潘勇军 高瑶瑶 李智琦 乔 煜 陶玉柱 熊咏梅 齐跃强

1 广州市林业和园林科学研究院 广州城市生态系统国家定位观测研究站 广州 510405 2 广东省林业科学研究院 广州 510520

空气质量不仅影响民生, 而且影响到国家和城市的可持续发展[1-3], 与一个城市的综合竞争力密切相关, 它直接影响到投资环境和居民健康。自2013 年以来, 按照我国《环境空气质量标准》(GB 3095-2012) 要求, 环境空气质量常规监测指标扩展到6 项主要颗粒污染物和气态污染物,实时发布全国367 个城市空气质量信息数据, 涵盖城市各监测点6 种污染物的小时平均浓度和空气质量指数(AQI), 每隔1h 自动更新一次。 高时空分辨率的空气质量时间序列数据为准确预测城市空气质量发展趋势及与空气污染物暴露相关的健康风险评估提供科学数据支撑[4]。 准确估计和掌握城市空气质量的时空变化特征是开展大气污染治理控制的前提[5]。 国内外已开展了大量的环境空气质量不同时空尺度变化特征的相关研究[3-4,6-11]。 Guo[4]等分析了我国366 个城市2015—2017 年空气质量和6 种大气污染物的时空变化, 认为人为活动是影响空气环境质量的主要因素。 Wu 等[12]发现2006—2015 年珠江三角洲区域PM, NOx和SO2污染物浓度明显降低, 但O3浓度明显升高, 且造成相关的过早死亡率明显增加。随着我国《大气污染防治行动计划》 等一系列大气污染控制措施的实施, 大部分城市空气质量总体得到改善, 大气污染格局正发生深刻变化, 挥发性有机污染物(VOCs) 排放增加, 导致O3污染问题变得日益突出[13-14], 出现新型区域复合型污染交织的复杂状况。

2020 年1—2 月新冠病毒疫情防控期间, 空气环境数据也出现了一阵“异常”。 美国NASA卫星数据显示: 亚洲及欧洲NO2浓度比同期下降40%～50%, 英国的PM2.5、 NO2浓度下降到2019年同期的60%, 全球CO2排放减少17%, 纽约市的2020 年3 月NO2浓度比近5 年同期的平均浓度下降30%[15]。 从2020 年1 月开始, 我国为控制新冠病毒疫情蔓延做出了延长假期、 停工停产的措施, 二氧化氮浓度显著下降, 空气污染水平下降。 突发事件及政府干预对经济环境和经济过程会产生具体影响, 社会隔离政策大幅降低了各大城市空气污染指数。

本文对广州市2015—2019 年大气污染的时空特征及变化趋势进行统计分析, 了解广州市近5年的大气污染状况及变化趋势： 运用自回归积分滑动平均模型(ARIMA) 对2020 年1—5 月各污染物浓度进行预测, 并用观测值与预测值进行比较, 分析了解新冠肺炎疫情严控这一特殊社会事件对区域空气质量的干预影响。 研究城市大气污染的时空分布特征对进一步治理、 预测进而控制本地大气污染具有重要的意义。

1 材料与方法

1.1 研究区域概况

广州是广东省省会, 地处广东省中南部, 东经112°57′—114°3′, 北纬22°26′—23°56′, 面积约7 434.40 km2, 属典型的南亚热带季风性海洋气候, 年太阳辐射总量4 400 ～5 000 MJ/m2、年平均气温21.40 ℃、 年平均降雨量1 689 ～1 876 mm, 雨季(4—9 月) 降水量约占全年的85%。 广州市2016 年GDP 排名位居全国城市第三, 地区生产总值达19 610.90 亿 (增速为7.50%)： 常住人口数量2019 年达1 530.59 万人, 城镇化水平为86.46%。

1.2 数据来源

广州市的大气污染物(SO2、 NO2、 CO、 O3、PM10、 PM2.5) 浓度数据来源于中国环境监测总站全国城市空气质量实时发布平台(网址http:/ /106.37.208.228:8082/), 监测时段为2015 年1月1 日—2020 年5 月31 日, 数据使用前进行有效数据筛查, 数据有效率为88% (2015 年89%,2016 年89%, 2017 年87.8%, 2018 年82.5%,2019 年91.5%), 数据合理, 分析结果可靠。

1.3 研究方法

1.3.1 环境空气质量评价

环境空气质量评价依据我国的《环境空气质量标准》 (GB 3095-2012) 和世界卫生组织(WHO) 的空气质量标准进行评价。 评价指标包括SO2、 NO2、 PM2.5、 PM10、 CO 和O3共6 个指标, 其中前5 项采用的是24 h 均值, O3采用的是日最 大8h 滑动平均。 当 SO2、 NO2、 PM2.5、PM10、 CO 的24 h 均值与O3的日最大8 h 均值任一项超过标准限值, 则此日为超标： 该日参评项目均达标, 则该日为达标, 进行全年评价时计算达标天数比例。

1.3.2 数据分析

利用R 语言对数据进行统计分析, 利用ARMIA 模型进行预测, 使用均方根误差(RMSE)、 平均绝对百分误差(MAPE) 等统计量检验模型的拟合效果和预测效果。 RMSE、 MAPE越小, 模型预测的精度越高。 以2020 年1 月为时间节点, 对广州市环境空气质量时间序列趋势进行干预分析, 定量分析新冠肺炎疫情对环境空气质量的具体影响。

2 结果与分析

2.1 广州市空气质量评价

近5 年来,广州市环境空气质量中SO2、NO2、CO、O3平均浓度为10.53±9.3 μg·m-3(95% CI 为10.5～10.56)、45.74±30.5 μg·m-3(95% CI 为45.65～45.83)、0.87±0.4 mg·m-3(95% CI 为0.869～0.87)、48.75±52.1 μg·m-3(95% CI 为48.6 ～48.9),PM10和PM2.5浓度为54.2±35.4 μg·m-3(95% CI 为54.12 ～54.33)、34.03±22.7 μg·m-3(95% CI 为33.96～34.1),PM10和PM2.5浓度远低于全国平均水平(63 μg·m-3、36 μg·m-3,2019 年)。

SO2日、 年均浓度5 年均达国家一级标准。NO2日均浓度均达标一级标准浓度限值率为94.4%, 年均浓度超二级浓度标准限值14.5%(超标率为7.4% ～26.9%), 其中2017 年超标26.9%。 PM10年均浓度5 年均达标二级标准(70 μg·m-3), 超一级标准浓度限值35.6% (29.5%～43%), 其中2017 年超标43%。 PM2.5年均浓度仅2015 年超国家二级标准 (35 μg · m-3),2016—2019 年均达国家二级标准, 但日均值浓度达世界卫生组织(WHO) 标准率(25 μg·m-3),仅为38%： 年均超过欧盟(EU) 空气质量限值(25 μg·m-3), 超标36.2% (16.3%～52.3%),远远超过WHO (10 μg·m-3), 超标近3 倍。

2019 年, 广州市O3日最大8 h 年均浓度值为105 μg·m-3, 低于国家二级标准限值, 达到珠三角区域“十三五” 大气污染防治目标[16], 但随着年上升趋势越来越快, 居民和植被可能遭受O3污染风险越来越大。 广州市SO2排放得到很好的控制, 表明广州燃煤型的能源消费结构发生根本改变, 基本实现“超洁净排放”。 表征机动车污染显著影响的NO2和CO 浓度有所下降, 降幅较少,但比1993 年下降了近3 倍。 广州市机动车保有量约318 万辆, 比2015 年增加了约36%, 日益增长的机动车加重了城市大气环境的负担。

广雅中学、 市五中、 番禺中学、 市八十六中等校园附近的环境空气质量污染严重, 尤其以NOx、 CO 和PM 污染物为主, 主要是由于汽车尾气排放造成的。 麓湖、 帽峰山森林公园监测区域环境空气污染相对较轻, 空气质量明显优于城市区域, 城市植被能够吸收大气污染物、 阻滞大气污染物的扩散, 达到提升城市空气质量的效果。利用城市森林和绿地植被防控颗粒污染物是缓解大气污染的重要途经之一[17-18]。

2.2 广州市空气质量的时间序列分析及干预分析

2.2.1 空气质量数据时间序列季节性分析

对近5 年来各污染物月平均浓度时间序列进行季节性分解 (图1), SO2、 NO2、 CO、 PM10、PM2.5浓度总体呈现下降趋势, 年降幅分别为-1.28μg·m-3(R＝0.89)、 -0.04 μg·m-3(R＝0.05)、 -0.04 mg·m-3(R＝0.9)、 -0.43 μg·m-3(R＝0.35)、 -1.93 μg·m-3(R＝0.94), 而O3是所有污染物中年平均浓度唯一呈上升趋势的污染物,年升幅为2.92 μg·m-3(R＝0.98), 远远高于2006—2015 年的年增长速率(0.86 μg·m-3)[19]。

各污染物浓度变化具有明显的季节性效应,SO2、 NO2、 CO、 PM10、 PM2.5浓度在冬季 (12、1、 2 月) 明显升高, 尤其是PM10、 PM2.5及NO2季节性因素影响达10 倍以上, SO2和CO 浓度升高约20%～40%。 5—9 月的季节性因素为负值,这5 种污染物浓度相对较低, 这可能与气象要素(温度、 降水量等) 有很大的关系, 因为广州在5—9 月为雨季, 降雨天有利于对大气污染物进行清除, 浓度相对较低。

O3表现出与其他污染物完全不同的季节性变化规律, 从11 月到第二年的4 月, 其季节性因素为负值, 浓度相对较低： 5 月及8—10 月, O3浓度明显升高, 表现为“夏高冬低” 的季节变化特征, O3污染严重, 短时暴露风险高。 由于O3是氮氧化物和非甲烷挥发性有机污染物在高辐射和高温下形成的二次污染物, O3日变化最大值出现在13 ∶00—18 ∶00, 最高峰值出现在夏季月份。

图1 广州市各污染物时间序列分析

2.2.2 ARIMA 模型预测及干预分析

利用R 语言forecast 包中的ets ( ) 函数对广州市2015—2019 年实现ARIMA 最优指数模型的自动选取, 对2020 年1—6 月的各污染物的浓度进行预测。 结果显示: SO2、 NO2、 CO、 O3、PM10、 PM2.5各污染物1—6 月平均浓度分别为10.42μg·m-3(95%CI 为5.34～15.5)、 49.32μg·m-3(95%CI 为32.08～66.54)、 0.79mg·m-3(95%CI为0.64～0.94)、 45.2μg·m-3(95%CI 为20.41～69.98)、 54μg·m-3(95%CI 为30.36 ～77.65)、32.88μg·m-3(95%CI 为17.54～48.22)： 各污染物2020 年1—6 月浓度模型预测的平均绝对百分误差(MAPE) 在5.25%～21.48%), 残差平方和的平方根(RMSE) 为1.76 ～10.9, 产生的误差较小, ARIMA 模型预测精度较高。

对广州市新冠病毒疫情期间(2020 年1—5月) ARIMA 模型预测月均值与实际观测值进行比较, 结果发现 (图2): SO2、 NO2、 CO、 PM10、PM2.5污染物实际观测浓度值明显低于预测值, 浓度分 别 下 降 约65.1%、 39.6%、 5%、 36.8%、50.8%, 远远超过前5 年的降幅。 与2019 年同期相比, NO2下降18.2%, CO 下降15.1%, PM10下降11.5%, PM2.5下降19.4%： 与往年同期(5 年平均) 相比, SO2、 NO2、 CO、 PM10、 PM2.5浓度分别 下降约72.7%、 36.2%、 20.7%、 36.5%、59.1%： 但O3浓度呈现上升趋势, 月均值为49.7μg·m-3, 比预测值高7.6%, 比2019 年同期升高28.8%, 比往年同期增长了18.3%。 空气质量监测结果与全国监测结果基本一致, 与其他相关研究结果一致[20]。

新冠病毒疫情对广州环境空气质量的影响基本从1 月28 日到4 月10 日左右, 期间NO2、CO、 PM10和PM2.5浓度维持在较低水平, 比2019 年同期浓度水平低。 从4 月10 日后, 广州市新冠病毒疫情基本得到缓解, 人们活动基本恢复正常, 进而大气各污染物浓度显著升高,尤其是PM10、 PM2.5、 SO2和NO2, 远超过2019年同期, 而后基本维持在与2019 年同期差异不大的稳定水平。

图2 ARIMA 模型预测值与观测值比较(2020 年1—5 月)

3 结论

广州市近5 年 的PM2.5、 PM10、 SO2、 NO2、CO 污染物质量浓度呈下降趋势。 PM2.5浓度连续5年均低于35 μg·m-3, 达到国家二级标准限值,但PM2.5浓度与WHO 标准值(10 μg·m-3·a-1)还存在很大差距： O3浓度年增长率为2.92 μg·m-3,成为继PM2.5之后影响城市空气质量的关键因素。广州市校园区域比其他区域污染严重, 主要污染物为NO2、 CO、 PM, 主要是机动车辆尾气排放所致。 城市公园内的空气质量明显优于城市区域,利用城市森林和绿地植被防控颗粒污染物是缓解大气污染的重要途经之一, 但城市森林区域又面临着不断加剧的O3污染暴露, 生态系统存在伤害风险。 2020 年新冠肺炎病毒(COVID-19) 疫情封城隔离期间, 广州市各空气污染物的浓度明显下降, 与2019 年同期及往年同期(5 年平均) 相比, SO2、 NO2、 CO、 PM10、 PM2.5浓度下降幅度远远超过前5 年的降幅, 但O3浓度呈现上升趋势。

新冠肺炎疫情造成的突发事件及政府干预措施对经济环境产生了巨大影响, 大幅降低了全球各大城市空气污染指数。 社会隔离政策大幅度减少了公路和非公路运输及机构和商业建筑中燃烧产生的PM 排放, 进而降低了NOx和PM 浓度, 但NOx排放量减少, 进而削弱了NO 对O3的滴定效应, 又造成O3污染增加。 另外, 空气中PM 的浓度降低使太阳辐射增加, 促成O3的生产[20]。 有研究发现, 人为源对大气中污染气体的收支起着关键作用, 要改善城市空气质量, 必须从根本上改变和完善城市交通系统, 人类活动对大气的影响程度依然是当今大气环境研究的重要内容[21]。

大气污染物重要的清除过程是气体和气溶胶粒子通过干、 湿沉降到地球表面和植被上。 湿沉降是大气净化的主要机制, 取决于天气状况： 植被、 陆面和水面通过干沉降直接吸附、 吸收空气中的污染物是时刻都在进行的。 借助自然界的清除机制是缓解城市大气污染压力的有效途径。 大湾区的快速城市化和社会经济的高速发展, 使区域的大气污染面临着更为复杂的复合污染态势,充分利用大气自净能力和人工措施改善空气质量以及对污染物进行控制是粤港澳大湾区可持续发展所面临的重要议题。