许云凡,王大玮,向伟玲*,王自发

基于PM2.5来源解析的减排方案制定

许云凡1,2,王大玮1,3,向伟玲1,3*,王自发1,3

(1.中国科学院大气物理研究所,大气边界层物理与大气化学国家重点实验室,北京 100029；2.中国科学院大学,北京 100049；3.中国科学院区域大气环境研究卓越创新中心,福建 厦门 361021)

为定量解析PM2.5浓度与排放源削减比例之间的关系,利用WRF-NAQPMS/OSAM模式对2017年12月京津冀及周边地区“2+26”城市的PM2.5浓度变化和来源解析进行了模拟,并基于来源解析结果对各城市进行了迭代减排实验.结果表明,各城市削减本地排放源的效果最为显著,由于受化学生成影响引起的排放源和PM2.5浓度之间的高度非线性关系,使得线性减排方案具有较大的局限性.各城市排放源削减引起的PM2.5浓度变化主要由排放源的一次贡献和化学生成的二次贡献组成,其中化学生成的二次贡献浓度与行业解析结果的函数之间存在显著的线性关系.随着排放源的削减,清洁期间PM2.5浓度中各组分的浓度随之下降,污染期间硝酸盐、二次有机气溶胶、铵盐等浓度不降反升,这为迭代减排方案中物种的选择提供了指导意义.

京津冀；PM2.5；来源解析；排放清单；迭代减排；非线性关系

为保证国家重大事件期间空气质量,如2008年北京奥运会、2014年亚太经合组织会议(APEC峰会)、2015年抗战胜利纪念阅兵等,北京及周边地区采取了一系列空气质量管控措施,空气质量得到的显著改善与减排方案的制定密不可分[1-14].因此,制定切实可行、有效、经济的减排措施对大气污染防治和政策制定等均有着重要的作用.

目前,针对排放源的不同类型、不同行业、不同时间以及重污染过程中的减排及空气质量影响评估展开了大量研究.刘俊等[15]通过模拟发现削减点、面、线源和主要污染物排放量的30%～40%后,北京市PM2.5平均浓度下降(24.9±2.3)%.吴文景等[16]分别进行了冬夏两季京津冀地区减排试验,发现当减排幅度一定时夏季应将工业源作为控制重点,冬季采暖季应将民用源排作为控制重点.翟世贤等[17-18]和张冲等[19]对污染物减排时间进行研究后发现,相同减排比例甚至更小减排比例,提前2～3d减排对北京整体空气质量达标最为有效.王凌慧等[20]利用NAQPMS模式模拟2013年1月10～14日一次重污染过程,发现京津冀同时实施机动车单双号限行与工业限产减排30%,可使重污染期间北京小时平均PM2.5浓度下降20%～35%.

以上研究多采用敏感性试验,主要描述不同排放削减方案的实施对污染物浓度的响应变化,对计算资源的要求较高,且没有考虑不同地区、不同行业污染排放对目标区域污染物浓度的贡献,对制定切实有效的排放削减方案参考意义十分有限.本研究基于WRF-NAQPMS空气质量模式模拟京津冀及周边“2+26”城市2017年12月的PM2.5浓度,解析“2+26”城市PM2.5浓度来源的贡献,并以此为基础,设计迭代减排方案,获得PM2.5约束浓度下京津冀目标城市本地排放源削减公式,为京津冀及周边地区优化减排方案以及制定污染治理减排策略提供科学参考.

1 研究方法和数据来源

1.1 数据来源

6项常规污染物PM2.5、PM10、O3、NO2、SO2、CO的逐时浓度数据来源于中国环境监测总站、全国城市空气质量实时发布平台(http://113.108.142. 147:20035),常规气象要素如温度、气压、风向风速和降水等逐时观测结果均来源于中国气象局.以上数据主要用于中尺度天气预报模式(WRF)和中国科学院大气物理研究所自主开发的嵌套网格空气质量预报模式系统(NAQPMS)[21-24]的评估和验证.

FNL再分析资料(https://rda.ucar.edu/datasets/ ds083.3/)用于驱动WRF模式的运行,该产品来自于美国国家环境预报中心(NCEP)的全球资料同化系统(GDAS),GDAS系统同化了地面观测、卫星观测资料、探空气球资料、飞机观测资料等,覆盖全球所有地区,空间分辨率为0.25°×0.25°,时间分辨率为6h.

1.2 研究方法

1.2.1 模式介绍 本文采用的NAQPMS模式综合考虑了气态污染物和颗粒态污染物在物理过程和化学过程中发生的演变,包含了平流输送、对流扩散、干湿沉降、化学反应等诸多过程;是由中国科学院大气物理研究所自主研发的第三代空气质量预报系统,具有多尺度、多物种的优点.此外,NAQPMS模式也包含了自主研发的可追踪空间来源的二次污染物源解析模块(OSAM)[25].OSAM模块通过初始标识各个排放源各个物种的排放量,逐步标识各个物种的前体物在物理化学过程的传输和演变,最终反算得到各个排放源各个区域的贡献量.源解析技术结合敏感性分析和过程分析,很大程度上降低了传统敏感性分析法带来的非线性误差,提高了模拟预测准确率,减少了计算时间,对区域的联防联控有着重要的指导意义.目前,NAQPMS模式在污染物跨界传输、空气质量预报、空气质量预警方面已经得到了广泛的应用.

1.2.2 模式设置 如图1所示,本研究模式区域设置以36.5°N,108°E为中心,第一、第二标准纬线分别为30°N和60°N.模拟区域共设置3层嵌套.第1层包括中国、蒙古、朝鲜半岛和东南亚地区,分辨率为27km×27km,网格数为215×156(东西×南北,下同);第2层区域范围西至陕西西部,东至渤海,南至湖北,北至辽宁,分辨率9km×9km,网格数150×168;第3层包括京津冀及周边地区“2+26”城市,分辨率为3km× 3km,网格数为228×279.模式采用地形追随坐标系,垂直高度为距地面20km,共20层,为更合理描述边界层内气象要素和污染物浓度垂直变化特征,模式在边界层内垂直层数加密.

图1 模式区域设置

NAQPMS气象驱动场所需的逐小时气象要素(温度、气压、湿度、风向风速等)由WRFv3.9.1提供.人为源排放清单中,中国地区的排放清单由中国多尺度排放清单模型(MEIC)提供(2016年),中国以外地区排放清单由亚洲人为源排放清单(MIX)提供(包含整个东亚地区),空间分辨率为0.25°×0.25°,时间分辨率为小时.

1.2.3 迭代减排算法 为确保达到空气质量,如何制定一个高效、经济、科学的减排方案,是政策制定者以及科学研究者面临的共同难题.本研究提出了一个较完整的迭代减排算法的技术流程,如图2所示.具体步骤如下:

基准情景PM2.5月均浓度模拟.本文使用NAQPMS模式对2017年12月京津冀“2+26”城市PM2.5及关键组分浓度进行模拟验证,并使用OSAM模块计算北京及周边地区各城市、不同行业的排放量对目标城市PM2.5浓度的贡献.

PM2.5月均浓度达标约束判别.依据《环境空气质量标准》(GB3095-2012)[26]规定的PM2.5限定标准,当城市基准PM2.5月均浓度高于35μg/m3且低于75μg/m3时,采用35μg/m3作为目标约束浓度;当城市基准月均浓度高于75μg/m3时,采用75μg/m3作为目标约束浓度.

排放源清单削减方案制定.依据PM2.5浓度来源解析结果,分析目标城市PM2.5浓度中的本地贡献比例及化学反应生成比例,制定目标城市一次PM2.5、BC、OC、SO2、NO排放削减方案.

模式迭代计算得到最终减排方案.评估削减方案使用后目标城市PM2.5的月均浓度,如果达到目标约束浓度标准,输出减排方案,否则重复,直至PM2.5浓度达标.

图2 迭代减排算法技术流程

2 结果与讨论

2.1 模拟效果评估

图3 典型城市PM2.5小时浓度观测值与模拟值比较

模式的模拟能力直接影响了迭代减排算法的准确性和不确定性.本文从空间上分散选取了京津冀及周边地区的直辖市(北京、天津)、省会城市(石家庄、太原、济南、郑州)以及典型地级城市(保定、唐山)进行模拟效果评估,其评估结果可反映NAQPMS模式对京津冀及周边地区PM2.5的时空模拟能力.

表1 典型城市PM2.5小时浓度观测值与模拟值比较的统计参数

图3显示了2017年12月1～31日上述城市PM2.5逐小时浓度模拟值和站点观测值时间序列.NAQPMS模式PM2.5浓度模拟值与观测值的相关系数在0.76～0.93之间(表1),表明NAQPMS模式不仅能较好的模拟出PM2.5浓度的时间变化趋势,也能够较好地模拟出PM2.5浓度的空间分布特征.模拟值与观测值的标准平均偏差在-0.10～0.24之间(表1),北京、太原的模拟偏差能控制在10%以内,分别为-9%和-5%.其它统计参数,如均方根误差、模拟和观测的PM2.5浓度的标准差,也能有效的表明NAQPMS模式能够较好的再现2017年12月京津冀“2+26”城市PM2.5的浓度时空分布特征,且模拟偏差可接受.总之, NAQPMS模式能够较好的模拟2017年12月京津冀“2+26”城市PM2.5浓度的时空变化特征,利用NAQPMS模式的PM2.5浓度模拟结果进行下一步研究合理可行.

2.2 PM2.5达标约束判别

“2+26”城市受地理位置、产业结构的影响, PM2.5的浓度水平各异.图4显示了“2+26”城市2017年12月PM2.5浓度的空间分布特征以及各市的月均浓度值.由图可知,2017年12月“2+26”城市PM2.5月均浓度在39.1μg/m3(北京市)～ 109.7.3μg/m3(邯郸市)之间,空间分布差异较大,河北省南部、河南省北部和山东省西南部等城市月均浓度最高,如邯郸、邢台、安阳、濮阳和菏泽等月均浓度均超过110μg/m3.北京、太原、阳泉、长治、晋城等5个城市PM2.5月均浓度相对较低, PM2.5月均浓度在39.1μg/m3(北京市)～68.9μg/ m3(长治市)之间.

PM2.5月均浓度超过35μg/m3,但未超过75μg/m3的城市为北京、太原、阳泉、长治、晋城,按照本研究的迭代减排算法设计,将35μg/m3作为这些城市的PM2.5达标约束值;其余城市月均浓度超过75μg/m3,按照75μg/m3作为这些城市的PM2.5达标约束值.

图4 2017年12月“2+26”城市PM2.5月均浓度空间分布(a)及各城市月均浓度值(b,μg/m3)

2.3 “2+26”城市减排区域选择

各城市受不同气象条件和排放特征影响,PM2.5来源地区不尽相同.图5显示了NAQPMS的OSAM模拟计算的2017年12月“2+26”城市PM2.5的区域输送和化学生成贡献解析结果.由图可知,“2+26”城市中不同城市的主要贡献区域虽然不同,但都以本地排放源的贡献总量最为显著,其次是每个城市的周边地区.以北京市为例,北京市PM2.5的月均浓度贡献中本地排放源的贡献比例最大,为47.1%;廊坊市和天津市次之,分别为15.5%和11.1%,其余城市的贡献比例均未超过10%.

图5 2017年12月“2+26”各城市PM2.5区域输送和化学生成贡献

考虑到多城市联防联控措施较为复杂,本文在迭代减排算法的实现中,主要考虑削减各城市本地的排放总量.此外,从北京市的贡献量级来看,与皮冬勤等[27]使用OSAM和吴育杰[28]使用ISAM得到的结果48%和52.9%较为接近,表明“2+26”城市的区域贡献解析结果可以作为减排算法设计的参考依据.进一步地,结合“2+26”城市本地贡献比例以及各城市月均浓度和相应的约束条件之间的关系可知,除北京、天津、石家庄、保定、唐山和太原6个城市外,其余城市即使100%削减本地排放源,依然无法到达对应的PM2.5浓度约束标准.因此,本研究的迭代减排算法设计中主要针对以上6个城市展开.为进一步讨论算法的准确性,对石家庄、天津、保定、唐山和太原等5个城市进行本地排放源迭代削减实验,并将北京市作为对照组,验证算法的准确性和可行性.

由图5可知,每个城市PM2.5的化学生成贡献比例在35.7%(太原)～53.8%(开封)之间.以北京市为例,PM2.5的化学生成贡献为46.6%,与王彤等[29]通过CMB模型得到的北京市二次颗粒物贡献比例(36%～58%)较为一致.因此,线性减排污染物的排放总量并不能满足实际减排目的需求,本研究在迭代减排算法设计时,不仅要考虑一次污染物排放对减排效果的影响,还需要综合考虑化学生成导致的二次污染物的影响.2017年12月北京市PM2.5月均浓度占比中硝酸盐占比最大,为32.7%,有机碳(OC)、二次有机气溶胶(SOA)、黑炭(EC)、铵盐次之,分别为20.2%、11.2%、11.1%和11.0%,同时考虑到组分与前体物之间的形成关系,本研究在迭代减排时直接削减一次PM2.5、BC、OC、SO2、NO等物种的排放总量.

2.4 迭代减排方法设计与评估

图6显示了天津、石家庄、保定、唐山和太原等5个城市的本地排放源迭代减排比例与对应的PM2.5月均浓度关系.结果表明,天津、保定和太原在进行迭代减排试验时,PM2.5月均浓度随着本地排放源削减比例的增加呈现下降趋势.石家庄市与唐山市在迭代减排试验中出现了减排比例上升,PM2.5月均浓度不降反升的情景.这体现出排放源与PM2.5浓度之间的高度非线性关系,因此如何科学合理地制定本地减排方案是亟需解决的难题.

为使目标城市PM2.5浓度达标,需制定PM2.5削减浓度,即目标城市站点月均浓度与目标城市约束PM2.5空气质量标准浓度之差,如式(1)所示.PM2.5浓度主要是由排放源的直接贡献和化学生成贡献组成.排放源的直接贡献包含本地排放源的直接贡献以及其余地区排放源直接排放后的外来传输贡献;化学生成主要由本地、外来传输的一次污染物之间的化学生成和外地化学生成后的外来传输贡献构成,如式(2)所示.

(1)

式中:为目标城市需要削减的PM2.5浓度, μg/m3;Cb为减排前目标城市站点PM2.5月均浓度; μg/m3;Cs为目标城市的PM2.5约束浓度,μg/m3;Cl为目标城市排放源的直接贡献导致的PM2.5削减浓度,μg/m3;Cc为目标城市化学生成影响的PM2.5削减浓度,μg/m3.

排放源直接贡献的PM2.5削减浓度可以根据区域来源解析结果中的本地贡献比例、减排前后的浓度差以及减排比例计算得到,如式(3)所示:

(3)

式中:1为PM2.5本地贡献比例(%),c为PM2.5本地削减比例,%.

(4)

(5)

结合公式(1)～(5)可以得到,为达到目标城市PM2.5约束浓度,目标城市本地排放的削减比例为:

(6)

图7 2017年12月部分城市化学反应生成贡献的PM2.5削减浓度与化学反应生成贡献比例关系

2.5 分析与讨论

利用式(6)计算北京市PM2.5月均目标约束浓度为35μg/m3时本地排放源的减排比例,并对减排效果进行评估和验证.由式(6)可知,为使北京市2017年12月PM2.5月均浓度达到35μg/m3空气质量标准,北京地区本地排放削减比例为68%.结果表明减排前北京所有观测站点平均浓度为39.1μg/m3,减排后所有观测站点的平均浓度为34.8μg/m3,减排后北京市PM2.5月均浓度达到了PM2.5月均目标约束浓度(35μg/m3).

图8显示了2017年12月北京市本地排放源削减前后PM2.5浓度中各组分的浓度变化.从总体来看,2017年12月北京市减排前PM2.5月均浓度的各组分的占比顺序依次为硝酸盐、有机碳(OC)、二次有机气溶胶(SOA)、黑炭(BC)、铵盐、其他PM2.5和硫酸盐.减排后,各组分占比的变化在-6.3%(OC)～ 8.0%(硝酸盐)之间.随着本地排放源的削减,硫酸盐和一次排放的颗粒物如OC、BC、其他PM2.5等浓度下降显著;而硝酸盐、SOA和铵盐等化学生成的颗粒物浓度占比不降反升,其上升比例分别为8.0%、3.8%和2.1%,结合北京市化学生成贡献的PM2.5浓度占比高达46.1%,进一步说明基于当前浓度和标准限值的线性削减方案由于未考虑化学生成导致的高度非线性关系,具有较大的局限性.

图8 北京市减排前后PM2.5组分变化

Fig.8 Main components change of PM2.5 in Beijing

图8还显示了减排前后清洁时期(<75μg/m3)和污染时期(³75μg/m3)各个组分的浓度变化值.由图可知,清洁时期PM2.5浓度的贡献总量占全月总浓度的30.1%,随着排放总量的削减,各组分浓度也随之下降.污染期间PM2.5浓度贡献占全月总浓度的69.9%,减排前后PM2.5浓度中各组分的变化趋势和月均变化趋势一致,表明在减排措施制定时重污染过程中各污染物排放总量的削减是重中之重.此外,硝酸盐、SOA和铵盐等浓度随着污染程度的加深,其上升的浓度分别最高可达8.1,4.84和3.57μg/m3.这表明在重污染期间除减排一次颗粒物浓度外,二次颗粒物的前体物如NO、NH3等的排放控制将会显著影响重污染过程的减排效果.Ye等[30]2019年的研究结果也发现农业氨的排放控制能显著削减重污染期间的硝酸盐和铵盐的浓度.

3 结论

3.1 NAQPMS模式能够较好地再现京津冀及周边地区“2+26”城市PM2.5浓度的时空变化特征,为迭代减排试验的进行奠定了基础;OSAM解析结果表明,2017年12月“2+26”城市PM2.5浓度的区域来源贡献中本地排放源的贡献最为显著,化学反应生成PM2.5的贡献比例可达35.7%～53.8%,因此,迭代减排算法设计中主要考虑本地排放削减及其一次排放贡献与化学生成的二次贡献的影响.

3.2 石家庄、天津、保定、唐山和太原等5个城市的本地排放迭代削减试验结果表明,PM2.5月均浓度随本地排放源削减比例的增加总体呈减少趋势,石家庄市与唐山市某个减排比例阶段出现了相反的情况,这表明由于线性减排方案未考虑化学生成导致的高度非线性关系,具有较大的局限性.

3.3 根据以上5个城市迭代减排试验,得到目标城市减排经验公式,并以北京作为对照组进行检验可知,若北京实现月均PM2.5目标约束浓度为35μg/m3,北京本地需减排68%.

3.4 通过比对北京市减排前后PM2.5浓度中各个组分的浓度变化,发现随着排放源的削减,清洁时期各组分浓度均呈下降趋势,污染时期硫酸盐和一次排放的颗粒物等浓度显著下降,而硝酸盐、SOA和铵盐等化学生成的颗粒物浓度呈上升趋势,为迭代减排方案中减排物种的选择提供了指导意义.

[1] 赵 盟.北京市奥运期间大气污染物减排效果评估[D]. 北京:清华大学, 2009. Zhao M. Evaluation of the air pollutants reduction during the Beijing 2008 Olympic Games [D]. Beijing: Tsinghua University, 2008.

[2] 辛金元,王跃思,唐贵谦,等.2008年奥运期间北京及周边地区大气污染物消减变化 [J]. 科学通报, 2010,55(15):1510-1519. Xin J Y, Wang Y S, Tang G Q, et al. Variability and reduction of atmospheric pollutants in Beijing and its surrounding area during the Beijing 2008 Olympic Games [J]. Chinese Science Bulletin, 2010, 55(15):1510-1519.

[3] 汪伟峰,王迎红,王莉莉,等.北京奥运会期间奥运村站空气质量的观测与研究 [J]. 环境科学研究, 2010,23(1):48-54. Wang W F, Wang Y H, Wang L L, et al. Observation and study on the air quailty at the Olympic Village Station during the Beijing Olympic Games [J]. Reaserch of Enviromental Sciences, 2010,23(1):48-54.

[4] Streets D G, Fu J S, Jang C J, et al. Air quality during the 2008 Beijing Olympic Games [J]. Atmospheric Environment, 2006,41(3):480-492.

[5] Li X H, He K B, Li C C, et al. PM2.5mass, chemical composition, and light extinction before and during the 2008 Beijing Olympics [J]. Journal of Geophysical Research. Atmospheres, 2013,118(21):12,158- 12,167.

[6] Xing J, Zhang Y, Wang S , et al. Modeling study on the air quality impacts from emission reductions and atypical meteorological conditions during the 2008 Beijing Olympics [J]. Atmospheric Environment, 2011,45(10):1786-179.

[7] 程念亮,李云婷,张大伟,等.2014年APEC期间北京市空气质量改善分析 [J]. 环境科学, 2016,37(1):66-73. Cheng N L, Li Y T, Zhang D W, et al. Improvement of air quality during APEC in Beijing in 2014 [J]. Environmental Science, 2016, 37(1):66-73.

[8] 刘建国,谢品华,王跃思,等.APEC前后京津冀区域灰霾观测及控制措施评估 [J]. 中国科学院院刊, 2015,30(3):368-377. Liu J G, Xie P H, Wang Y S, et al. Haze observation and control measure evaluation in Jing-Jin-Ji (Beijing, Tianjin, Hebei) area during the period of the Asia-Pacific Economic Cooperation(APEC) meeting [J]. Bulletin of Chinese Academy of Sciences, 2015,30(3):368-377.

[9] 赵 辉,郑有飞,徐静馨,等.APEC期间京津冀区域大气污染物消减变化分析 [J]. 干旱区地理(汉文版), 2016,39(6):1221-1229. Zhao H, Zheng Y F, Xu J X, et al. Air pollution abatement in Beijing- Tianjin-Hebei during the APEC period [J]. Arid Land Geogrphy (in Chinese), 2016,39(6):1221-1229.

[10] Huang K, Zhang X, Lin Y. The “APEC Blue” phenomenon: Regional emission control effects observed from space [J]. Atmospheric Research, 2015,164-165:65-75.

[11] 王占山,李云婷,张大伟,等.2014年APEC会议期间北京市空气质量分析 [J]. 环境科学学报, 2016,36(2):675-683. Wang Z S, Li Y T, Zhang D W, et al. Analysis on air quality in Beijing during the 2014 APEC conference [J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2016,36(2):675-683.

[12] 康志明,桂海林,王继康,等.2015年北京“阅兵蓝”特征及成因探讨 [J]. 中国环境科学, 2016,36(11):3227-3236. Kang Z M, Gui H L, Wang J K, et al. Characteristics and the "parade blue" in Beijing 2015 [J]. China Environmental Science, 2016,36(11): 3227-3236.

[13] 赵 辉,郑有飞,徐静馨,等.大阅兵期间北京市大气质量改善效果评估 [J]. 中国环境科学, 2016,36(10):2881-2889. Zhao H, Zheng Y F, Xu J X, et al. Evaluation of the improvement of the air quality during the parade in Beijing [J]. China Environmental Science, 2016,36(10):2881-2889.

[14] 王占山,李云婷,张大伟,等.2015年“九三阅兵”期间北京市空气质量分析 [J]. 中国环境科学, 2017,37(5):1628-1636. Wang Z S, Li Y T, Zhang D W, et al. Analysis on air quality in Beijing during the military parade period in 2105 [J]. China Environmental Science, 2017,37(5):1628-1636.

[15] 刘 俊,安兴琴,朱 彤,等.京津冀及周边减排对北京市PM2.5浓度下降评估研究 [J]. 中国环境科学, 2014,34(11):2726-2733.Liu J, An X Q, Zhu T, et al. Evalution of PM2.5decrease in Beijing after emission restrictions in the Beijing-Tianjin-Hebei and surrounding regions [J]. China Environmental Science, 2014,34(11):2726-2733.

[16] 吴文景,常 兴,邢 佳,等.京津冀地区主要排放源减排对PM2.5污染改善贡献评估 [J]. 环境科学, 2017,38(3):867-875. Wu W J, Chang X, Xing J, et al. Assessment of PM2.5Pollution Mitigation due to Emission Reduction from Main Emission Sources in the Beijing-Tianjin-Hebei Region [J]. Environmental Science, 2017, 38(3):867-875.

[17] 翟世贤,安兴琴,刘 俊,等.不同时刻污染减排对北京市PM2.5浓度的影响 [J]. 中国环境科学, 2014,34(6):1369-1379.Zhai S X, An X Q, Liu J, et al. Effects of emission-sources reduciton at different time points on PM2.5concentration over Beijing Municipality [J]. China Environmental Science, 2014,34(6):1369-1379.

[18] 翟世贤,安兴琴,孙兆彬,等.污染源减排时刻和减排比例对北京市PM2.5浓度的影响 [J]. 中国环境科学, 2015,35(7):1921-1930.Zhai S X, An X Q, Sun Z B, et al. Effects of emission-sources reduciton time and ratios on PM2.5concentration over Beijing Municipality [J]. China Environmental Science, 2015,35(7):1921-1930.

[19] 张 冲,郎建垒,程水源,等.2016年京津冀地区红色预警时段PM2.5污染特征与浓度控制效果 [J]. 环境科学, 2019,40(8):3397-3404. Zhang C, Lang J L, Cheng S Y, et al. Characteristics of PM2.5pollution and the efficiency of concerntration control during a Red Alert in the Beijing-Tianjin-Hebei Region, 2016 [J]. Environmental Science, 2019,40(8):3397-3404.

[20] 王凌慧,曾凡刚,向伟玲,等.空气重污染应急措施对北京市PM2.5的削减效果评估 [J]. 中国环境科学, 2015,35(8):2546-2553. Wang L H, Zeng F G, Xiang W L, et al. A model evaluation of the effect of implementing heavy air pollution emergency plan to PM2.5reduciton in Beijing [J]. China Environmental Science, 2015,35(8): 2546-2553.

[21] 王自发,谢付莹,王喜全,等.嵌套网格空气质量预报模式系统的发展与应用 [J]. 大气科学, 2006,30(5):778-790. Wang Z F, Xie F Y, Wang X Q, et al. Development and application of nested air quality prediction modeling system [J]. Chinese Journal of Atmospheric Sciences, 2006,30(5):778-790.

[22] 王 哲,王自发,李 杰,等.气象—化学双向耦合模式(WRF- NAQPMS)研制及其在京津冀秋季重霾模拟中的应用 [J]. 气候与环境研究, 2014,19(2):153-163. Wang Z, Wang Z F, Li J, et al. Development of a meteorology- chemistry two-way coupled numerical model (WRF-NAQPMS) and its application in a severe autumn haze simulation over the Beijing- Tianjin-Hebei Area, China [J]. Climate and Environmental Research, 2014,19(2):153-163.

[23] Wang Z, Pan X, Uno I, et al. Significant impacts of heterogeneous reactions on the chemical composition and mixing state of dust particles: A case study during dust events over northern China [J]. Atmospheric Environment, 2017,159(JUN.):83-91.

[24] Wang Y, Chen H, Wu Q, et al. Three-year, 5km resolution China PM2.5simulation: Model performance evaluation [J]. Atmospheric Research, 2018,207(JUL.):1-13.

[25] Wu J B, Wang Z, Wang Q, et al. Development of an on-line source-tagged model for sulfate, nitrate and ammonium: A modeling study for highly polluted periods in Shanghai, China [J]. Environmental Pollution, 2017,221(FEB.):168-179.

[26] GB 3095-2012 环境空气质量标准 [S]. GB 3095-2012 Ambient air quality standards [S].

[27] 皮冬勤,陈焕盛,魏 巍,等.京津冀一次重污染过程的成因和来源 [J]. 中国环境科学, 2019,39(5):1899-1908. Pi D Q, Chen H S, Wei W, et al. The cause and sources of a heavy- polluted event in Beijing-Tianjin-Hebei region [J]. China Environmental Science, 2019,39(5):1899-1908.

[28] 吴育杰.基于WRF-CMAQ/ISAM模型的京津冀及周边地区PM2.5来源解析研究[D]. 杭州:浙江大学, 2019. Wu Y J. Source apportionment of PM2.5over the Beijing-Tianjin- Hebei and surrounding areas based on the WRF-CMAQ/ISAM Model [D].Hangzhou: Zhejiang University, 2019.

[29] 王 彤,华 阳,许庆成,等.京津冀郊区站点秋冬季大气PM2.5来源解析 [J]. 环境科学, 2019,40(3):1035-1042. Wang T, Hua Y, Xu Q C, et al. Source apportionment of PM2.5in suburban area of Beijing-Tianjin-Hebei Region in autumn and winter [J]. Environmental Science, 2019,40(3):1035-1042.

[30] Ye Z, Guo X, Cheng L , et al. Reducing PM2.5and secondary inorganic aerosols by agricultural ammonia emission mitigation within the Beijing-Tianjin-Hebei region, China [J]. Atmospheric Environment, 2019,219(C):116989-116989.

Emission reduction scheme based on source apportionment analysis.

XU Yun-fan1,2, WANG Da-wei1,3, XIANG Wei-ling1,3*, WANG Zi-fa1,3

(1.State Key Laboratory of Atmospheric Boundary Layer Physics and Atmospheric Chemistry, Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029, China；2.University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China；3.CAS Center for Excellence in Regional Atmospheric Environment, Xiamen 361021, China)., 2021,41(5)：2048～2055

In order to quantify the relationship between variability of mass concentration of ambient PM2.5and the reduction in emission sources scenarios, a WRF-NAQPMS/OSAM model was used in this study to simulate the variations in mass concentration of PM2.5in Beijing-Tianjin-Hebei and surrounding “2+26” cities in December 2017, and various iterative emission reduction experiments were carried out for cities based on the PM2.5source apportionment. The results showed that reducing local emission sources in each city had the most significant effect on overall decrease in PM2.5concentrations. Due to the influence of chemical formation, there was a highly non-linear relationship between the emission sources and the PM2.5concentrations, which resulted in large uncertainties for the linear-reduction scheme. The changes in PM2.5concentrations caused by the emission regulation in each city were mainly composed of the contributions of primary emissions and the secondary chemical generation. A significant linear relationship was observed between the PM2.5concentration contributed by chemical formation and the sector source apportionment. With the reduction of emission sources, most of PM2.5compositions decreased during the clean periods. However, mass concentration of nitrate, secondary organic compounds, ammonium increased during the pollution periods, which indicated that selection of emission reduction species was vitally important in the iterative emission reduction experiments.

Beijing-Tianjin-Hebei Region；PM2.5；source apportionment；emission inventory；iterative emission reduction；non-linear relationship

X513

A

1000-6923(2021)05-2048-08

许云凡(1993-),女,四川绵阳人,中国科学院大气物理研究所博士研究生,研究方向大气环境容量及污染防控技术研究.发表论文1篇.

2020-09-16

国家重点研发计划(2017YFC0213004),国家重大科技基础设施项目“地球系统数值模拟装置”

* 责任作者, 高级工程师, xiangweiling@mail.iap.ac.cn