凌 芳

（南华大学 化学化工学院，湖南 衡阳 421000）

1 光催化技术简介

近年来，光催化作为一种低成本、环保、可持续的技术显示出巨大的潜力，成为研究的热点，但是，目前对其实际应用的最大限制是光催化的能量转换效率低，开发高效的光催化材料成为解决此类问题的关键[1-2]。在众多半导体光催化剂中，石墨相氮化碳（g-C3N4）作为一种新型无金属半导体，因其具有合适的带隙、低毒性、热稳定性以及化学稳定性强等优点而备受关注[3-4]，但是仍然存在一些不足，例如粒径较大，活性位点较少[5]。本研究利用煅烧研磨后的氮化碳粉末，制备了具有高比表面积的改性氮化碳，并且考察了其光催化降解罗丹明B的活性。

2 实验

2.1 催化剂的制备

三聚氰胺采购于国药集团，纯度均为分析纯。先称取15 g三聚氰胺于坩埚内，加盖置于马弗炉内，以5 ℃/min的速度升温至550 ℃，恒温煅烧3 h，自然冷却至室温，将其研磨成粉末，将其产物标记为CN。重复上述操作，将研磨的粉末置于坩埚内，不加盖置于马弗炉内，以5 ℃/min的速度升温至500 ℃，恒温煅烧2 h，将其产物标记为UCN。

2.2 光催化剂的表征

使用X’Pert3Powder X射线衍射仪（CuKα源，λ=0.154 06 nm），以10°/min的扫描速率测量了所制备催化剂的晶相。使用美国Micrometrics Tristar-3020型物理吸附仪，在液氮温度下进行N2物理吸附，测定样品的比表面积及孔径大小。

2.3 光催化剂对水样中罗丹明B的去除

分别取0.02 g CN、UCN置于50 mL（10 mg/L）罗丹明B溶液中，达到吸附平衡后，置于多通道光催化反应系统内，开启光源，每隔10 min取出反应液，通过0.45 μm过滤膜后，利用紫外分光光度计测其水样中罗丹明B的浓度。

3 结果与讨论

3.1 样品的XRD分析

所制备样品的XRD图谱如图1所示，两者在13.1°和27.7°处均观察到两个特征衍射峰，分别对应于石墨相氮化碳的（100）和（002）晶面[6-7]。相比于纯石墨相氮化碳，改性后的氮化碳的特征峰强度均有所下降，说明煅烧研磨后的氮化碳粉末使得氮化碳碎片化，结晶度下降，导致峰强度降低。由XRD结果可以得知，UCN的结构产生变化，样品成功实现改性。

图1 CN、UCN的XRD光谱

3.2 UCN的比表面积分析

图2为UCN的氮气吸附-脱附曲线。由图2可知，UCN样品吸附-脱附曲线属于IV型曲线，在P/P0＜0.8范围内，吸附曲线与脱附曲线出现一种接近重合的现象。这种现象表明，样品存在较多空隙。经分析测定，UCN样品的比表面积为192 m2/g，相比于文献所报道的三聚氰胺热聚合所制备的氮化碳，改性后氮化碳的比表面积得到大大增加。结果表明，通过煅烧研磨后的氮化碳粉末制备的改性氮化碳可以产生更多的活性位点，能有效提高样品的光催化效率。

图2 UCN氮气吸附-脱附曲线

3.3 光催化性能测试

图3为样品的RhB降解结果，图4为降解速率的拟合图。拟合结果表明，该反应遵循准一级反应动力学，在90 min的可见光照射下，通过数据拟合，得到CN光催化降解罗丹明B的反应速率常数为0.001 0 min-1，而UCN光催化降解罗丹明B的反应速率常数提高到0.024 6 min-1。由以上数据可知，改性后的UCN具有更高的催化活性。

图3 样品的RhB降解结果

图4 降解速率的拟合

4 结语

利用煅烧研磨后的氮化碳粉末成功实现了氮化碳的改性，XRD、BET等系列表征表明，改性后氮化碳的比表面积大大增加；光催化降解结果说明，改性后的氮化碳降解罗丹明B的活性大大提高。