杨董，陈林

（1 中国科学院工程热物理研究所，北京 100190；2 中国科学院大学，北京 100049）

超临界流体由于其特殊的物理化学性质，作为一种理想的工质流体和反应介质，广泛运用于纳米材料合成和物质萃取等能源化工领域[1-2]。在这些应用中，介质通常以超临界压力喷射进入亚临界反应容器当中，与容器内的流体混合并发生反应。这种跨/超临界射流过程表现出不同于亚临界条件下的传热传质特性。准确获得射流在容器内流场的参数变化规律，对于化工过程的精准调控具有重要意义。

近年来，跨临界射流的问题受到了国内外学者的广泛关注。Lin等[3]利用背光阴影图像法研究了超临界甲烷和乙烯混合物注射到亚临界氮气后的流动结构。结果表明超临界甲烷/乙烯射流在远离临界点处发生类似理想气体膨胀现象，并表现出可见的内部激波结构。当射入的超临界混合物接近临界点时，在注入平面出现了类似液体的凝结物。Roy等[4]通过平面激光诱导荧光法观测射流生成的一个截面，从而准确识别射流边界和射流核心结构。在亚临界流体注入亚临界环境的情况下，表面张力和惯性力主导了射流的破碎过程，在部分射流破碎时观察到液滴的形成。在亚临界流体注入超临界环境的情况下，射流表面比前一种情况更加光滑，当部分射流断裂时，可以观察到液滴形成。Desouza等[5]对亚临界-超临界范围内喷射的流动可视化进行了研究，比较了在同一装置下用阴影法和平面激光诱导荧光法获得的定量扩散角数据，结果表明随着燃烧室温度的升高，液滴直径增大，液滴数量减少，并且液滴的大小和分布与室压无关。Xia 等[6]采用了背光阴影图像法和高速纹影法，研究了喷嘴直径、注射压力和临界条件等关键因素对跨/超临界喷射特性和临界特性的影响，结果表明较小的喷嘴直径可以形成较大面积的汽液混合层，注射压力对液体长度、液体体积和喷雾锥角的影响不显著，但随着压力的增加，对射流体积的影响越来越大。

为了准确地在实验中观测到射流界面以及流场的参数变化，目前在研究中采用了背光阴影图像法[7-8]、高速纹影法[9-10]、平面激光诱导荧光法[4,11]和X 射线衍射法[12]等测量技术,这些方法提供了丰富的流场信息，但是各自有其局限之处，例如背光阴影图像法是一种半定量的测量方法，只能获得一些流场的宏观参数；X射线衍射法等间接测量方法难以观察射流混合的细节。全息干涉法精度高、使用方便，可以通过非接触测量[13]提供全流场信息，得到越来越多的关注。Mayinger[14]利用全息干涉测量技术观察了气泡生长和凝结周围的表观热边界层，并从边界层的厚度推导出了局部努塞尔数。但是传统的干涉测量法空间分辨率和准确度较低，进而发展出了相移干涉测量技术[15]，这种技术可以获得多相位的图像，空间分辨率是波长λ/256，同时可以抑制随机噪声的影响。Shoji等[16]利用相移干涉仪对自然对流的空间结构进行了可视化的研究，获得了加热平板周围的温度场分布。Wu 等[17]利用像素阵列掩模法相移干涉系统实现了跨液体界面的质量扩散过程的定量化测量，获得了50mg/mL氯化钠、甘油和牛血清蛋白溶液体系扩散和对流耦合过程的可视化图像以及精确的质量扩散系数。相移干涉测量技术作为一种非侵入式定量化测量技术，具有较高的空间分辨率和时间分辨率，还可以实现对流场信息的同步高速采集，因而适用于跨临界射流过程。

跨临界射流具有高度的瞬变性及非均匀性，然而现有实验研究大多只能对流场内的射流流速、喷雾面积等宏观参数进行测量和定量分析，而无法解析密度场的变化，导致了射流参数细节的缺失。本研究改进并实现相移干涉测量实验方法，针对液相到超临界相、超临界相到气相的跨临界射流过程密度场开展定量测量和比较分析，建立跨/超临界射流可视化干涉测量系统，在液相-超临界相、超临界-气相典型过程开展定量测量，获得以上两种射流过程密度场并进行对比分析。

1 实验系统及流程

1.1 跨/超临界射流可视化实验系统

跨/超临界射流可视化实验系统如图1(a)所示，系统包含高压精密注射泵、缓冲罐、压力变送计、半导体制冷器（TEC）温控仪、射流可视腔、相移干涉光学平台等关键部件。射流可视腔的详细结构如图1(b)所示，它的外侧有两个可控温度的帕尔贴元件，使得可视腔具有恒定的环境温度，内部设置有一个高精度的热敏电阻（温度精度±0.01℃），在底部设计了一个微型喷嘴（0.5mm）。实验在一个恒温室中进行，可以调节环境温度（温度调节范围0～40℃，控制精度±1℃）。实验中首先利用高压氮气（14MPa）对系统进行密封性检验,随后通入二氧化碳对回路进行清洗，反复进行5～7次。由于二氧化碳的气瓶压力只有5～6MPa，实验中将二氧化碳通入缓冲罐中，并通过冷水浴不断液化二氧化碳，达到足够的密度增量后，再通过热水浴加热，使得缓冲罐内的温度和压力上升，达到所需的超临界态（Tcr=30.98℃，pcr=7.38MPa）。高压注射泵将超临界二氧化碳注射到亚临界的腔体环境内。可视腔前后开有蓝宝石窗口，激光穿过可视窗后被偏振信号采集器接收。通过相移干涉测量方法获得多相位延迟角的干涉图像，经过图像处理技术后获得流场信息。

图1 射流可视化实验系统和射流可视腔结构

1.2 相移干涉光学系统

本研究利用一种改进的高时空分辨率相移干涉仪，干涉仪采用马赫-曾德尔型干涉仪的基本排布，通过像素阵列掩模法实现了通过传感器同时获得多相位延迟角的干涉图像。具体的光路如图2 所示。光源采用线偏振He-Ne 激光器（输出功率＞1.8mW，波长λ为632.8nm）。系统中，光束穿过一个可调衰减片，并通过半波片；光束通过空间滤波器获得激光光束最稳定的部分；随后光束经凸透镜（f=150mm）准直后通过偏振分光棱镜，将光束分成测试光束和参考光束；测试光束穿过可视腔，折射率会发生变化；测试光束和参考光束经过另一个偏振分光棱镜后，两束光束会发生叠加；利用1/4波片将两束光变为圆偏振光以发生干涉；然后用凸透镜和凹透镜对激光束进行重定向，改变其放大倍数，最后用偏振信号采集器记录。干涉图信息传输到电脑上获取瞬态场数据。干涉仪的空间分辨率可达3.45μm，时间分辨率0.001s。实验中的不确定度主要由于传感器和光学器件的非线性以及数据处理过程的误差所产生，受到位置测量误差和强度测量误差影响[18-19]。温度测量精度在±0.01℃。测量位置的分辨率约为0.01mm，其位置测量误差小于±0.03%，强度测量误差约为±0.0575%，总体的测量误差控制在±2%以内。

图2 相移干涉系统光路

1.3 相移图像数据处理

相移干涉仪的搭建依赖相移算法和相移元器件的设计。本文采用最新的像素阵列掩模法来搭建相移干涉仪。像素阵列掩模法[17,20]的核心是一个像素化的相位掩模，其中每个像素都有一个唯一的相移。少量的离散步骤可以排列成一个单元，然后在整个阵列上连续重复。单元格可以被认为是一个超像素，通过在1 个单元中提供至少3 个离散相移，可以产生充分的干涉图，使用传统的干涉算法来表征目标表面。像素阵列掩模法的基本方法是采用微偏振器阵列作为相位掩模，同时提取所需的相移干涉图。本实验采用的偏振信号采集器在相机接收平面前嵌入了2×2的像素阵列光学传感器作为微偏振器，因此可以同时测量获得可视腔内4个相位（0，π/2，π，3π/2）的干涉数据图。偏振信号采集器所获得的带有明暗相间的干涉条纹图像，反映为0～255 的亮度数据。再通过相移算法［式(1)和式(2)］重构相位数据图，此时的相位数据图处于（-π，π）的周期当中，再根据相位展开算法［式(3)］，将周期相位（相对相位）展开为绝对相位。

I(θ) =Ie+Ir+ 2

IeIrcos(θ+φ) (1)φ= arctanI(3π/2) -I(π/2)

I(0) -I(π) (2)

ψ(i,j) =φ(i,j) + 2k(i,j)π (3)

式中，I为光强度；Ie和Ir分别为实验光束和参考光束的光强；θ为相位延迟角；φ为实验光束与参考光束光波之间的相位差；ψ为绝对相位。

干涉测量依赖两次测量之间的绝对相位差，其在物理意义上反映了流体物理状态的变化。t时刻与初始时刻之间的绝对相位差与折射率变化之间的关系如式(4)所示。

式中，n为折射率；d为实验光束通过介质的厚度；λ为光波长。

根据洛伦兹-洛伦茨关系式[21-22]，折射率与密度相关，如式(5)所示。

式中，ρ为介质密度；N为每单位体积内的极化分子数；χ为平均极化率。

可得密度与绝对相位的关系如式(6)。

2 结果和讨论

2.1 实验过程和设计工况

实验在恒温室中进行，设计了液相流体射流注射到气相腔体环境的亚临界射流工况，以及液相流体注射到超临界腔内环境，超临界相流体注射到气相腔体内的跨/超临界射流实验，具体的工况参数见表1，图3是工况在温度-压力相图上的分布。二氧化碳的临界点为：Tc=30.98℃，pc=7.38MPa。以采集频率40 帧/s 同时测量获得相移数据，利用像素阵列掩模相移干涉系统，获得射流可视腔内的瞬态密度场。

表1 实验工况参数

图3 跨/超临界射流在p-T相图上的分布

2.2 多相射流过程实验结果

2.2.1 液相-气相射流

本文通过相移干涉仪获得带有相位信息的干涉图像，结合相移算法和相位展开算法获得绝对相位，再根据绝对相位差与密度之间的关系［式(6)］来求解密度场。求解密度场是基于参考点的测量值来获得绝对值，可视腔内布置有温度测点，可以通过计算获得初始密度值。通过相移干涉测量技术对瞬态密度场进行可视化在之前的研究中[19,23]得到了应用和验证。在实验中首先进行了亚临界工况条件的射流研究，与跨/超临界射流的特性进行比较分析。图4 是液相二氧化碳（Tinj=20℃，pinj=5.8MPa） 注射到气相二氧化碳（Tenv=20℃，penv=5.6MPa）后腔体内的瞬态流场的分布（pr=0.76，Re=81.556，pr=penv/pc）。高速相机同时获得了四相位的瞬态干涉图像，经过相位合成算法进行相位数据重构［式(1)和式(2)］，再经过相位展开算法［式(3)］获得绝对相位，即图4(a)的相位场分布。根据式(6)，相位差和密度具有相关性，可以获得图4(b)的密度场分布。从图中可以获得清晰的射流相变化界面的瞬态特征，可以看到，射流的中心区有较为完整的液核，而射流的表面发生破碎，分裂出形状不一的液体碎片结构。随着射流的不断向上流动，射流流体界面与周围气体进一步发生作用，出现雾化的现象。相移干涉仪获得的射流可视化结果与Reitz 等[24]和Chehroudi[25]的可视化实验结果进行对比，可以得到相一致的结果。在Chehroudi[25]的实验中，将亚临界氮气注入到了气体环境当中（pr=0.92，Re=75.281），可视化图像上出现液体表面破裂，表明液滴从混合区喷射出来。

图4 液相-气相射流过程瞬态相位场和密度场分布（工况①）

在可视腔的底部、中部和顶部取5 个关键点，如图1(b)中所示，具体坐标为A(2, 0.5)、B(2, 4)、C(2,7.5)、D(1,4)、E(3,4)，获得了图5 中的关键点密度随时间变化曲线。高密度的射流液体从底部进入到气体环境当中，使得底部A点的密度处于较高值745kg/m3，随着射流向上流动，可视腔中部（B、D、E点）的密度逐渐上升，而底部的射流流体与周围气体相互作用，导致A点的密度持续降低到310kg/m3。射流液柱到达顶部后，引起顶部流体（C点）迅速上升到712.74kg/m3，随后高密度流体向下扩散而略微下降。

图5 关键点密度随时间变化

2.2.2 液相-超临界相射流

图6 是液相二氧化碳（Tinj=28℃，pinj=7.5MPa）注射到超临界相二氧化碳（Tenv=32℃，penv=7.4MPa）后腔体内的瞬态流场的分布（pr=1.01，Re=79.738）。高压的二氧化碳液体从底部微小喷嘴（0.5mm）喷出，形成一股射流液柱，液柱在0.050s时到达腔体中心，在0.300s左右到达腔体顶部。由于腔体内流体处于超临界态，没有表面张力和蒸发潜热，所以射流的界面没有雾化产生的液丝和液滴，而是在边缘出现高度褶皱的相平衡层，这一现象与Chehroudi[25]和Oschwald 等[26]的实验结果相一致。Chehroudi[25]的实验中，将亚临界氮气注入到了超临界环境当中（pr=1.22，Re=66.609），可视化图像上界面并没有分解成液滴，而是在距离稠密核心不同的距离溶解。

图6 液相-超临界相射流过程瞬态相位场和密度场分布（工况②）

在可视腔的底部、中部和顶部取5 个关键点，如图1(b)中所示，具体坐标为A(2, 0.5)、B(2, 4)、C(2,7.5)、D(1,4)、E(3,4)，获得了图7 中的关键点密度随时间变化曲线。从图中可以看出，底部A点的密度值随着时间从一个较高值（712.82kg/m3）逐渐降低，反映了高密度的流体从底部进入后，沿着射流的方向向上移动，射流底部的流体与腔内低密度流体相互作用，导致密度出现降低。当射流液柱到达中部后，B点的密度从381.32kg/m3开始迅速上升，最终达到最大值后趋于稳定值680kg/m3。射流液柱从中部继续向上移动，压缩可视腔顶部的流体，使得C点的密度逐渐上升，在0.2s 处达到一个峰值702.48kg/m3。C点的密度随着射流流体到达顶部继续上升，最终趋于稳定702.61kg/m3。

图7 关键点密度随时间变化

2.2.3 超临界相-气相射流

图8 是将超临界相二氧化碳（Tinj=32℃，pinj=7.4MPa）注射到气相二氧化碳（Tenv=32℃，penv=7.2MPa）后腔体内的瞬态流场分布（pr=0.98，Re=87.340）。从图中可以看出，超临界相射流流体在气相环境中，表面较为破碎，出现类似小液滴的流体颗粒，这同样是由于超临界相流体表面张力为零，使得射流界面流体的内聚性较弱。高密度射流流体到达顶部之后，受到壁面的限制，在顶部聚集，同时发生向下的湍流扩散。

图8 超临界相-气相射流过程瞬态相位场和密度场分布（工况③）

图9是关键点密度随时间变化曲线，关键点位置如图1(b)中所示，具体坐标为A(2,0.5)、B(2,4)、C(2, 7.5)、D(1, 4)、E(3, 4)。随着高密度射流流体（314.99kg/m3）从底部向上流动，底部（A点）的密度逐渐降低到288.12kg/m3，而腔体中部（B点）和顶部（C点）的密度依次上升。同时从B、D、E三点的密度曲线可以看出，射流相变化界面有很大的密度梯度，最大值为1.565×104kg/m4。

图9 关键点密度随时间变化

3 结论

采用了改进的高时空分辨率的像素阵列掩模法相移干涉仪，可以同时获得多相位延迟角的干涉图像，通过开发的相位合成算法和相位展开算法对图像数据进行处理，解析瞬态流场特征。实验中针对液相到超临界相、超临界相到气相的跨/超临界射流过程密度场开展定量测量和比较分析，获得了清晰的射流相变化界面以及准确的密度场，可为后续研究提供基础定量数据支撑。

（1） 液相二氧化碳（Tinj=20℃，pinj=5.8MPa）注射到气相二氧化碳（Tenv=20℃，penv=5.6MPa）腔体内时（pr=0.76，Re=81.556），射流的中心区有较为完整的液核，而射流的表面发生破碎，分裂出形状不一的液体碎片结构。随着射流的不断向上流动，射流流体界面与周围气体进一步发生作用，出现雾化的现象。

（2） 液相二氧化碳（Tinj=28℃，pinj=7.5MPa）注射到超临界相二氧化碳（Tenv=32℃，penv=7.4MPa）的腔体内时（pr=1.01，Re=79.738），由于超临界流体没有表面张力和蒸发潜热，射流的界面没有出现液丝和液滴，而是在边缘出现液相高度褶皱的相平衡层。可视腔底部的射流流体密度初始处于712.82kg/m3，随着射流的进行，与周围低密度流体相互作用，密度降低到310kg/m3。

（3） 超 临 界 相 二 氧 化 碳（Tinj=32℃，pinj=7.4MPa）注射到气相二氧化碳（Tenv=32℃，penv=7.2MPa）腔体内时（pr=0.98，Re=87.340），射流流体由于没有表面张力，更易发生破碎，在相变化界面形成类似小液滴的颗粒。同时界面的法向具有很大的密度梯度，最大值为1.565×104kg/m4。随着高密度射流流体（314.99kg/m3）从底部向上流动，底部的密度逐渐降低到288.12kg/m3。高密度的流体到达顶部后由于受到壁面的限制，发生向下扩散。

符号说明

d—— 实验光束通过介质的厚度，m

f—— 焦距，nm

I—— 光强度，cd

N—— 单位体积内的极化分子数

n—— 折射率

p—— 压力，Pa

Re—— 雷诺数

T—— 温度，℃

t—— 时间，s

θ—— 相位延迟角

λ—— 光波长，nm

ρ—— 密度，kg/m3

φ—— 相位差

χ—— 平均极化率，C·m2/V

ψ—— 绝对相位

下角标

c—— 临界值

e—— 实验值

env—— 环境值

inj—— 注入值

r—— 参考值