宋彩虹武珈存吴凯玥贾鹏英冉俊霞杨丽君

(河北大学 物理科学与技术学院,河北 保定 071002)

大气压非平衡低温等离子体在生物医学[1-4]、表面处理[5]、材料生长[6]、增强催化[7]以及元素探测[8]等方面具有巨大的应用潜力.

利用介质阻挡放电(DBD)装置可以在两电极间实现稳定的大气压均匀放电[9-11],但这种放电产生的等离子体易受气隙间距的影响从而很难处理大体积的三维物体.等离子体射流虽然为三维材料的处理带来了便利,但由于射流产生的等离子体羽通常直径很小[12],导致其在材料处理应用中效率较低.

为了扩大等离子体羽的横向尺度,常用的方法是把多个等离子体射流组合起来得到等离子体射流阵列[13-18],但等离子体射流之间存在强烈的相互作用,导致部分放电熄灭或使部分等离子体羽发生偏折[17-18],从而使其均匀性大幅降低.利用窄狭缝气道代替普通射流圆管,可以产生具有一定横向尺度的片状等离子体羽[19-21].例如,在狭缝出口处相对放置2 个裸电极,通过镇流电阻限制电流,产生了片状氩气等离子体羽[19-21].由于该放电需要电阻限流,所以会产生大量的焦耳热,因此造成了能量浪费.为了避免限流电阻焦耳热的产生,利用针电极形成DBD,在交流电压激励下产生了片状氩气等离子体羽[22].研究发现针电极DBD 在高电压下会产生一些不均匀的丝状放电,为了改善其均匀性,在电极的上游施加了一个辅助DBD,构成了等离子射流装置[23].结果表明在辅助DBD 的帮助下,片状等离子体羽更长,且均匀性更好.此外,蒲以康等[24]利用矩形气道的DBD 射流装置也产生了片状等离子体羽,但该装置需要使用昂贵的氦气.

本工作利用一种四电极结构的DBD 射流装置,以氩气为工作气体,产生了弥散的片状等离子体羽.利用电学、光学和光谱学手段对该片状等离子体羽的放电特性进行了研究.

1 实验装置

图1为实验装置示意.由厚度为1.0 mm 的石英板构成一矩形气道,气道的内截面积与外截面积分别为3.0 mm×15.0 mm 和5.0 mm×30.0 mm.体积分数为99.999%的氩气在质量流量计(Sevenstar SC200A)的控制下通入气道,流速(Q)固定为10 L/min.2个直径为1.0 mm 的铜棒相距15 mm,分别固定在气道的出口左右两侧.铜棒外面包裹着内径为1.0 mm厚度为0.7 mm 的石英管,且两铜棒均接地.在气道外壁距离气道末端25 mm 处粘贴两平行放置的铜片电极(15 mm×3 mm),其中一个铜片与交流电源(Suman CTP-2000K)的高压输出端相连,另一个铜片接地.分别利用高压探头(Tektronix P6015A),电流探头(Tektronix TCPA300)测量电极上的外加电压和总放电电流.通过2个光电倍增管(PMT)(ET 9130/100B)分别采集气道内与气道外的发光信号.外加电压,放电电流和光信号均通过示波器(Tektronix DPO4104)显示和储存.使用数码相机(Canon EOS 5D)和电荷耦合设备(ICCD)(Andor DH334T)记录放电的照片.通过透镜成像,利用光栅光谱仪(PI Acton 2750,CCD:1340×400像素)对放电的发射光谱进行采集.

图1 实验装置示意Fig.1 Schematic diagram of the experimental setup

2 结果与讨论

图2给出了曝光时间为1 s时不同电压峰值(Up)下等离子体羽的放电照片.当Up达到约5.7 k V 时,两铜片电极间气体击穿产生放电,此时放电仅出现在气道内部(气道上游).当Up＞10.0 k V 时,在气道外部(气道下游)开始形成片状等离子体羽.如图2a所示,在较低的Up下片状等离子体羽很短,并且发光很暗.随着Up的增加,片状等离子体羽亮度增加并且长度也增长,如图2b-d所示.同时也可以发现,管口位置处等离子体羽的宽度较大,随着距管口距离的增加,等离子体羽的宽度减小.

图2 不同U p 下等离子体羽的放电照片Fig.2 Discharge images of the plasma plume under different U p

图3给出了等离子体羽的长度和谱线强度随Up和Q的变化.通过图3可以看出,等离子体羽的长度随着Up和Q单调递增.在Up为17 k V 时,等离子体羽的长度达到最大值35 mm.与他人工作中利用氩氧混合气体产生的片状等离子体羽只有几个毫米[20]相比,利用四电极DBD 装置产生的片状等离子体羽要长得多.并且,也比他人报道的片状氦气等离子体羽长[24].除了等离子体羽的长度之外,还研究了氩原子谱线(696.5、772.4、763.5 nm)强度随实验参数的变化.可以发现,这些谱线的强度都随着Up或气体流速的增加而增大.值得指出的是,当Up低于10.0 k V 时,只有内电极放电,下游区域没有等离子体羽形成,此时这些来自于2p-1s5(Paschen’s notation)的谱线强度很低,几乎是可以忽略的.这说明这些2p态谱线主要是由电子与基态的氩原子相互作用形成的.再者,由于气体流速为370 m/s(10 L/min),在气流的作用下,亚稳态粒子在消失之前仅能够移动大约1.7 mm,持续时间约为4.5μs.这意味着大多数亚稳态粒子在内电极产生之后未运动到气道出口就已经消失了,所以这些2p-1s5的谱线不是由内电极产生的,而是下游区域放电产生的.

图3 等离子体羽的长度和谱线强度的变化Fig.3 Variations in plasma plume length and spectral intensity

图4给出了外加电压、放电电流以及内电极放电和等离子体羽光信号的波形.可以发现,每个电压周期对应很多正电流脉冲和负电流脉冲.正放电出现在负电压的下降沿和正电压的上升沿.负放电出现在正电压的下降沿和负电压的上升沿.这些下降沿的放电与介质表面累积的残余电荷紧密相关[25-28].此外还可以发现,等离子体羽的发光信号和内电极放电的发光信号几乎是同时出现的,但它们的发光强度的大小以及开始的时间都是随机的,平均持续时间为几个微秒并且2次放电间的时间间隔较长.对于以上现象,给出如下解释:在内电极放电期间,在介质表面会累积大量残余电荷.由于电荷溢流效应[29-30],这些残余电荷将会引起下游区域的放电形成等离子体羽.对于电荷溢流的射流,等离子体羽的形成和内电极放电是独立的[29],因此其发射强度是随机的.对于正放电而言,在气道口累积的电荷是正电性的,所以这些正电荷的溢流将会在下游放电区域引起正流光.同样的,负放电的过程中将会累积负电荷形成负流光.因此可以推测,图2中片状等离子体羽是正流光和负流光经过时间叠加形成的.

图4 外加电压、放电电流以及内电极放电和等离子体羽光信号的波形Fig.4 Waveforms of the applied voltage,the current,and the emissions from the intra-electrode discharge and the plasma plume

图5给出了不同曝光时间下单次触发ICCD 拍摄得到的等离子体羽的放电照片.由于随着曝光时间降低,等离子体羽的亮度也会降低.因此通过适当的改变ICCD 的增益来得到清晰的放电照片.如图5a所示,当曝光时间为1 s时拍摄得到的等离子体羽的照片与图2c中的照片是相似的,可以看出在长曝光时间下放电是均匀的.随着曝光时间的减少,放电逐渐变得不均匀.如图5b所示,当曝光时间为10 ms时,一些微放电丝出现在气道的出口处,同时等离子体羽尾部出现棉絮状的放电.除了不均匀的放电,在距离气道出口的一定距离范围内可以看到弥散的背景.随着曝光时间进一步缩短(图5c-d),等离子体羽看上去更加不均匀.所以得出这样的结论,等离子体羽是由不均匀的微放电丝和弥散的背景叠加形成的.

图5 不同曝光时间下等离子体羽的放电照片Fig.5 Plume images with different exposure times

图6为ICCD 单次触发拍摄的不同正、负放电的照片.为了研究非均匀的微放电丝和弥散背景的形成机制,用同步触发的方法拍摄了单次放电的照片.由图4的波形可知,将曝光时间设定为10μs时,刚好只捕捉到1次放电,能很好地对实验进行分析研究.由图6a-d可以发现,正放电是不均匀的,并且在空间随机出现.由于电荷溢流效应,正放电开始于气道出口,在传播一定的距离之后,正放电开始出现分叉,并且分叉流光的形状和长度是随机的；与正放电相比,负放电是弥散的.如图6e-g所示,每次拍摄得到的负放电的强度也是不同的.即使在曝光时间缩短到500 ns也没有出现丝状放电的现象(图6h).因此,等离子体羽实际上是由正放电形成的分叉放电丝和负放电形成的弥散背景叠加形成的.

图6 ICCD单次触发拍摄的照片Fig.6 Single shot images of the plume

图7给出了距离气道出口不同位置处发光信号的时间演化.根据流光放电机制可知,由于电荷分离效应,流光头前的电场被增强.也就是说在流光传播期间,流光头前的电场最大.因此二次电子崩主要在这个区域发展,导致最大发光强度总是出现在流光的前端.所以可以用最大发光强度的传播速度表示流光的传播速度.因此利用2个PMT,通过2个PMT 采集到光信号最大强度的时间延迟来计算流光的传播速度[31].如图7所示,可以发现,与正放电相比负放电具有更快的传播速度.结合图4和图6,可以推测出正流光(分叉放电丝)的传播速度低于负流光(弥散背景).

图7 距离气道出口不同位置的发光信号时间演化Fig.7 Temporal evolution of the light emissions at different positions away from the outlet

如之前所提到的,正的内电极放电在气道出口附近的介质表面累积的正离子由于电荷溢流效应引起正流光放电；负的内电极放电产生的负电荷由于电荷溢流效应形成负流光.在正流光的传播过程中,由于电子和正离子迁移速度的差异导致流光头中为净正电荷.在其前方,电场被该正电荷层增强,因此光致电离产生的种子电子会在此加强场作用下引发二次电子雪崩.二次电子雪崩将向流光头前的正电荷层发展,在中和正电荷层之后,新的正电荷层将被留在二次电子崩的路径上,新一代二次电子崩将又朝着这个方向发展.这个过程不断重复,导致流光传播.由于正电荷层的空间范围很小,对二次电子雪崩有一定的汇聚作用,因此正流光表现为收缩的微放电.此外,由光致电离产生的种子电子可以在流光头前的不同位置同时产生.所以在此情况下放电表现为随机分叉.与正流光相比,负流光推动着自由电子远离流光头,这些向前迁移的电子引起了二次电子发射.也就是说,许多小的电子雪崩将会在负流光之前同时产生.这些电子雪崩同时发展,彼此相互作用形成了弥散的放电[32],因此负流光产生弥散背景而正流光容易形成放电丝.也正因如此,如果正放电能够被抑制,仅留下负放电将会是一个很好的产生弥散等离子体羽的方法.

正如Qin和Pasko[33]提出的,形成正流光的临界电场要低于形成负流光的临界电场.因此,与正流光头前的电子相比而言,负流光头前电子将会在更高的电场下迁移,将导致负流光头前的电子迁移速度更快,说明了负流光的传播速度要比正流光的传播速度快.这个结果也正好与模拟的结果相吻合[33].

3 结论

利用四电极结构介质阻挡放电装置,在大气压环境中产生了一个片状氩气等离子体羽.研究发现,等离子体羽的长度随着电压峰值的增加而变长,在此过程中谱线强度也随电压峰值的增加而增大.光电信号测量显示,正放电和负放电过程有多个放电脉冲.内电极放电和等离子体羽的放电几乎是同时进行的.逐渐降低曝光时间,发现放电实际上是由不均匀的微放电丝和弥散的背景叠加形成的.高速影像研究表明,不同电源极性的放电有着明显的区别.正放电是由不均匀的分叉的放电丝形成的,而负放电却相当均匀.由于内电极放电的电荷溢流,等离子体羽的放电机制为流光机制,正放电和负放电分别对应正流光和负流光.通过PMT对等离子体的传播速度进行了测量,结果显示正放电的传播速度为104m/s量级而负放电的传播速度为105m/s量级,均在等离子体子弹的传播速度范围内,并且负放电的传播速度大于正放电的传播速度.