张 乾, 杨亚新, 张卫民, 吴信民, 罗齐彬

(1.东华理工大学核科学与工程学院，南昌 330013；2.东华理工大学核资源与环境国家重点实验室，南昌 330013)

铀尾矿库对周边居民生活的环境来说是一个潜在的污染源，其中尾矿库中的镭-226以及铀对人体有很大的危害[1]。Waggitt[2]研究表明镭-226是铀提取后的尾矿渣中的放射性衰变产物，它是主要的放射性污染物，与一些有毒的非放射性重金属一起，在尾矿库附近引起地表水或地下水污染的化学毒性。尽管天然铀的半衰期很长，对于人体外照射所造成的剂量可以忽略不计，但是伴随着堆存于尾矿库中的尾矿砂，在露天环境中经过长时间的风化、侵蚀以及淋滤作用，放射性核素将随着地表水以及地下水进入周边居民生活的环境[3]。Carvalho等[4-6]研究发现位于矿区的一些农业用地的土壤中有明显的放射性核素含量。杨巍[7]等发现铀尾矿库的放射性核素不仅能以气态方式扩散进入环境,并且还能随着铀尾矿水在土壤中进行渗透迁移,从而对土壤、地表水和地下水进行放射性污染。结合铀尾矿库的大气环境以及周边水环境的监测数据，比单一监测铀尾矿库大气环境或者监测水中放射性核素能更加精确地分析铀尾矿库对周边居民生活的影响。

现通过对铀尾矿库地表进行γ空气吸收剂量率和氡析出率监测以及周边水环境中的镭-226和铀取样分析研究，来了解该退役铀尾矿库周边环境放射性水平情况，评价居民所受照剂量，发现可能存在的放射性污染，为该铀尾矿库之后的退役治理计划提供数据支持和科学依据。

1 研究区域概况

本文研究的典型退役尾矿库位于中国南方某省境内，该区域地貌主要是以山地、丘陵、湖泊为主。其范围覆盖比较大，该区域从东到西分布为边缘山地、丘陵以及湖泊。其中总面积的75%为丘陵，占总面积11%的是水面，其他占总面积的14%。该铀矿冶企业有几十年的运营历史，开采铀矿为火山岩型，是开采和冶炼铀矿一体的单位。退役治理工程包括尾矿库、废石堆、水冶厂区等治理工程，其中尾矿库分大小两个库区。主尾矿库与副尾矿相连，主尾矿库主坝高度差约40 m，副尾矿库副坝高度差约30 m，尾矿库总库容为270×104t，小库区主要用于储存废水，现保留一个小池塘。大尾矿库退役治理方式是覆土治理，并注重坝体、防洪设施的修筑，覆土完毕后并在土层上植被；小尾矿库退役治理工程则是通过覆土与水覆盖相结合的方式。废石堆治理工程包括铀含量高部分废石回填露天采矿废墟与其余部分就地覆土治理相结合的方式，此方法“以废治废”治理方法不仅减少铀含量较高废石量，而且将其作为填充材料永久封存在地下，达到了污染物与外界环境隔离的目的。遗留废水经水冶厂净化处理后排放到小尾矿库的小水池中。

2 仪器和方法

根据铀尾矿库的实地情况，在铀尾矿库的大、小尾矿库，坝坡以及邻近铀尾矿库的农田采取网状布点[8]，由于γ空气吸收剂量率的测量相对于氡析出率的测量更快捷，因此γ空气吸收剂量率的测点相对于氡析出率的测点也更加密集。

根据GB/T 14583—1993《环境地表γ辐射剂量率测定规范》以及《辐射环境监测技术规范》的要求，γ空气吸收剂量率指标监测选择JB4010型的X-γ剂量率仪。野外测量时，将仪器探头和仪表固定在脚架上，探头竖直向下距地表1 m高，测量时尽量远离仪器，每10 s记录一次数据，每个测量点记10次数据，其均值作为该点的测量值(图1)。仪器每天工作前后都需在参照点检验性测量，以检验仪器是否正常工作。

图1 γ空气吸收剂量率测点分布

氡析出率使用ERS-2-S型静电收集式氡采样器进行监测，ERS-2-S仪器自带有微处理器和计算机芯片，可以自动识别出能谱中的218Po和216Po的特征峰，并自动算出222Rn和220Rn的浓度(图2)。与RAD-7测氡仪相比，对湿度没有要求，因此测量过程更加简单，可以节约降低湿度所花的时间[9]。

图2 氡析出率测点分布

由于铀尾矿库中的放射性物质会通过地表水和地下水渗流至居民生活区，要在铀尾矿库附近的居民生活区设置一定数量，并且具有代表性的采样点[10]。因此，选择如图3所示的地表水监测点、民井监测点，并且选择丰水期、平水期和枯水期三个时期分别进行采样，尽可能地保证水样的合理性和代表性。每个水样采集水样10 L，装入聚乙烯桶中，并按每升水加入(20±1)mL比例的浓硝酸，低温保存，尽快送往实验室，用WGJ-Ⅲ型微量测铀仪测定水样中的铀，按照GB 11214—1989采用硫酸钡共沉淀射气闪烁法测定水样中的镭[11]。

图3 水样测点分布

3 测量结果与评价

3.1 测量结果

γ空气吸收剂量率以及地表氡析出率的监测结果如表1所示。

表1 γ空气吸收剂量率以及地表氡析出率的监测结果

本次采样测得的地表水和地下水中镭-226、铀的含量如表2和图4所示。表3所示为镭-226、铀在水中的规定值。

3.2 结果评价

根据《铀矿地质辐射环境影响评价要求》(EJ/T 977—1995)中的管理规定，要求除去本底(当地地表环境辐射剂量本底平均值69.8 nGy/h[12])之后γ空气吸收剂量率的限值不超过174 nGy/h，由监测结果并绘成如图5所示的等值线图可得出：该铀尾矿库的γ吸收剂量率全部低于规定要求限制之下，仅有两个监测点数据较为接近限值。根据《环境地表γ辐射剂量率测定规范》中的剂量估算，公式[13]为

图4 枯水期、平水期和丰水期所测得铀和镭-226在水中的含量以及管理限值

表2 采样点水中镭-226、铀的含量范围值

表3 镭-226、铀在水中的规定限值

图5 铀尾矿库γ剂量率等值线图

He=DγKT

(1)

式(1)中：He是有效剂量当量，Sv；Dγ是γ辐射剂量率，nGy/h；K是有效剂量率当量率与空气吸收剂量率比值，K=0.7 Sv/Gy；T是居留时间，h。将平均值代入计算后得出，该铀尾矿库环境γ辐射剂量率对居民产生的人均年照射有效剂量当量为0.035 mSv(主要是放牧人员，居留时间以1095 h计算)，仅为公众年均剂量有效约束值限值0.3 mSv的11.7%。

根据《铀矿冶设施退役环境管理技术规定》(GB 14586—1993)可知，尾矿库表面平均氡析出率不高于0.74 Bq/(m2·s)，通过计算监测点数据得出：该铀尾矿库表面平均氡析出率为0.43 Bq/(m3·s)，低于规定限值。

为了保证水环境质量安全，典型放射行核素(铀、镭-226)释放限值不超过《军工铀矿冶设施退役工程前期工作暂规定》中规定的50 μg/L和1.11 Bq/L。从图4(b)可以看出本次所测得镭-226三个时期在水中的含量均低于《军工铀矿冶设施退役工程前期工作暂规定》中规定的排放限值1.11 Bq/L；铀的含量在三个时期只有个别水样点超过规定的限值。

同时为了保障当地居民用水安全，进一步对所采集的水样进行评价。镭-226以中国《生活饮用水卫生标准》(GB 5749—2006)的限值0.185 Bq/L为评价依据。由于中国《生活饮用水卫生标准》中没有对铀的限值，所以铀的标准浓度选取美国《国家饮用水水质标准》(EPA 816-F-09-004)的限值30 μg/L为评价依据[14]。采用单因子指数法[15]，将水样中所测得的放射性核素镭-226以及铀浓度进行污染等级评定。指数等级划分如表4所示。单因子污染指数的计算方法为

Pi=Ci/Si

(2)

式(2)中：Pi为某一评价指标的相对污染指数；Ci为某一评价指标的监测值；Si为某一评价指标的最高允许标准值。

表4 单因子污染指数等级划分标准

对尾矿库丰水期、平水期和枯水期的地下水和地表水实测数据进行污染指数计算，将计算结果汇集如图6所示。

图6 枯水期、平水期和丰水期的铀和镭-226标准指数

从图6(a)中可以得出丰水期放射性元素铀污染分析结果：本次所测水样点大部分为清洁水样点，污染指数最大值在7号点，达到2.61，污染指数最小值在21号点，为0.03。结合图3分析得出，铀轻污染和污染点主要分布在大尾矿库坝下附近地区。平水期放射性元素铀污染分析结果为：大部分为清洁水样点，污染指数最大值在28号点，达到2.62，污染指数最小值在一号点，为0.01。结合图3分析得出，铀轻污染点主要分布在大尾矿库坝下附近地区。该铀尾矿库枯水期放射性元素铀污染分析结果为：小部分为清洁水样点，污染指数最大值在7号点，与丰水期一致，污染指数为2.83，污染指数最小值出现在16号点，为0.03，铀轻污染与污染点主要分布在大尾矿库坝下附近地区。

从图6(b)可以看出：该尾矿库放射性元素镭-226污染只有28号点的三个时期为污染，以及6号点的平水期，7号点的丰水期为污染，其余基本为清洁无污染。

结合图6(a)和图6(b)可以看出：无论是铀标准指数还是镭-226标准指数，平水期好于丰水期，又好于枯水期。枯水期的铀标准指数以及镭-226标准指数均高于丰水期的铀标准指数以及镭-226标准指数的原因在于枯水期水量少，相对来说每升水中的放射性元素含量更多，因此污染指数大。丰水期比平水期的污染指数大的原因在于丰水期雨量较大，经过雨水的冲刷，向地表水以及地下水渗透的量更大。

4 结论

通过对该退役铀尾矿库周边环境的放射性监测数据进行分析，得出以下结论。

(1)铀尾矿库的环境γ辐射剂量率整体平稳，均低于《铀矿地质辐射环境影响评价要求》(EJ/T 977—1995)中的规定限值。同时，该铀尾矿库环境γ辐射剂量率对居民产生的人均年照射有效剂量当量为0.035 mSv(主要是放牧人员)，仅为公众年均剂量有效约束值限值0.3 mSv的11.7%。整体铀尾矿库表面平均氡析出率低于《铀矿冶设施退役环境管理技术规定》(GB 14586—1993)中规定的表面平均氡析出率限值0.74 Bq/(m2·s)。综上所述，对该铀尾矿库空气环境的退役治理达到了长期稳定的目的。

(2)该退役铀尾矿库周边水中铀以及镭-226的含量，综合丰水期、平水期和枯水期的评价结果发现，水环境放射性污染仅在局部区域，测点水样中有个别测点测量值超标，但都是集中于尾矿坝下游附近，这很有可能跟雨水冲刷以及尾矿库渗漏水所造成的，具体原因还有待查明，其他地区的测点均低于国家标准限值，这表明对尾矿库的治理取得了一定的效果。