磁场对光催化降解苯酚废水的影响

2020-12-21闫艳曹梦竺刘洁

安徽化工 2020年6期

闫艳，曹梦竺，刘洁

（徐州生物工程职业技术学院药品食品学院，江苏徐州 221000）

目前，半导体光催化技术能将许多水中难降解有机污染物彻底矿化去除，具有除净度高、无二次污染、降解速率快和反应条件温和等优点，是一种极具前途的环境污染深度净化技术，受到了广泛关注[1]。但是，因为反应效率低，光催化反应还未应用于实际。为了提高反应效率，除了对光催化剂的组成和结构进行改性外[2]，还可以对光催化体系附加外场[3]，包括电场、磁场、微波场和超声波场等，以使外加能量场与光场产生耦合效应，促使光生载流子有效分离，从而达到延长其寿命，并提高光催化反应总量子效率的目的。交变磁场对光催化反应的影响文献报道较少[4]。本文以仅含苯酚的水溶液模拟工业含酚废水作为处理对象，研究通过外加交变磁场对光催化降解苯酚反应产生的影响。

1 实验部分

1.1 主要仪器

分析天平；Agilent1100 高效液相色谱仪；COD 恒温加热器；离心机；精密pH计；恒温循环器；恒电位仪。

1.2 主要试剂

苯酚；二氧化钛；甲醇；硫酸；氢氧化钠；去离子水。

1.3 实验方法

用苯酚溶液作为模拟废水，用自制实验装置，研究在外加交变磁场的条件下，苯酚溶液的初始pH值、催化剂的投加量、H2O2的投加量、交变磁场的频率等因素对催化效果的影响。通过高效液相色谱法测定苯酚含量，计算其降解率。

苯酚含量测定采用高效液相色谱法。

苯酚降解率按照下式进行计算:

式中：A0—处理前苯酚的色谱峰面积；A—处理后苯酚的色谱峰面积；η-苯酚降解率。

2 结果与讨论

实验选用LED 灯作为光源，通过灯的恒电流为20 mA，改变不同的反应条件进行如下研究。

2.1 溶液初始pH值对光催化降解的影响

取25 mg/L苯酚模拟废水50 mL，分别用稀H2SO4及NaOH调节溶液的pH值为4、6、7、8、10，加入0.10 g 的TiO2催化剂，25 μL 30%的H2O2，恒温30℃，LED灯光照，搅拌反应1 h，交变磁场的频率为9 kHz，实验结果如图1所示。

图1 溶液初始pH值对苯酚降解率的影响

结果表明，苯酚的降解率随pH 增大，先增大后减小，当pH 为8 时，苯酚的降解率最高，故实验选用此值为最佳pH。

研究表明[5]，强酸环境( pH＜6) 或强碱环境( pH＞9)均会使光催化降解苯酚能力降低，这是因为TiO2光催化剂的表面有双亲性。在中性至弱碱性条件下，吸附在颗粒表面的水或氢氧基团都可以与空穴发生反应，生成羟基自由基，溶液中的OH-浓度较高，有利于羟基自由基的生成，而羟基自由基的生成加快了光催化反应的速率。

2.2 催化剂TiO2的量对光催化降解的影响

在其他条件不变的情况下，测定催化剂量为0.06 g、0.08 g、0.10 g、0.12 g、0.14 g 的 TiO2催化剂时溶液的降解率，实验结果如图2所示。

图2 催化剂的量对苯酚降解率的影响

实验表明，随着TiO2光催化剂用量的增加，苯酚的降解率先增大，达到最大值后，降解率略有降低，几乎保持不变。

当苯酚溶液的浓度一定时，其光催化降解所需要的光催化剂活性中心数量也是一定的。当TiO2用量过少时，活性中心就过少，降解反应就慢，降解率较低；随着TiO2增多，活性中心也增加，因此反应随之加快，使光催化效率加快，降解率也增大；当TiO2浓度过高时，TiO2在反应溶液内分布过饱和，微粒之间会互相遮蔽光线，阻挡了紫外光的利用，反而降低光催化效率。

2.3 过氧化氢的用量对光催化降解的影响

在其他条件不变的情况下，测定加入H2O2量为5 μL、15 μL、25 μL、50 μL、100 μL 时溶液的降解率，实验结果如图3所示。

图3 过氧化氢的用量对苯酚降解率的影响

反应体系中加入H2O2后，苯酚的降解率明显提高，说明H2O2对光催化降解苯酚有很大的促进作用，但是H2O2的量并非越多越好。

罗亚田等[6]在对苯酚降解的过程中发现，单一的超声波、电场、紫外光催化对苯酚的降解率影响很低，但是加入H2O2后，降解率都有不同程度的提高，其中，三能场在反应2 h 后降解率几乎达到100%。但是，H2O2的加入量要适当，当加入的H2O2量过少时，光催化降解效率较低；随着H2O2量的增加，其对光催化降解有较大的促进作用，过量后H2O2对光催化降解有一定的抑制作用[7]。