野外调查,探讨藻型湖泊DOC变化特征及其对CH4排放影响,以期为深入掌握富营养化湖泊碳循环过程的控制机理及其CH4排放的调控过程提供科学依据．

1 材料与方法

1.1 研究区域

太湖水域面积为2 400 km2,平均水深为2 m,是典型的亚热带大型浅水湖泊．太湖流域横跨三省一市(江苏省、浙江省、安徽省和上海市),整个流域面积高达36 895 km2,流域内水系发达,河网密布,河道长度高达1.2×105km．另外,太湖及其流域受季风气候影响,四季分明,光照充足,温热条件好,降雨充沛,年降水量约1 154 mm,夏季降水多且频繁[32]．近几十年来,由于流域经济的快速发展以及湖泊资源的不合理利用,太湖水体富营养化严重,蓝藻水华频繁暴发．太湖水体生态和环境空间分异极大,藻型湖区和草型湖区共存[27-28]．草型湖区主要位于太湖的东部(图1),水生植被丰富,水质良好,部分水域清澈见底．根据污染负荷输入和富营养化程度等,太湖藻型湖区可划分为5个部分,即梅梁湾、西北湖区、贡湖湾、湖心区和西南湖区(图1).其中:梅梁湾位于太湖北边,是一个半封闭的湖湾,入湖河流给该区带来了较大的外源负荷输入;西北湖区周边有大量的入湖河流,入湖水量最多,同时入湖河流携带大量外源污染物汇集在该湖区;贡湖湾位于太湖的东北角,连接太湖流域“引江济太”的重要调水通道;湖心区域面积较大,水域开阔,受人为活动影响相对较低;西南湖区连接太湖主要的入湖河道,换水周期快,是浮游植被和沉水植被的过渡区．

图1 研究区域及采样点位介绍Fig.1 Geographic locations of study sites

1.2 水样采集和分析

本研究在太湖梅梁湾、西北湖区、贡湖湾,湖心区域和西南湖区等藻型湖区均匀设置21个采样点位(图1),进行为期一年的连续采样．在梅梁湾、西北湖区、贡湖湾,湖心区域采样频次为每月一次,西南湖区采样频次为每季度一次．每次采样时,基于GPS精准定位,到达每个采样点位采集水样,用于水体溶解有机碳(DOC)分析．每次采样前先用待采湖水冲洗采样瓶,样品采集完成后,放入带有冰块的冷藏箱里,运回实验室水样经GF/F膜过滤后,通过总有机碳分析仪测定DOC含量．

另外,在每个点位采集水样用于溶解CH4含量分析．采样时保证水面没有扰动,采集水表以下约20 cm处水样,装入已用待采水样冲洗的玻璃瓶中(体积为300 mL),待玻璃瓶装满水样后立即用丁基胶塞密封,确保瓶内无气泡．同时为保证气密性,用封口膜密封瓶塞和玻璃瓶的接口．采集水样在野外保存在冷藏箱中,带回实验室后立即进行预处理,处理流程如下:每个水样先用100 mL的高纯氮气(摩尔分数≥99.999%)顶空,然后剧烈摇晃5 min,摇晃完成后将玻璃瓶静置,使CH4气体在玻璃瓶顶空部分(气相)和剩余水样 (液相)之间达到动态平衡,最后用带有三通阀的针筒抽取顶空中的CH4气样,通过气相色谱仪测量其浓度．基于气相色谱仪测量的浓度,利用物料守恒原理计算水样溶解CH4的原始浓度[33]．基于野外采样获取的水体溶存CH4浓度,本研究利用水-气界面扩散模型计算CH4扩散通量(Fm,mmol·m-2·d-1):

Fm=0.001×k×(Cw-Ceq)，

(1)

式中:0.001是单位转换系数;Cw为水体CH4溶存浓度(nmol·L-1),由顶空平衡法计算得到;Ceq为特定温度下大气CH4浓度与水体表面CH4气体达到平衡时的浓度(nmol·L-1);k是水-气界面CH4气体的交换系数．已有研究表明在大型湖泊中,水-气界面气体交换系数k值主要受风力驱动[34],因此本研究基于观测的风速计算水-气界面CH4气体交换速率,计算公式[35]为

(2)

式中:0.24是单位转换系数;Sc是无量纲CH4气体施密特数,与水温相关;n是与风速相关的系数;U10是10 m 高度的风速 (m·s-1),根据粗糙度和仪器的观测高度计算得到[32],同步风速数据由太湖中尺度通量观测网络提供[28]．计算得到CH4扩散通量为正值时表征水体是向大气CH4的排放源．

1.3 辅助观测

1.4 数据分析

分湖区(梅梁湾、西北湖区、贡湖湾、湖心区域和西南湖区)统计分析观测数据以及计算得到的数据,采用相关分析(Pearson correlations)方法分析不同指标在空间尺度和时间尺度上的相关性．基于观测的数据以及计算得到的数据,采用One-way ANONA分析比较不同数据组间的差异,使用LSD(Least-Significant Difference)方法检验其差异是否显著(P=0.05)．

2 结果

2.1 DOC空间变化及其影响因子

图2表征太湖藻型湖区DOC的空间变化特征．由图2可知,DOC具有强烈的空间变化特征,不同点位年均DOC质量浓度介于3.19 mg/L与5.08 mg/L之间,均值为4.15 mg/L．在湖区尺度上,西北湖区DOC质量浓度最高(4.85mg/L),其次为梅梁湾湖区(4.50 mg/L)和湖心区域(4.27 mg/L),贡湖湾和西南湖区DOC则相对较低,其质量浓度分别为3.60 mg/L和3.50 mg/L．统计分析表明,贡湖湾和西南湖区DOC质量浓度显著(P<0.01)低于其他湖区．值得注意的是,西北湖区在河流入湖口处DOC较高,但是贡湖湾和西南湖区河流入湖口的DOC较低,其中年均DOC质量浓度最低值(3.19 mg/L)出现在贡湖湾河流入湖口处．因藻类大量增殖和蓝藻水华暴发导致太湖藻型湖区具有较高的初级生产力,Chl-a质量浓度高且具有显著的空间异质性．结果分析表明,太湖藻型湖区DOC的空间变化与Chl-a质量浓度呈显著正相关关系(图3a),Chl-a控制57%的DOC质量浓度空间变化(R2=0.57,P<0.01)．太湖藻型湖区另一特点就是营养盐富集,氮磷负荷高,相关性分析表明DOC的空间变化也和总氮(TN)紧密相关(R2=0.43,P<0.01;图3b)．逐步多元统计分析发现,Chl-a和电导率(Spc)共同控制77%的DOC空间变化(R2=0.77,P<0.01)．相关性分析是判断因果关系和驱动力的前提,以上分析结果表明Chl-a和TN等是驱动DOC空间变化的主要环境变量．

图2 观测期间DOC空间变化Fig.2 Spatial variation of DOC during sampling period

图3 年均DOC质量浓度与Chl-a(a)和TN(b)的空间相关性Fig.3 Spatial correlations of annual mean DOC concentration against (a)Chl-a and (b)TN

2.2 DOC的时间变化及其影响因子

连续采样表明在月尺度上DOC质量浓度波动明显．其中,西北湖区DOC质量浓度介于3.22 mg/L与6.47 mg/L之间,梅梁湾DOC质量浓度介于3.28 mg/L与5.96 mg/L之间,贡湖湾DOC质量浓度介于1.50 mg/L与5.02 mg/L之间,湖心区域DOC质量浓度介于3.06 mg/L与5.52 mg/L之间．富营养湖泊蓝藻生消过程可产生大量DOC,影响水体DOC变化[8]．本研究表明太湖西北湖区、梅梁湾和贡湖湾的DOC季节波动与表征蓝藻生物量的Chl-a质量浓度无直接关联(图4)．但是,在受外源负荷输入影响较小的湖心区域,其DOC质量浓度月变化与Chl-a呈显著正相关关系(R2=0.60,P<0.01;图4d),表明蓝藻暴发是其DOC时间变化的主要驱动因子．

图4 月尺度西北湖区(a)、梅梁湾(b)、贡湖湾(c)和湖心区域(d)DOC与Chl-a的相关性Fig.4 Correlations between monthly DOC and Chl-a in (a)Northwest Zone,(b)Meiliang Bay,(c)Gonghu Bay,and (d)Central Zone

太湖流域降雨充沛,大量降雨不仅补充了太湖水资源,同时也携带了大量外源负荷入湖[36]．西北湖区和梅梁湾是太湖上游地区的主要汇水区,其DOC质量浓度的季节波动与降雨量紧密相连(图5),尤其是在西北湖区,降雨量可解释其67%的DOC变化(R2=0.67,P<0.01)．但是在贡湖湾和湖心区域,DOC的季节波动与降雨量无直接联系(图5)．值得注意的是,在半封闭的富营养化梅梁湾,降雨量与TN、TP和Chl-a共同控制95%的DOC月际变化(R2=0.95,P<0.05)．

图5 月尺度西北湖区(a)、梅梁湾(b)、贡湖湾(c)和湖心区域(d)DOC浓度与降雨的相关性(降雨量为采样前5日的雨量总和)Fig.5 Correlations between monthly DOC and precipitation in (a)Northwest Zone,(b)Meiliang Bay,(c)Gonghu Bay,and (d)Central Zone

2.3 CH4通量空间变化影响因子

湖泊水-气界面CH4扩散通量作为碳在水体流动转移的结果,其变化特征受多种环境变量驱动．前期研究表明太湖CH4扩散通量具有极为显著的空间变化特征,且藻型湖区是太湖CH4的“热点”排放区域．本研究表明太湖藻型湖区CH4扩散通量在空间尺度上介于0.006 mmol·m-2·d-1与0.254 mmol·m-2·d-1之间,均值为0.083 mmol·m-2·d-1．结果分析表明CH4扩散通量的空间变化与DOC和Chl-a具有显著正相关关系(图5),表明藻型湖区蓝藻暴发和DOC富集对CH4产生和排放有显著影响．逐步多元统计分析发现DOC与水深共同控制59%的CH4扩散通量的空间变化(R2=0.59,P<0.01)．

2.4 CH4通量时间变化及其影响因素

湖泊等水体CH4扩散通量往往具有极为显著的时间变化特征,明晰CH4通量时间变化的影响因素对深入掌握CH4循环过程及预测其未来变化尤为重要．逐月观测数据表明西北湖区、梅梁湾、贡湖湾和湖心区域CH4扩散通量变化明显(图6)．其中,西北湖区CH4扩散通量最高为0.506 mmol·m-2·d-1,出现在11月,但最低值仅为0.050 mmol·m-2·d-1,出现在12月;贡湖湾CH4通量表现出双峰特点,在6月和9月分别出现CH4排放通量峰值;梅梁湾和湖心两个湖区CH4扩散通量表现出显著的季节变化特征,即夏季CH4扩散排放通量最高,冬季最低．

图6 CH4排放通量与DOC(a)和Chl-a(b)的空间相关性Fig.6 Spatial correlations of DOC concentration against (a)DOC and (b)Chl-a

图7 不同湖区CH4扩散通量时间变化Fig.7 Temporal variations of CH4 diffusion flux at Northwest Zone,Meiliang Bay,Gonghu By,and Central Zone

表1 不同湖区CH4通量与环境变量的时间相关性Table 1 Temporal correlations between CH4 flux and environmental variables at the four zones

3 讨论

3.1 DOC来源解析

DOC是维持湖泊生态系统正常运转的关键物质,调节和影响着湖泊生态系统的结构和功能[7]．湖泊水体DOC时空异质性强,富营养化湖泊一般具有较高的DOC含量[12-13],且湖泊DOC时空变化在很大程度上受其来源的影响,因此辨识其DOC来源对全面理解湖泊碳循环和探究湖泊碳的生物地球化学过程具有重要意义．湖泊等水体DOC来源主要包括外源输入和内源产生,其中外源输入受流域初级生产力和分解速率的共同控制,且与流域来水量密切相关[13,37-38]．流域降雨是太湖水量主要补给方式,本研究发现西北湖区和梅梁湾DOC季节变化与降雨量呈现显著正相关关系(图5),表明外源输入驱动着这两个湖区DOC的时间变化．另外在空间尺度上,DOC与TN也具有显著的正相关关系(图2),考虑到太湖氮负荷主要来自于外源输送[39-40],且流域碳氮输入具有共变特征[29,41],这也从另一方面说明外源输送是太湖藻型湖区DOC的主要来源方式．

富营养化湖泊蓝藻暴发也与DOC浓度变化密切相关,是DOC的主要内源产生途径[8]．相关研究发现湖泊DOC来源存在季节性变化规律,蓝藻暴发期间DOC产生速率高,且主要来源是内源性碳[8,42-43]．本研究发现DOC的空间变化与Chl-a呈显著正相关关系,表明蓝藻暴发可显著增加DOC浓度．但是,在严重富营养化的西北湖区和富营养化的梅梁湾湖区,DOC浓度的季节变化与Chl-a无直接关联性,这与之前相关研究有所不同[8-9]．考虑到西北湖区和梅梁湾接收了大量的流域外源负荷,高强度的外源输入可能显著增加水体DOC的外源比例[37],致使内源性碳对DOC季节变化的影响相对较低．值得注意的是,在受外源输入影响较低的湖心区域,其DOC的季节变化主要受Chl-a驱动(图4和图5),表明内源性碳是其DOC主要来源途径．因此,太湖水体不同来源DOC的贡献比例在不同湖区之间有所不同．

湖泊等水体DOC含量受到多重因素的综合影响,不同水体不同因素的影响程度不同.早期研究表明贫营养化湖泊因其生产力较低,DOC来源以外源性为主[10],本研究表明在富营养化湖区,尤其是在西北湖区,DOC季节波动受流域降雨量驱动(图5),表明外源输入对DOC含量变化影响显著,即在藻型高产生力湖泊中,外源性DOC的贡献也可能较显著．值得注意的是,尽管西南湖区和贡湖湾也连通太湖的主要入湖河道(图1),但其DOC浓度受外源输入影响相对较低(图5),其主要原因可能源于流域特征[37-38]．与西北湖区和梅梁湾相比,西南湖区和贡湖湾上游区域受人为干扰强度相对较低,其入湖河流DOC和污染物浓度较低[44],致使外源性碳贡献不显著．此外,西南湖区和贡湖湾蓝藻生物量相对较低[29],进一步致使其内DOC含量显著(P<0.01)低于其他湖区DOC含量(图2)．因此,在开展湖泊等水体DOC来源辨识研究中应考虑自然和人为等多种因素的综合影响．

3.2 不同湖区CH4通量的驱动因子

湖泊等水-气界面CH4扩散排放构成了全球碳循环的重要环节[2],明确其CH4排放变化特征及其控制因素对完善湖泊碳循环过程的基本理论有着重要作用．基于为期一年的观测表明,太湖藻型湖区CH4扩散通量时间变化特征极为显著(图6)．湖泊等水体CH4产生和排放有很强的温度依赖性[16,45],受季风气候影响,太湖水温具有强烈的季节变化特征,高水温出现在夏季,低水温出现在冬季,且不同湖区间水温无显著差异[27,46]．统计分析表明水温与梅梁湾、湖心和贡湖湾CH4通量呈显著正相关关系(表1),表明水温是其CH4通量变化的关键影响因子．此外,这三个湖区CH4通量与N负荷呈显著负相关关系,考虑到不同生境下N负荷与CH4通量的关系较为复杂[15],本研究中的负相关关系可能源于在暖季CH4通量较高时,因较强的硝化和反硝化作用,水体N负荷出现低值[47]．

富营养化湖泊较高的蓝藻生物量被认为可显著提高CH4的排放水平[21]．本研究发现仅梅梁湾的CH4扩散时间变化与Chl-a呈显著正相关关系(表1)．梅梁湾是半封闭的港湾,且在蓝藻暴发的夏季因盛行风向的影响,蓝藻很容易在梅梁湾聚集,藻类繁殖和聚集为CH4产生提供有利条件,致使Chl-a和CH4通量呈显著正相关关系[48]．尽管西北湖区Chl-a浓度很高,但其连接众多入湖河道(图1),入湖水量大,已有研究表明水体CH4水平与流量呈负相关关系[15,49],流量稀释效应可能“掩盖掉”Chl-a对CH4通量的直接影响作用．此外,与之前研究相同[16],本研究也发现CH4通量与DO呈显著的负相关关系(表1)．值得注意的是,蓝藻暴发可提高湖泊水体DO含量[50],进而增加水体CH4的氧化消耗量,降低CH4排放量．鉴于湖泊CH4的产生和排放是一个复杂动态过程,为明晰蓝藻暴发对CH4排放的影响及其驱动机制,需考虑水体自身特性、理化性质、水动力因素和生物因素等多种因素的综合作用．

3.3 DOC与CH4排放的关联性

水体DOC为CH4产生提供碳源,因此与CH4排放关系密切[17,51]．本研究结果表明,藻型湖泊CH4排放通量的空间变化主要受水体DOC质量浓度控制(图5),富营养化湖区DOC质量浓度较高,其CH4排放量也明显较高,这与其他研究结果相一致[22,48]．例如在湖区尺度上,西北湖区DOC质量浓度最高(图2),其CH4排放量(均值0.185 mmol·m-2·d-1)远高于低DOC含量的湖心(均值0.028 mmol·m-2·d-1)等区域CH4排放量．富营养化湖泊藻类繁殖提高新鲜DOC供给,这部分新鲜DOC不稳定,转化周期短,可很快被微生物分解利用[8],为CH4原位产生提供基质,导致富营养化藻型湖区是CH4热点排放区域[24,52]．DOC可能是蓝藻生消过程影响CH4产生和排放的主要因子,即藻类通过释放DOC促进CH4排放．同时,CH4排放往往出现在藻类衰亡释放DOC之后,而此时Chl-a已降到较低水平[24],很可能致使CH4通量与Chl-a在大部分湖区没有显著相关性(表1)．此外,相关研究表明DOC的分解可进一步消耗水体中氧气,减少CH4的氧化消耗[15,23]．综上所述,藻型湖泊DOC的累积有利于形成CH4排放热点．

DOC等有机质影响湖泊等水体CH4排放的主要作用机制是为CH4产生提供直接碳源,但这种影响可能因湖泊所处流域DOC来源途径、丰富程度和地理位置不同而呈现差异．尽管研究表明DOC增加能显著刺激水体CH4产生和排放[15,51],但本研究结果表明不同湖区CH4的时间变化均与DOC无直接关联．这可能主要是因为水体有机质的生物有效性和腐殖质组成等影响CH4产生.已有研究表明藻型湖泊溶解有机质中微生物代谢类腐殖质和类蛋白是CH4通量变化的最佳解释变量[53]．由于内陆湖泊等水体有机质的组成及其生物有效性极易受到人类活动(城市化、生活排污和农业面源污染等)影响,因此研究DOC等有机质与CH4排放的关系时,不仅需要关注DOC等有机质含量与CH4产生的关系,更应该开展有机质组成与CH4产生和排放的影响[15]．此外,DOC降解是藻型湖泊CH4产生的主要途径,但相关研究表明磷素有效性是控制水体DOC降解的关键因素[54]．本研究也发现在富含DOC的梅梁湾,其CH4通量与TP呈现显著正相关关系,进一步表明DOC对CH4排放的影响可能受磷素等其他因子的调控．综上,DOC对湖泊CH4产生和排放的影响受到一系外部和内部因子直接和间接的综合调控,后续研究需要考虑多因素的综合控制效应,以明晰DOC与CH4排放通量之间的关联性．

4 结论

太湖藻型湖区DOC质量浓度均值为4.15 mg/L,但具有显著的时空变化特征．受外源输送和内部蓝藻类增殖的影响,西北湖区和梅梁湾DOC含量较高,且其DOC时间变化与流域降雨量紧密相关,但在受外源输送影响较小的湖心区域,其DOC的时间变化主要受蓝藻生物量驱动．太湖藻型湖区较高的蓝藻生物量显著提高了CH4的排放通量,且DOC含量是蓝藻影响CH4产生和排放的主要因子．总体上,太湖藻型湖区DOC的累积致使其是CH4排放的热点,但DOC对CH4产生和排放的影响受湖泊内部因子和外部因子的综合调控,其潜在的控制机制和具体的关联性还需要进一步探讨．