周正荣 刘辉明 郭世斌 黄荣进 李来风

(1 中国科学院理化技术研究所航天低温推进剂技术国家重点实验室 北京 100190)

(2 中国科学院大学 北京 100049)

1 引言

在大型超导磁体设备中,绝缘结构材料的导热性能是保证超导线圈能正常运行的重要的技术指标。在集成电路领域,随着微电子器件的集成度、密集度和功率的迅速增大,其封装材料和基底材料的较低的热导率已很难满足系统的散热需要,因此研发具有高导热性的实用新型材料势在必行[1]。在航天航空领域,作为航天航空设备的重要材料部件,防热材料和绝热材料的热导率不仅是航天航空设备中设计热控系统的关键性能指标,而且也是评估不同材料绝热性能的重要技术参数[2]。由于不同温度下材料的导热系数往往差异很大,因此需要全面开展材料在不同温区下的热导率测量研究,以保证相关设备或器件的设计有可靠的数据支撑。总而言之,精确测量材料在不同温区下的导热系数,不仅对小型器件的散热设计具有重要意义,而且对于大型工程应用也有举足轻重的价值。

为更方便地获取材料的导热系数数据,人们在理论模拟计算方面也做了大量的研究工作,比如:Debye方程、Compton 方程、Endo 方程和Makinson 方程等。这些公式可以大致预测和计算固体导热系数。一般来说,固体材料的本征导热系数是固定的,但也会受到材料的化学元素组成、晶格结构、内部缺陷等多个因素的影响。甚至,材料内部杂质分布的均匀性,以及制备和加工工艺等都会影响其热导率值[3]。因此,至今尚未找到精确且广泛适用的计算材料导热系数的理论公式[4]。使用各装置直接测量仍然是获得材料导热系数和进行导热性能或绝热性能研究的基本方式,而对于不同材料或在不同温度的材料,其导热系数数值相差极大。因此需要采用不同的测试方法对不同材料或处于不同温区材料的导热系数展开测量,但目前还没有能同时满足各种不同的测试条件的测量装置[5]。并且,各项科学工作需要更加快捷方便的低温热导率测试手段。

目前,低温制冷机越来越小型化,采用体积小巧的微型制冷机替换液体浸渍冷却和大型制冷装置成为主流。在通常情况下,只需要研究材料在液氮以上温区的热导率。因此,以微型低温制冷机做冷源,在分析和研究固体材料低温下导热系数测量方法的基础上,进一步对以往热导率测量装置结构进行了精简,设计并搭建了一台可对固体材料在液氮至室温温区下连续进行导热系数测量的装置。该装置具有结构紧凑,便于操作,能耗低并且精度较高的优点。

2 导热系数测量原理

在测量过程中,根据样品的温度分布是否随时间变化,将固体材料的导热系数的测量方法分成两大类:稳态法和非稳态法。虽然稳态法测量时间长,但可以直接、准确并较为可靠地获得固体材料的导热系数,并且测量温区宽,因此常用稳态法作为测量固体材料导热系数的装置的基本测量方法[6]。在稳态法中,又以一维轴向热流法最为常见[7]。稳态法要求样品具有稳定的温度分布,即样品各处温度不随时间变化,通过测定样品横截面积,样品表面温度梯度以及测量中给定的加热功率来确定其导热系数,其原理为傅立叶定律。

在固体材料中,热量会由高温区向低温区传递,称之为热传导,导热能力由导热系数K来衡量,其宏观热传导方程为傅里叶定律。在一维坐标系下,当热流方向垂直于样品的等温面时,设为热流方向与x轴方向相同,将傅里叶定律简化为:

式(1)为一维轴向稳态热流法的基本公式。需要注意的是,在一维轴向热流法中,基于一维传热理论的边界条件,需要控制样品内部的热流在某一特定方向上传递。导热系数计算方式分为微分法和积分法两种,本装置主要采用微分法。在微分法中,对于各向同性样品,当其导热系数随温度变化小,样品两端温差又比较小时,可以将样品的导热系数视为常数,因此将式(1)变形为式(2)。

式中:Th和Tl分别为样品的热、冷端温度,K;其差值为样品内部温度分布达到稳态后其热端和冷端之间的温差,K;Δx为样品热冷端温度测量点的距离,m;T为样品的平均温度,这里取热、冷端温度的算术平均值。

对于微分法,在每一次测量前,都必须首先使样品冷端温度维持在指定温度,然后位于样品热端的加热器给样品提供热量,使样品两端产生温度梯度。实际操作中,在样品冷端温度稳定,并且加热器尚未提供热量之前,样品热、冷两端的测温点的温差往往并不为零,而是存在一个小的初始温差TS,这个初始温差无法避免。因此,需要在每次加热器升温前记录下初始温差TS,并进行初始温差修正。在加热器施加热量Q并且样品温度分布稳定后,记录下样品热、冷两端测温点温差TF。修正后样品实际温差应为TFTS。因此,根据热量Q和样品的实际温差、热冷两测温点的距离以及样品的横截面积可以求得样品导热系数。

综上,小型脉冲管制冷机做冷源的固体材料导热系数测量装置将采用一维轴向热流法作为测量基本原理,采用微分法计算材料的导热系数。

3 测量装置介绍

该装置为以3 W@77 K 微型脉冲管制冷机做冷源的固体材料低温导热系数测量装置,主要部件为低温真空腔、微型制冷机、样品台、工控机、恒流源,电压表,控温组件等。该装置采用集成化设计,使结构尽量精简小巧,而且易于操作且能耗低。总体的外观图如图1 所示。

图1 装置整体外观图Fig.1 Overall appearance of device

3.1 低温真空腔

低温真空腔的目的是使样品在达到所需测试温度的同时维持样品所需的变温环境,要求有良好的气密性,能够维持较高的真空度,减少系统漏热。该装置中的低温真空腔采用真空绝热技术,即维持高真空条件,以减少气体对流传热。

3.2 小型制冷机及部件

低温平台核心部件为小型脉冲管制冷机,为气体交变流蓄热式制冷机,其制冷能力较小,但是制冷系统简单,成本低。制冷机冷量为3 W@77 K,在零负载高真空的情况下能达到46 K 左右的温度。低温制冷机结构为双电机对置,采用线性压缩机驱动,冷头为室温排出器调相的混合型脉管结构,热端使用高效热管散热器,适用于小冷量、高效率的应用,具有体积小,免维护,使用时间长的优点。

在制冷机原有配件的基础上,设计了两对环形翅片对电机进行散热,并且在两侧加风扇进行强制对流散热,使制冷机热端保持较低的温度,保证制冷机连续稳定运行。

3.3 样品台及样品布置

样品台是放置样品、加热器和温度传感器的场所,样品台上所有引线通过针脚插接的形式与外部仪表引线连接,整体测量样品台通过模块化标准接口直接连接在冷头上,尽量使样品台与制冷机快速达到同一温度,减少测量时长。辐射冷屏作为外围套筒,其内部与低温真空腔通过真空孔相连,测量时保持内部高真空的状态。样品台及相关零部件组成如图2所示。

图2 样品台示意图Fig.2 Schematic diagram of sample loading platform

考虑到接触热阻对不同热导率值测量准确度的影响不同,需要采用两种不同的温度传感器和样品的布置方法,即两探针形式和四探针形式,其示意图见图3。本装置适用导热系数较小的样品,且样品与样品台表面和薄铜片相连时界面热阻较小,因此采用两探针形式。

图3 温度传感器和样品的布置方法Fig.3 Layout method of temperature sensor and sample

两探针形式是最简单的样品布置形式。首先,用低温导热胶把样品一端固定在样品台上,为冷端。再将薄铜片上粘贴在样品另一端,为热端。测量过程中,粘贴在薄铜片上的加热电阻提供热量,通过热、冷端温度传感器测量样品两端的温度,然后通过四引线法来测量加热功率,最后计算得到导热系数值。

3.4 测量控制系统

测量控制系统主要负责仪器控制,数据采集、处理与显示以及文件写入与读取等重要功能。该系统一方面要通过软件精确控制制冷机冷头的温度变化,并读取各个测量点的温度;另一方面要对样品热端施加测量信号,并采集测量过程中加热器的电压电流信号以及温度变化,计算出材料的热导率,并将其写入文本文档中。

测量控制系统的硬件主要包括以下3 个部分:(1)加热器和传感器:加热器主要用于控制测量所需的温度变化或者保持样品特定温度值,传感器包括各种类型的温度传感器等,用于测量各测点温度值;(2)高精度输入与输出仪表及多路转换开关:恒流源和数字电流表分别提供给加热器精确的电流值和测量加热器的两端电压,采用自主研发的控温仪对制冷机冷头和样品进行温度采集和精确PID 控温;(3)各装置信号连接器件与工控机:通过数据控制线、接口板及数据采集卡实现前3 部分的连接,最后采用GPIB 接口线缆将所有仪表连接到数据采集卡,实现与工控机的通信。

总的来说,测量控制系统采用模块化设计,便于操作与维护。通过制冷机冷却降温,以及综合PID 温度控制,实现样品台温度从室温到低温连续精确可调可控。

4 漏热分析

系统的漏热从工况上分为制冷机冷头的漏热和样品的漏热。制冷机冷头的漏热会影响制冷机所能到达的最低温度,而样品的漏热会影响测量的准确度。系统的漏热主要从残余气体对流漏热、辐射漏热和固体传导漏热3 个方面进行分析[8]。

4.1 残余气体对流漏热

无法使真空低温腔和样品腔保持绝对真空,尽管处于高真空状态,腔体内仍存在部分残余气体,产生残余气体对流漏热。残余气体对流漏热Qgas采用式(3)进行估算:

式中:η为适应系数,无量纲,对于空气一般取1;P为真空度,Pa,一般取1.33 ×10-3Pa;A为冷端横截面积,m2;κ为换算系数,对于空气和氦气、氢气,其值分别为1.2、2.1 和4.4。因此,需要尽量减少真空腔内的剩余气体,增大其真空度,来减少残余气体漏热。

样品的气体对流漏热:假设样品在测量时的温升为1.6 K;κ取1.2。因此,样品台的气体对流漏热约为0.894 4 μW。

制冷机及样品台组件的气体对流漏热:假设制冷机与真空腔的温差为230 K;κ取1.2。因此,制冷机及样品台组件的气体对流漏热约为2.338 mW。

4.2 辐射漏热

由于温度不同的物体之间会产生辐射传热,所以制冷机冷头和样品台的加热器在运行过程中都会产生辐射漏热。其辐射传热Qrad的计算公式为:

式(4)中:σ为斯特潘-玻尔兹曼常数,大小为5.67 ×10-8W/(m2·K4);εn为有效发射系数,无量纲数,不同的材质和材质的表面状态不同都会有不同的发射系数;ε1与ε2、A1与A2、Tl和Th分别为冷端和热端的表面发射系数、表面积和平均温度;Ψ 为辐射传热的角系数,全包裹时取1。

式(4)表明,辐射传热Qrad与Th4-Tl4成正比。在实际情况中,一般冷端温度是基本不变的,因此辐射漏热主要由热端温度Th所决定。特别是在样品加热过程中的辐射漏热会影响测量精度,在样品台周围安装辐射冷屏的同时,需合理的控制热端温度Th,以减少辐射漏热。

样品的辐射漏热:表面镀金的冷屏的辐射率取0.02;假设温升为1.6 K,那么冷热端温度分别为71.6 K、70 K。假设不锈钢标样的表面辐射率为0.02,其辐射漏热约为1.687 μW。

制冷机及样品台组件的辐射漏热:样品台的辐射率取0.02;真空腔的辐射率取0.05;假设样品台与真空腔的温差为230 K,其辐射漏热为58.57 mW。

4.3 固体传导漏热

可由傅里叶热传导公式计算固体的传导漏QK,将傅里叶公式变形式(6)为:

式中:A为传热件的横截面积;L为传热件的长度;、分别为传热部件的冷、热端温度;K(T)为传热件的导热系数。在本装置中,固体传导漏热主要来自于相关加热器和温度测量引线。因此,在满足测量要求的前提下,需尽量减小相关测试引线的截面积,增加长度。

在实际计算中,进一步将公式转变为如下公式:

样品的传导漏热:假设样品在测量时的温升为1.6 K。经计算,样品的传导漏热为469.7 μW。

制冷机及样品台组件的传导漏热:假设样品台与真空腔的温差为230 K。经计算,其传导漏热为699.1 mW。

综上,样品的总漏热约为472.3 μW,制冷机及样品台组件的总漏热约为760.0 mW。为了使冷头和样品尽可能达到更低的温度,同时保证样品所处的绝热环境,使测量更加准确,结合上述分析,可以采取以下措施:维持低温真空腔的高真空状态,减少对流漏热;在样品周围安装用高辐射率的绝热屏,减小辐射漏热;选用合适材料、长短及粗细的引线作为控温电阻电流线和测量信号线,同时将引线缠绕热沉数圈,保证引线与热沉保持同一温度或温度梯度,从而减小传导漏热。尽管采取了以上措施,实际测量中仍然可能存在微小漏热。因此,在处理测量数据时,还需要进行一定的漏热分析与修正。

5 标样测量及误差分析

5.1 降温曲线和标样测量值

从图4 中得知,带负载的情况下,冷头温度能稳定降到54.42 K,样品冷端的温度最低能在55.13 K稳定,与制冷机冷头温度相差0.71 K,温差是因为制冷机冷头与样品台的传热不充分所致。在工作时,制冷机热头温度稳定在35 ℃左右,不会出现电机过热的现象。

图4 制冷机冷头和热头、样品冷端和热端的温度随时间的变化曲线Fig.4 Temperature curve of cold head and hot head of refrigerator,cold end and hot end of sample

通过微分法测量了不锈钢304L 的导热系数值,并与标准数据9进行了对比,发现测量数据与参考数据相符较好,而且多次测量结果的重复性好,如图5。该装置所测量得数据与标准数据存在4% 左右的偏差,是由于样品与样品台的界面热阻、热量损失以及仪器误差等问题所导致的。上述结果表明,该装置具有较好的可重复性和较高的精度。

图5 不锈钢标样导热系数Fig.5 Thermal conductivity of stainless steel

5.2 误差分析

测量过程中的误差不可避免,为了进一步评定测量装置的可靠性,对装置进行了误差分析。误差一般分为绝对误差和相对误差,并且误差又分为随机误差、粗大误差和系统误差。系统误差由一般又分为已定系统误差和未定系统误差,一般只针对已定系统误差展开分析。总的误差无法直接得到,需要通过测量直接测量值计算得到。由于实验中,测量值小于10 个,所以选择绝对和法计算系统误差,其计算公式如下:

间接测量值的相对误差的表达式如式(9)所示:

在实验中,误差主要来源于尺寸的测量误差,加热功率,冷热端温差以及漏热。各参数的测量值和相对误差如表1 所示。

表1 主要参数测量值的相对误差Table 1 Relative error of measured values of main parameter

根据误差传递方式计算装置的总系统误差,结合表1 的参数以及公式(9),得到式(10):

式(10)中,样品冷热两端温差ΔT和样品横截面积S 的相对误差计算公式分别为:

根据上述公式,再加上漏热误差,可得标样在70 K和270 K 下的导热系数测试的总相对误差分别为4.76%、3.90%。

6 总结

研究并建立了一套微型脉冲管制冷机做冷源的低温导热系数测量装置,采用一维轴向热流法作为测量的基本原理,可对固体材料在60 K 至300 K 温区下连续进行导热系数测量。该装置具有结构简单,取样放样方便,能耗低等优点,并且通过标样测量结果表明,该装置误差小,具有较高的精度和稳定性。